Efecto de los compuestos de las aguas residuales de ... · puede ser eliminado de un agua residual, en presencia de bajas concentraciones de cianuro, inferiores ... fenol, mientras

28 enero/marzo 2014

Amador Rancaño Pérez Acciona Agua

En este trabajo se ha evaluado la posibilidad de tratar biológicamente el tiocianato en presentación de concentraciones variables de cianuro. Los resultados de la experimentación muestran que el tiocianato puede ser eliminado de un agua residual, en presencia de bajas concentraciones de cianuro, inferiores a 20 mg/l, aunque la presencia de este compuesto provoca un aumento del tiempo requerido para la aclimatación de los microorganismos a la degradación del tiocianato. Además, una vez los microorganismos se encuentran adaptados, la presencia de cianuro provoca una etapa de retardo en la degradación del tiocianato. Sin embargo, la presencia de fenol en concentraciones de hasta 200 mg/l, favorece la adaptación de los microorganismos a la degradación del tiocianato, concentraciones superiores de fenol dificultan la degradación del tiocianato o puede llegar a inhibirla. Asimismo, la adición del resto de los compuestos de las aguas residuales de coquería sobre una corriente de 1.000 mg/l de tiocianato, favorece la degradación de este compuesto, es decir la presencia de una fuente de carbono facilita la degradación del tiocianato por parte de un lodo biológico. También, se ha observado que la presencia de cianuro, fenol o aguas de coquería no afecta a la velocidad de degradación de tiocianato.

Efecto de los compuestosde las aguas residuales de coquería en la degradación biológica de tiocianato (I)

Efecto del cianuro

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EFECTO DE LOS COMPUESTOS DE LAS AGUAS RESIDUALES DE COQUERÍA EN LA DEGRADACIÓN BIOLÓGICA DE TIOCIANATO (I)

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EFECTO DE LOS COMPUESTOS DE LAS AGUAS RESIDUALES DE COQUERÍA EN LA DEGRADACIÓN DEL TIOCIANATODada la dificultad encontrada a la hora de abordar la

degradación biológica del tiocianato presente en las

aguas residuales de coquería, en este trabajo se estu-

diaron los efectos del cianuro y del fenol, principales

compuestos de estas aguas, y el efecto de las aguas

residuales de coquería, en su conjunto, sobre la degra-

dación biológica del tiocianato. Para ello, se llevaron a

cabo tres experimentos en los reactores de laborato-

rio operando en modo discontinuo secuencial durante

un largo periodo de tiempo, con el fin de constatar la

posibilidad de tratar biológicamente el tiocianato en

presencia del resto de los compuestos de las aguas re-

siduales de coquería, estudiar el efecto de estos com-

puestos sobre la aclimatación de los microorganismos,

así como la eficacia del proceso operando en continuo.

Estrategia de operación en el estudio del efecto de los compuestos de las aguas residuales de coqueríaLa experimentación se realizó en los reactores de un

litro de capacidad, con 200 ml de medio de cultivo y se

operó a una temperatura de 30ºC y con una velocidad

de agitación constante, de 250 rpm.

En los experimentos se partió de lodos biológicos de

las características mostradas en la Tabla 1.

Antes de comenzar la experimentación, los lodos

se sometieron a agitación durante un periodo de tres

días en el interior del incubador para asegurar el ago-

tamiento de toda fuente de carbono que pudiesen

contener.

El estudio se realizó operando en modo discontinuo

secuencial, siendo la duración de cada uno de los ci-

clos de 48 horas, distribuidas de la siguiente forma: 46

horas de reacción, 90 minutos de sedimentación, 15

minutos de llenado y 15 minutos de vaciado. El valor

de HRT se mantuvo constante, en 96 horas.

En los experimentos en los que se estudiaron los

efectos del cianuro y del fenol, la alimentación contenía

además de tiocianato, los nutrientes necesarios para

el correcto funcionamiento de un proceso biológico,

Tabla 2. En el experimento del cianuro se trabajó con 8

reactores, en cada uno de los cuales la alimentación se

completaba con cianuro en diferentes concentraciones:

0, 5, 10, 20, 50, 100, 500, y 1.000 mg/l.

Los experimentos se prolongaron durante un periodo

de tiempo suficientemente largo que permitió alcanzar

condiciones estacionarias.

