CARACTERIZACIÓN DEL MOVIMIENTO DEL …€¦ · Se determina la componente axial de la trayectoria de un trazador en libre movimiento dentro del equipo y, aplicando luego técnicas

VII CAIQ 2013 y 2das JASP

AAIQ Asociación Argentina de Ingenieros Químicos - CSPQ

CARACTERIZACIÓN DEL MOVIMIENTO DEL SÓLIDO EN UN

REACTOR TRIFÁSICO DE LECHO FLUIDIZADO A PARTIR DE LA

TRAYECTORIA AXIAL DE UN TRAZADOR RADIACTIVO

RECONSTRUIDA UTILIZANDO DETECTORES ALINEADOS Gabriel Salierno

1, Mauricio Maestri

1, Stella Piovano

1, Miryan Cassanello

1, María

Angélica Cardona2,3

, Daniel Hojman2

y Héctor Somacal2,3

1Laboratorio de Reactores y Sistemas para la Industria - LaRSI, Dto. Industrias, FCEyN, UBA.

Int. Güiraldes 2620, C1428BGA C.A.B.A. 2Laboratorio de Diagnóstico por Radiaciones – LADiR, Dto.de Física, Centro Atómico

Constituyentes, Comisión Nacional de Energía Atómica (CNEA). 3ECyT, Universidad Nacional de San Martín, San Martín, Argentina

E-mail: [email protected]

Resumen. Este trabajo presenta una nueva técnica no invasiva para extraer

información relevante de la fluidodinámica de un reactor trifásico de lecho

fluidizado. Propone utilizar una variante de la técnica conocida como

Radioactive Particle Tracking (RPT), simplificándola como para que sea

posible implementarla en equipos industriales. Emplea el mismo conjunto

de detectores pero los utiliza alineados verticalmente al lado del equipo que

se estudia. Tiene la ventaja de no requerir una etapa de calibración, la cual

es muy complicada de realizar en un equipo industrial en operación.

Además, con el mismo arreglo de detectores y una fuente externa se puede

obtener información complementaria. Empleando la técnica propuesta, se

determinan características del movimiento de un lecho de partículas de

carbón activado suspendido en agua y fluidizado por la circulación de aire

en un amplio rango de velocidades.

Palabras clave: Detectores axialmente alineados, Trazadores radiactivos,

Fluidodinámica en columnas de burbujeo.


AAIQ, Asociación Argentina de Ingenieros Químicos - CSPQ

1. Introducción

Los reactores trifásicos de lecho fluidizado o columnas de burbujeo con sólidos en

suspensión se utilizan fundamentalmente en petroquímica (hidrocraqueo, síntesis

Fischer-Tropsch), y en biotecnología (fermentaciones con células inmovilizadas, cultivo

de algas). Presentan las ventajas de ser de construcción simple, operar en forma

prácticamente isotérmica, tener bajas limitaciones a la transferencia de masa entre fases,

y permitir el agregado y remoción de sólidos sin detener la operación del reactor (Shaik

y Al-Dahhan, 2013; Martínez et al., 2010; Park y Fan, 2007). Sin embargo, el diseño,

escalado y control de estos reactores es complicado debido a la compleja interacción

entre fases, que ocasiona retromezclado y atrición de los sólidos suspendidos, y a las

dificultades en la caracterización del movimiento de los mismos que permita formular

modelos más detallados (Iliuta y Larachi, 2012; Hamidipour et al., 2012).

En las últimas décadas, se han desarrollado técnicas no invasivas para estudiar el

movimiento de las distintas fases presentes en un reactor trifásico de lecho fluidizado

sin interferir con su operación. Entre ellas, las metodologías que proveen información

más exhaustiva son los distintos tipos de tomografía, particularmente, tomografía de

transmisión, tomografía eléctrica y tomografías de emisión de partículas únicas. Estas

