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Dispersión Dispersión Raman Raman en Sólidos en Sólidos C. Trallero-Giner CINVESTAV-DF (2010) VII.- Dispersion Raman en nanoestructuras • Fonones ópticos en sistemas de baja dimensionalidad Di R t d i d Dispersn Raman resonante de primer orden • Dispersión Raman resonante de orden superior

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Dispersión Dispersión RamanRaman en Sólidosen SólidosC. Trallero-Giner

CINVESTAV-DF (2010)

VII.- Dispersion Raman en nanoestructuras • Fonones ópticos en sistemas de baja dimensionalidad

Di ió R t d i d• Dispersión Raman resonante de primer orden• Dispersión Raman resonante de orden superior

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• Fonones ópticos en sistemas de baja dimensionalidaddimensionalidad

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Conceptos.

• Confinamiento cuántico de una partícula• Confinamiento cuántico de una partícula

Cuando la longitud de onda de la partícula es del orden o mayor que de las dimensiones espaciales del sistemamayor que de las dimensiones espaciales del sistema.

Esto determina debemos conocer el orden de la longitud de onda de la cuasi-partícula en cuestiónonda de la cuasi partícula en cuestión.

Esquema de varias nanoestructurassemiconductoras: (a) pozo cuántico,

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(c) punto cuántico.

(b) hilo cuántico,

(d) quantum-dot/quantum well

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Ejemplo:E t d l t ó i á ti-Estados electrónicos en un pozo cuántico.

Si d~ 20 nm hay estados electrónicos cuantizados.

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3 5 0ω L

3 0 0ω T

cy [c

m-1]

2 5 0

ω L

Z n S

Freq

uec

C d S e

2 0 0

ω T

W a v e v e c t o r [ u n i t s 2 π / a 0 ]0 . 80 . 50 . 20 . 80 . 50 . 2

Si el material ZnS esta confinado entre dos CdSe en una distancia suficientemente pequeña los fonones ópticos quedarán confinados.confinados.

d~5 nm !!!!

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uBuA

BA

u=uA- uB

d /2 d /2-d1/2 d1/2Las amplitudes de vibración u deben responder a la ley :

C. Trallero-Giner and F. Comas Phys. Rev. B 37, 4583 (1988).C. Trallero-Giner et alPhys. Rev. B 45, 11944 (1992).

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Vemos que qz=nπ/d1 con n=1,2, …..

La componente z del vector de onda de los fonones queda cuantificada.

De acuerdo con la simetría de la amplitud de las oscilaciones vemos que

B2 es parA 1 es impar

Recordemos el tensor Raman para el caso de los dos tipos de interacciones

Estamos tomamos el eje z de crecimiento como eje de jcuantización.

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Recordemos que la eficiencia Raman es proporcional a la amplitud de dispersión es dada por p p p

Potencial de deformación Fröhlich

Configuración paralelaeL || es ; tomenos al eje x la dirección de polarizacióndirección de polarización

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e || eeL || es

┴eL ┴ es

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Super red de GaAs/AlAsGaAs/AlAsd1=2 nm y d2=6 nm

2222

2222

2222

k

k

LL

TT

βωω

βωω

−=

−=

LL βωω

k=k┴+ kk k┴+ kz

Raman: k 0Raman: k┴ ~ 0

kz=nπ/d n- entero

A. K. Sood et al, PRL , 54, 2111.

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QD/QW

300ωL

2222270

ωT[cm

-1] CdSe

2222

2222

k

k

LL

TT

βωω

βωω

−=

−=

210

240 T

ωL

requ

ecy LL βωω

Los parámetros betas

180

210CdSFr Los parámetros betas

dan la curvatura

W t [ it 2 / ]

ωT

0.80.50.20.80.50.2

Wave vector [units 2π/a0]

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Puntos cuánticos

CdSeCdSe

Las tres direcciones espaciales están confinadas.