Efecto del cianuroEl cianuro es un tóxico que generalmente acompaña

al tiocianato en las aguas residuales, donde el tiocia-

nato se forma a partir de la interacción de cianuro li-

bre y sulfuro [1]. Por tanto, a la hora de caracterizar

la degradación biológica del tiocianato, el comprender

los efectos que sobre él produce el cianuro cobra una

fuerte relevancia.

El ácido cianhídrico, ácido prúsico, cianuro de hidró-

geno o nitrilo fórmico (CNH), es un líquido límpido,

altamente volátil (temperatura de ebullición, 26ºC),

hasta el extremo de ser muy difícil y costoso de mane-

jar en estado puro. Su densidad es reducida (0,7 veces

la del agua), posee una elevada presión de vapor, es

muy soluble en agua y alcohol y tiene un fuerte y ca-

racterístico olor a almendras amargas. Prácticamente,

las reglamentaciones en todos los países contemplan el

hecho de que en el agua potable no debe haber niveles

de cianuro superiores a 0,05 •g/ml, que es también el

valor que fija como máximo la normativa española.

Las fuentes de residuos cianurados provienen de: la

preparación de ácido cianhídrico líquido, cianuros, fe-

rricianuros y otros derivados, del ácido cianhídrico ga-

seoso usado en la lucha contra parásitos en agricultura

y roedores, obtención de metales preciosos (oro, plata)

por cianuración, empleo de cianuro en las operaciones

de galvanoplastia (niquelado, cadmiado, cobrizado,

etc.), tratamiento de piezas metálicas, fabricación de

plexiglás, en la industria farmacéutica, procesos de co-

quización, utilización de acrilonitrilo como pesticida y

en la fabricación de ciertos tejidos de fibras sintéticas,

fabricación y manipulación de cianamida cálcica y su

utilización como abono [5].

El ácido cianhídrico es un tóxico anoxidante, cuya ac-

ción se ejerce directamente sobre las células a las que

Tabla 1. Características de los lodos

Parámetro Concentracióncianuro Unidades

SST 4102 mg/l

SSV 3419 mg/l

pH 7,82 -

IVL 24 ml/g

VCOD 5,5 mgO2/h g SST


AGUAS RESIDUALES

30 enero/marzo 2014

de degradación del fenol como fuente de carbono. En

1987, Ricchards y Shied [8] trataron en dos etapas, una

primera anóxica seguida de una segunda etapa aerobia,

una corriente de cianuro y tiocianato (60 mg/l y 100

mg/l, respectivamente), consiguiendo eficacias de eli-

minación superiores al 95%, usando fenol como fuente

de carbono.

Se han realizado frecuentes estudios acerca de la de-

gradación por medio de microorganismos de cianuro

como fuente de nitrógeno, usando una fuente adicio-

nal de carbono y se consideraba que los microorganis-

mos no podían crecer en un medio que contara con

cianuro como única fuente de carbono y nitrógeno. Sin

embargo, White y Schnabel, en 1998 [10] demostra-

ron que una mezcla de microorganismos, trabajando

en modo discontinuo secuencial en un biofilm, podía

tratar un agua residual que contenía 20 mg/l de cia-

nuro sin una fuente adicional de carbono, dando lugar

a la generación de un modo casi estequiométrico de

amoniaco como producto de degradación. En estas

condiciones, y trabajando con un único ciclo por día y

un tiempo de retención hidráulico de 1,1 días, se conse-

guía un efluente con menos de 0,5 mg/l de cianuro. La

mezcla de microorganismos utilizados había sido pre-

viamente aislada de un lodo procedente de una planta

de tratamiento de aguas residuales urbanas, creciendo

en un medio que contaba con glucosa como fuente de

carbono y con cianuro como única fuente de nitrógeno.

Las reacciones enzimáticas involucradas en la degra-

dación de los cianuros se pueden clasificar en cuatro

grupos: sustitución/adición, hidrólisis, oxidación y re-

ducción (Raybuck, 1992; Suh et al., 1994; Dumestre

et al., 1997).

Antes de comenzar la experimentación en continuo

se realizó un experimento previo en discontinuo, en el

que se estudió la aclimatación de un lodo biológico a la

degradación del tiocianato en presencia de diferentes

concentraciones iniciales de cianuro.