últimas son conocidas como “Positron Emission Particle Tracking” (PEPT) y

“Radioactive Particle Tracking” (RPT). La técnica de RPT es más versátil y aplicable en

equipos de gran tamaño dado que no está acotada en energía. Sin embargo, requiere una

etapa de calibración, que dificulta su implementación en un ambiente industrial

(Chaouki et al., 1997). El presente trabajo propone un método que permite extraer

información de utilidad para el diseño y monitoreo de reactores fluidizados gas-líquido-

sólido utilizando una variante de la técnica de RPT que, si bien provee menos

información, elimina la etapa de calibración y puede implementarse en equipos

industriales. Se determina la componente axial de la trayectoria de un trazador en libre

movimiento dentro del equipo y, aplicando luego técnicas de minería de datos, se

estiman características de la hidrodinámica subyacente, como distribución de holdup de

sólido, transiciones de flujo, tiempo de mezcla, coeficientes de dispersión axial, entre

otros. En el trabajo se midió además la distribución de holdup de gas mediante



densitometría gamma utilizando el arreglo de detectores y una fuente sellada externa a

fin de comparar los resultados obtenidos con las dos técnicas.

2. Parte experimental

La metodología propuesta requiere un arreglo de detectores de centelleo alineados

verticalmente junto al equipo que se analiza. La Figura 1 ilustra un esquema del sistema

utilizado. Los detectores registran en forma simultánea la intensidad de radiación

emitida por una partícula trazadora que representa al sólido en suspensión y que se torna

radiactiva por bombardeo de neutrones. El trazador empleado es una esfera hueca de

polipropileno que contiene una astilla de oro, diseñada para que su densidad y

mojabilidad sean similares a las de las partículas que conforman el lecho fluidizado.

El trazador se prepara en frío y luego es activado en el reactor nuclear RA1 del Centro

Atómico Constituyentes (CNEA) para dar 198

Au (t1/2≈ 2.7 d, E=412 keV), que es un

emisor de fotones gamma. En este trabajo se utilizaron trazadores con una intensidad de

aproximadamente 40Ci.

Fig. 1: Esquema del montaje experimental.

Para las experiencias se utilizó una suspensión en agua de carbón activado granular

(dp≈1mm), fluidizada por circulación de aire a través de una columna de 0,1m de

diámetro y 1,2m de alto. El volumen de lecho en reposo es el 5% del volumen de agua.

Se utilizaron 14 detectores de NaI(Tl) alineados en la dirección axial, provistos de la



electrónica asociada necesaria para determinar el número de fotones con energías

cercanas a la del fotopico de los rayos gamma característicos del radioisótopo trazador.

La velocidad superficial del aire que fluidiza se varió entre 0,010 y 0,130 m/s. Los

detectores registraron simultáneamente series temporales de intensidad de radiación a

una frecuencia de 100Hz durante 1h para cada velocidad del gas.

A partir de las series temporales obtenidas por el sistema de detección, se determina la

componente axial de la trayectoria del trazador considerando que la intensidad de

fotones gama medidos es fuertemente dependiente de la distancia que separa al trazador

del detector. La dependencia de la intensidad de la señal (el número de cuentas que

registran los detectores) con la distancia del trazador al detector es una función mono

modal cuyo pico es muy pronunciado (Tsoulfanidis, 1995). En consecuencia, dada la

geometría del equipo y la localización de los detectores, aquel que se encuentra más

próximo al trazador registrará en los 10ms de tiempo de muestreo un mayor número de

fotones. El procedimiento de reconstrucción asigna al trazador la posición axial del

centro del detector que acusa la máxima señal y, si dos detectores comparten el mismo

orden de magnitud de señal (con un 25% de tolerancia), se asigna a la partícula una

posición axial ubicada equidistante de las coordenadas axiales de los centros de dichos

detectores. Una descripción detallada de la metodología de asignación se puede

encontrar en Salierno et al. (2012). Este procedimiento de reconstrucción brinda 2N-1

posiciones posibles (donde N es el número de detectores del que consta el arreglo). Al

haber utilizado 14 detectores, se discretiza la trayectoria axial del trazador en 27

posiciones posibles que cubren la expansión del lecho.

3. Resultados

3.1 Mezclado del sólido

Es importante caracterizar el mezclado de sólidos en reactores trifásicos de lecho

fluidizado a fin de analizar cuales son las condiciones de concentración y temperatura

medias que rodean a las partículas catalíticas o reactivas.