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1 0 0

its) 6 0

8 0

1 0 0( a ) C d S eR 0 = 1 . 8 n m

on (a

rb. u

ni

0

2 0

4 0

8 0

1 0 0R 0 = 2 . 6 n m

Cro

ss S

ecti

( b )

0

4 0

6 0

8 0 0

Ram

an

1 8 0 2 0 0 2 2 0

0

2 0

1 8 0 2 0 0 2 2 0 R a m a n S h i f t ( c m - 1 )

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Aplicación

μn es la raíz de ( )

E R C T ll

J1/2(z)=0

E. Roca, C. Trallero-Giner, and M. Cardona, PRB 49, (1994).

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ω

kMaterial II

Material I

kvkvT

==

ωω

LL

kvL=ωT

T

k

Fonones Acústicos

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ω

Material II

ωMaterial I Confinamiento

parcial

L

T

L

k

T

k

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ωωMaterial I Confinamiento

completo

Vacio

L

T

k

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• Dispersión Raman resonante de primer orden

M ti ióMotivación•Carácter resonante del espectro.

• Característica del espectro para configuración de luzpolarizada paralela ypolarizada paralela y perpendicular.

(a) La frecuencia del laser(a) La frecuencia del laser fuera de la resonancia

(b) La frecuencia del laser en resonancia con el primer exciton del electron-heavy hole del GaAs.

¿Como explicar esto?

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resonancia ωL=ω1

• Hay que explicar los cambios de intensidad con las cambios d l l i d d l i dde luz polarizada y depolarizada.

Conceptos

Raman selection rules for the opticalphonons in bulk semiconductors:p o o s bu se co duc o s

• Deformation potential interaction is allowed.Deformation potential interaction is allowed.

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• Intraband Fröhlich interaction is forbidden

Veamos : • Electron-fonon deformation potential interaction

Potencial de deformación para el electrón

Potencial de deformación para el hueco

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Para el electrón hay una sola bandai= j

≠0

Raman: Reglas de selección kl-ks=q≈0

Deformation potential interaction is allowed !!!

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•Electron-fonon: Fröhlich interaction

para i≠j

Raman: Reglas d l ió

para i≠j

de selección kl-ks=q≈0Intraband Fröhlich interaction is forbidden

CF(q)=

E l li it 0 i ( ) dEn el limite q≈0 en resonancia (ωl≈ω0) es que se puede observar en un espectro dado.

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R 0

qz=nπ/d diferente de cero

En un pozo cuántico

en Raman q┴=0 q=q┴+ qzFonones cuantizados

Intraband Fröhlich interaction is permitida en sistemas de baja dimensionalidad.

eL || es Interacción Fröhlich

eL ┴ es Potencial de deformación

(a) La frecuencia del laser fuera de la resonancia

(b) L f i d l l(b) La frecuencia del laser en resonancia con el estado excitonico del GaAs.

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Veamos la secuencias de fonones confinados

E E t lé t iu ~ E E- vector campo eléctrico

E=-grad (Φ)

Recordemos que la amplitud de las oscilaciones en un pozo cuántico tiene la formap

Φ ~

Veamos la contribución de los electrones en la subbanda deconducción.conducción.

El estado básico: Ψe(z) ~cos(βz) -d/2<z<d/2

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E- energía del estado básicoβ2= 2mE/ћ2

La interacción electrostática toma solo los fonones confinados pares m=2,4,..

El mismo análisis es valido para los huecos en la banda de valenciaE l fi ió || F öhli h 2 4En la configuración eL || es Fröhlich m=2,4,…

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El potencial de deformaciónEl potencial de deformaciónes proporcional al desplazamiento u(z).

En la configuración eL ┴ es

HDP

m=1,3,…

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TO hibid R t d l l d l ióTO es prohibido pero aparece. Ruptura de la regla de selección

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• Dispersión Raman resonante de orden superior

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C. Trallero-Giner, et al PRB 65, 115314

D.J. Mowbray, M. Cardona, and K. Ploog, Phys. Rev. B 43, 11 815

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Ref. R. Rodríguez-Suárez, E. Menéndez-Ref. R. Rodríguez Suárez, E. MenéndezProupin, C. Trallero-Giner, and M. CardonaPhys. Rev. B 62, 11006 (2000).

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140

CdSe Second Order

Third Order

120ω0,1

First OrderR0=3.8 nm

Second OrderR0=4 nm

2ω1,1

a.u)

R0=4 nm

,1

2ω1,1+ω2,1

80

100

+ω1,

8

Sect

ion

(a

ω0,

2+2ω

1,

60 ω

1,1+

an C

ross

S

20

40

Ram

350 400 450 500 550 600 650 700175 200 2250

1Raman Shift (cm-1)

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Donde estamos?

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GRACIAS POR SU AMABLEAMABLE

ASISTENCIA

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