Experimento en discontinuoPara el experimento en discontinuo (realizado en los

reactores de laboratorio), se partió de unos lodos que

estaban siendo utilizados en el tratamiento de una

corriente acuosa de fenol (300 mg/l) y tiocianato (30

mg/l), de las siguientes características: SST, 3214 mg/l;

SSV, 2819 mg/l; pH, 7,74; alcalinidad total, 721 mg/l;

IVL, 23 ml/g y VCOD, 6,2 mg O2/h g SST. Se operó a

250 rpm y 30ºC, introduciendo 200 ml de estos lodos

en cada una de los 6 reactores en los que llevó a cabo la

experimentación, siendo previamente sometidos a agi-

mata sin desorganizarlas, por inhibir funcionalmente

sus procesos metabólicos y fundamentalmente la res-

piración celular. Se combina con el citocromo de las

células y dificulta el transporte de oxígeno. A nivel hu-

mano, una intoxicación por cianuro puede provocar:

cefalea, vértigo, sensación de debilidad, respiración di-

fícil u oprimida, angustia precordial, convulsiones, co-

ma e incluso muerte [2]. La dosis letal para el hombre

se considera que es 0,5-3,5 mg/kg peso seco.

La presencia de cianuro en aguas residuales conduce

a un deterioro de los procesos biológicos de tratamien-

to. Los primeros que encontraron esta interferencia

fueron Pettet y Mills, en 1954, aún en concentracio-

nes de 1-2 mg/l, aunque posteriormente encontraron

que los microorganismos eran capaces de aclimatarse

a concentraciones de hasta 100 mg/l. Y si bien, altas

concentraciones de cianuro han sido consideradas co-

mo tóxicas para ser directamente asimiladas por mi-

croorganismos, la posibilidad de aclimatación de los

microorganismos a altas concentraciones de cianuro

en sistemas de lodos activos ha sido demostrada por

Rollinson et al, en 1983. Asimismo, Kang y Park, en

1997 [4], consiguieron degradar, en un proceso de dos

etapas, dos corrientes, una de fenol de 500 mg/l y otra

de cianuro de 26 mg/l con un tiempo de residencia de

40 horas. Primeramente, era degradada la corriente de

fenol, mientras que en un segundo reactor, Pseudomo-

nas fluorescens degradaban los cianuros usando este

compuesto como fuente de nitrógeno y los productos

Tabla 2. Características de la alimentación

Compuesto Concentración (mg/l)

SCN- 1.000

SO4Mg. 7H2O 500

K2HPO4 5.000

KH2PO4 700

CaCl2. 2H2O 200

ZnCl2 0,08

FeCl2. 6H2O 0,40

CuCl2. 2H2O 0,02

MnCl2. 4 H2O 0,02

Na2B4O7. 10 H2O 0,02

(NH4)6MO7O24. 4 H2O 0,02


Sumario


AGUAS RESIDUALES

32 enero/marzo 2014

te el tiempo necesario para completar la degradación

del tiocianato, mientras que una concentración de tan

solo 10 mg/l inhibía completamente la degradación del

tiocianato. En este experimento se ha observado que

la presencia de cianuro retarda la degradación del tio-

cianato. Sin embargo, el sistema ha sido capaz de eli-

minar el tiocianato, trabajando con concentraciones de

cianuro al comienzo del experimento de hasta 50 mg/l.

Experimento en continuoUna vez realizado este experimento previo, se comenzó

la experimentación en continuo decidiendo, a partir de

este experimento, trabajar con ciclos de 48 horas, es

decir el tiempo más o menos requerido para la degra-

dación del tiocianato cuando no había cianuro presente

en la alimentación. Asimismo se pretendió alimentar

cantidades más altas de cianuro, se probaron concen-

traciones de hasta 1.000 mg/l, dado que en este expe-

rimento con concentraciones iniciales de hasta 50 mg/l

se observó una correcta degradación del tiocianato.

tación durante un periodo de 3 días. Posteriormente,

se procedió a la eliminación de 100 ml de sobrenadan-

te, que fueron sustituidos por 100 ml de alimentación,

Tabla 2. Es de destacar, el hecho de que no se aportó

ninguna fuente adicional de nitrógeno ni carbono, de

modo que el único nitrógeno y carbono aportado al

sistema provenía del tiocianato y del cianuro. En cada

uno de los seis reactores en los que se llevó a cabo la

experimentación se adicionaron diferentes cantidades

de cianuro, siendo las concentraciones de este com-

puesto al comienzo del experimento de 0, 2,5, 5, 10,

25, y 50 mg/l, respectivamente. Posteriormente, los re-

actores fueron introducidos en el incubador y se siguió

la evolución de la concentración de tiocianato hasta la

completa desaparición del mismo.