La entropía de Shannon es un estadístico que está relacionado con la homogeneidad

de una distribución de probabilidad; si se aplica sobre la distribución de probabilidad de



encontrar a la partícula trazadora, que representa a los sólidos en suspensión, en las

distintas posiciones discretas puede ser usada como un índice de mezclado.

A fin de estimar el grado de mezclado del sólido, definimos el cuantificador (t)

relacionando la entropía instantánea de la distribución con la máxima que se podría

alcanzar para el número de bines o secciones consideradas en la discretización (Guida et

al., 2010, Salierno el al., 2013).

(1)

Donde N es el número de detectores, 2N-1 es el número de posiciones discretas

reconstruidas a partir del arreglo de detectores, pi(t) es la frecuencia instantánea de la

posición i-ésima (con i perteneciendo a los números naturales entre 1 y 2N-1). La

magnitud (t) toma valores entre 0 y 1 debido a que la entropía de Shannon está

normalizada por el valor que corresponde a la máxima entropía posible, unívocamente

relacionada con la distribución equiprobable.

Dado que el sistema alcanza un estado pseudo estacionario (donde las características

globales no cambian significativamente) de manera rápida y asumiendo la condición de

ergodicidad, que implica que la trayectoria del trazador cruzando a distintos tiempos por

una dada posición axial representa la de otras partículas, podemos dividir a la serie

temporal de posiciones en varias trayectorias de manera de obtener, para cada posición,

una adecuada población estadística y de allí calcular la entropía de Shannon instantánea.

La Figura 2 muestra un conjunto de trayectorias del trazador que inician en la misma

posición axial a distintos tiempos y representarían la trayectoria de distintas partículas.

Asimismo, muestra la evolución temporal del cuantificador (t). Se observa que el

cuantificador (t) alcanza un valor asintótico menor a 1; igual resultado surge al

analizar las otras velocidades examinadas. Cabe mencionar que el valor asintótico que

puede alcanzar la entropía de Shannon está relacionado con la distribución axial de

sólido que se establece una vez que se llega el estado pseudo-estacionario para una dada

condición de operación. Como el sólido no se distribuye homogéneamente en todo el

lecho pues su densidad es de 2200 kg/m3 y se está fluidizando con aire, no es posible

alcanzar la entropía máxima dada por una distribución equiprobable del sólido en todas



las posiciones axiales. En la Figura 3 se han representado los valores asintóticos del

cuantificador (t) calculados para todas las velocidades de gas empleadas. Se incluye

además en la figura el valor de este cuantificador estimado a partir de trayectorias de un

trazador cuya densidad es igual a la del agua (Salierno et al., 2013), que claramente

ilustra la diferencia en la distribución de sólidos de distinta densidad que se establece en

la columna de burbujeo frente a la circulación de gas.

Fig. 2: Trayectorias del trazador que inician en la misma posición axial a distintos tiempos (a). Entropía de Shannon

asociada a cada tiempo (b). Velocidad de gas: 0,064 m/s.

Fig. 3: Valores asintóticos de la entropía de Shannon normalizada (cuantificador (t)) en función de la velocidad de

gas obtenidas en el presente trabajo y utilizando un trazador cuya densidad es igual a la del agua.

(a)

(b)



Teniendo en cuenta que la dependencia de la entropía de Shannon con el tiempo es

prácticamente monótona creciente, alcanzando un único valor estacionario

independientemente del punto de inyección, un criterio robusto para determinar al

tiempo de mezcla de sólidos es encontrar la primer porción de curva donde la pendiente

se aproxima significativamente al cero, y el valor promedio de esa porción (de por

ejemplo 100 eventos) no difiere significativamente del valor del plateau; esta doble

condición se impone para evitar valores espurios ya que hay casos donde la función

alcanza un máximo superior al plateau y luego se estabiliza.

En la Figura 4 se ilustra el procedimiento para determinar el tiempo de mezcla de

sólidos para tres velocidades de gas.

Fig. 4: Criterio de determinación de tiempo de mezcla de sólido. El primer punto de la primer pendiente (obtenida a

partir de 100 eventos consecutivos) que vale significativamente cero y está significativamente cerca de la asíntota

(con un 95% de confianza) se puede considerar un estimador de tiempo de mezcla.

Los valores calculados de esta manera para todas las condiciones experimentales

examinadas se presentan en la Figura 5. Se observa una diferencia de hasta el 100%

entre los valores de tiempos de mezcla para distintas posiciones de inyección, lo cual es

un indicio de que existen posiciones preferenciales para la carga de sólidos en la

columna. El segundo cuartil de la columna parecería ser la mejor opción en todas las

condiciones en el caso de que se quiera maximizar la rapidez del mezclado



macroscópico. Naturalmente la mezcla toma más tiempo para las velocidades de gas

más bajas; en el rango correspondiente a fluidización turbulenta, los tiempos de

mezclado prácticamente no difieren entre sí. Si el sólido suspendido tiene densidad

próxima a la del agua, los tiempos de mezcla son generalmente inferiores (Salierno et

al., 2013).

Fig. 5: Tiempos de mezcla de sólido determinados considerando distintas posiciones axiales de inicio de trayectorias

que indicarían la posición de “inyección” de sólidos dentro de la columna.

3.2 Transición de régimen de flujo

A bajas velocidades de gas, la tendencia del carbón a decantar prácticamente no se ve

afectada por el flujo de gas. El comportamiento resultante es el régimen de burbuja con

una alta concentración de sólido en la parte inferior de la columna; el valor asintótico de

la entropía de Shannon que corresponde al estado pseudo estacionario es

consecuentemente bajo. En el intervalo estudiado de velocidades de gas se observa una

transición a un régimen de fluidización turbulenta (Park y Fan, 2007). El valor

asintótico de la entropía asociado al régimen de fluidización turbulenta es bastante

superior y estable a través del tiempo en comparación con el observado en régimen de

burbuja. Un curioso y útil aspecto de este estadístico es que al aumentar el flujo de gas,

dentro del rango de velocidades correspondientes al régimen de burbuja, éste escala con



una intensidad mayor que dentro del rango correspondiente al régimen de fluidización

turbulenta. Se puede aprovechar éste cambio de pendientes para encontrar la velocidad

crítica de transición de régimen de flujo. En la Figura 6, se observa que,

independientemente de la posición inicial del conjunto de trayectorias utilizadas para

estimar la entropía, la velocidad de gas crítica donde existe el cambio de régimen de

flujo es la misma.

Fig. 6: Entropía de Shannon asintótica en función de la velocidad de gas. Se observa que la transición de régimen de

flujo es la misma independientemente del punto de partida de las trayectorias. El valor obtenido se corresponde con el

determinado por observación visual.

3.3 Coeficiente de dispersión del sólido

El coeficiente de dispersión (D) de un sólido fluidizado puede ser estimado a partir de

la relación de Einstein para la divergencia de trayectorias al azar (Feder, 1988),

considerando su equivalencia con un coeficiente de difusión superado el tiempo de

correlación (Monin y Yaglom, 1971).

(2)

Donde es la varianza de las trayectorias con centro en el punto inicial zo al

cabo de un período de tiempo τ. Dicho período de tiempo se selecciona de manera tal

que su relación con la varianza sea aproximadamente lineal. En la Figura 7 se representa

la varianza de las trayectorias en función del tiempo. El coeficiente de dispersión axial



de sólido resulta ser la mitad de la pendiente de la porción lineal del gráfico de .

Los puntos iniciales de las trayectorias consideradas se toman en la parte baja de la

columna a fin de tener una población significativa de partículas para garantizar

confianza en la determinación de la varianza a cada tiempo.

Fig. 7: Varianza axial entre trayectorias que parten del mismo punto de partida en función del tiempo transcurrido. El

coeficiente de dispersión axial es la pendiente de la primera parte lineal de la curva.

En la Figura 8 se representa la dependencia con la velocidad del gas de los

coeficientes de dispersión axial de sólidos determinados de acuerdo a lo descripto en la

Figura 7. Como es razonable esperar, se observa un efecto positivo de la velocidad del

gas sobre el coeficiente de dispersión axial de sólidos.

Fig. 8: Coeficientes de dispersión axial de sólidos en función de la velocidad de gas.



3.4 Distribución axial de contenido de sólidos

Dado que la partícula radiactiva fue manipulada de manera tal que imite las

propiedades de densidad y mojabilidad del carbón, y asumiendo la condición de

ergodicidad, la distribución axial de sólidos en la columna estaría relacionada con la

frecuencia normalizada de ocurrencias del trazador en distintas alturas, obtenida a partir

de la trayectoria determinada por el seguimiento de una única partícula.

(3)

Donde s,zi es un estimador del holdup de sólido en la altura Zi; p(zi) es la probabilidad

determinada a partir de la frecuencia de ocurrencias y s,o es el holdup de sólido global

en la columna. En la Figura 9, se presentan los perfiles de holdup de sólido

determinados en esta forma para distintos caudales de gas.

Fig. 9: Perfil axial de fracciones volumétricas de sólido para distintas velocidades de gas.

A partir de las medidas de distribución axial de sólidos, se puede calcular la energía

potencial promedio del sólido suspendido.

(4)



Donde s es la densidad del sólido, g es la aceleración de la gravedad, Zi es la altura

de la i-ésima porción de columna considerada y pZi es la probabilidad de encontrar a una

partícula a la altura Zi.

3.5 Distribución axial de las fracciones volumétricas de gas y líquido

Para obtener la distribución axial de fracciones volumétricas de gas se puede efectuar

densitometría con el mismo arreglo experimental pero usando una fuente externa

localizada manualmente enfrente de cada uno de los detectores. En nuestro caso se

utilizó 241

Am (60 keV). En general, en una densitometría se requiere de (m-1) fuentes de

radiación distintas, donde m es el número de fases del sistema. La ventaja de estudiar el

sistema carbón-agua es que, al tener coeficientes de atenuación muy similares a 60 keV

(0,39 y 0,21 cm-1

) y conocerse de antemano la relación de fases condensadas (5%v/v de

carbón activado poroso en agua), se puede utilizar una sola fuente de radiación gamma

considerando el mismo coeficiente de atenuación efectivo para ambas fases

condensadas. De esa manera, la relación de fase gas a fase condensada se puede obtener

determinando la atenuación media del medio multifásico.

(5)

(6)

Donde Io e IL son, respectivamente, las intensidades de radiación gamma en las

condiciones g = 1 (columna vacía) y L = 1 (columna llena de agua). El contenido de

líquido se puede obtener fácilmente por balance de masa ya que el contenido global de

solidos (5% v/v) y su distribución fueron determinadas previamente. En la Figura 10 se

presentan los perfiles axiales de fracciones volumétricas de cada una de las fases

presentes en la columna para distintas velocidades de gas.



Fig. 10: Perfiles axiales de fracciones volumétricas de fases líquida, gaseosa y sólida para distintas

velocidades de gas, obtenidos mediante densitometría y corregidos considerando la distribución axial de

fracciones volumétricas de sólido.

4. Conclusiones

La reconstrucción aproximada de la trayectoria axial del movimiento de un trazador

de sólidos, utilizando un sistema de detectores alineados verticalmente junto a la

columna de burbujeo con sólidos en suspensión, permite extraer de manera no invasiva

información útil para el diseño y control de la operación de estos equipos. Dado que no

requiere una etapa de calibración, este sistema puede ser empleado para monitoreo y

diagnóstico de la operación de un equipo industrial.

La entropía de Shannon obtenida a partir de las trayectorias determinadas por la

técnica propuesta resulta una excelente herramienta para la determinación cuantitativa

de tiempos de mezcla, de la posición más adecuada de carga de sólidos y de la

velocidad de gas donde ocurre una transición entre regímenes de flujo. Asimismo, se

pueden determinar perfiles axiales de fracciones volumétricas de sólido y, asistidos por

densitometría gamma, la de las otras fases presentes.

Reconocimientos

Los autores agradecen el financiamiento de la Universidad de Buenos Aires y de

CONICET. También desean reconocer el apoyo del personal del reactor RA1 del Centro

Atómico Constituyentes – CNEA.



Referencias

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