La concentración de tiocianato al comienzo del expe-

rimento fue de 500 mg/l, en todos los reactores, para

así poder conocer el efecto que el cianuro ejerce so-

bre la degradación del tiocianato. La degradación del

tiocianato se siguió en cada uno de los 6 reactores,

durante un periodo de 150 horas, periodo en el que se

observó una completa degradación del tiocianato, para

todas las concentraciones estudiadas, Figura 1.

Si bien se observa que en todos los casos se consigue

la total biodegradación del tiocianato, cuando se adi-

ciona cianuro existe una fase inicial de adaptación de

los lodos, en la cual no se observa ningún consumo de

tiocianato, aumentando la duración de esta fase de no

degradación al aumentar la concentración de cianuro.

En la Figura 1, se representa para cada concentración

de cianuro al comienzo del experimento, el tiempo re-

querido para bajar la concentración de tiocianato a 450

mg/l (es decir, cuando se ha consumido el 10% del

tiocianato inicialmente presente), suponiendo que la

velocidad de degradación del tiocianato entre el punto

de concentración inmediatamente superior e inmedia-

tamente inferior a 450 mg/l es constante. Se observa

que el tiempo necesario para reducir la concentración

de tiocianato en un 10% aumenta de un modo casi

lineal y muy rápidamente con la concentración inicial

de cianuro.

Por otra parte, la velocidad de degradación del tio-

cianato, una vez superada la fase inicial de no degra-

dación, es bastante similar para todas las concentra-

ciones de cianuro ensayadas. Parachuri et al., en 1990,

trabajando con un consorcio de microorganismos que

habían sido aislados de una planta de tratamiento de

aguas residuales, observaron que partiendo de una

concentración de tiocianato de 310 mg/l, la presencia

de 2,5 mg/l de cianuro incrementaba significativamen-

Figura 2. Tiempo requerido para bajar la concentra-ción de tiocianato a 450 mg/l

Figura 1. Evolución de la concentración de tiocianato




Figura 3. Evolución de la concentración de tiocianato (la línea roja se corresponde con la concentración 24 horas des-pués de añadida la alimentación, mientras que la azul se corresponde con la concentración en el efluente)


AGUAS RESIDUALES

34 enero/marzo 2014

Evolución de la concentración de tiocianatoLos lodos iniciales se tomaron de un reactor de planta

piloto, en donde se trataba un agua residual que con-

tenía tiocianato en una concentración de 30 mg/l; es

decir, los lodos estaban adaptados a la degradación del

tiocianato y en el reactor que fue alimentado solamen-

te con tiocianato, se produjo la total eliminación de

este compuesto desde el primer día de la experimen-

tación, Figura 3. Sin embargo, la presencia del cianuro

provocó un efecto tóxico sobre los microorganismos,

bajando la eficacia de eliminación del tiocianato en

presencia de cianuro, observándose un aumento de la

concentración de tiocianato en el efluente al aumentar

la concentración de cianuro en el influente. En la Figura

3 se muestra la evolución de la concentración de tio-

cianato en el efluente, así como las concentraciones de

tiocianato en el punto medio de cada ciclo, para todas

concentraciones de cianuro ensayadas.

En la Figura 4, se muestra la evolución de la concen-

tración de tiocianato en el efluente para concentraciones

de cianuro en el influente desde 0 a 50 mg/l. Cuando

la presencia de cianuro en la alimentación era baja 5 y

10 mg/l, los microorganismos tardaron periodos relati-

vamente breves en adaptarse a la presencia del cianuro

y en reanudar la correcta degradación del tiocianato, así

en periodos de 10 y 15 días respectivamente, se alcan-

zó la completa eliminación del tiocianato. Sin embargo,

cuando se trabajó en la alimentación con concentracio-

nes de cianuro más altas, los tiempos de aclimatación

se incrementaron notablemente, hasta 40 días para una

concentración de cianuro de 20 mg/l. A concentracio-

nes superiores a 20 mg/l, durante el periodo ensayado,

no se detectó en ningún momento la degradación del

tiocianato, siendo la concentración de tiocianato en el

efluente de 1.000 mg/l, es decir la presencia de cianuro

en concentraciones superiores a 20 mg/l inhibió comple-

tamente la degradación del tiocianato.

Es de destacar, la relación lineal existente entre la

concentración de cianuro en el influente, en el rango

0-20 mg/l, y el tiempo de aclimatación de los microor-

ganismos a la degradación del tiocianato, Figura 5.

Productos y balance estequiométricoEl tiocianato en su proceso de biodegradación da lugar

a la formación de amoniaco y sulfato. En este trabajo

se evaluaron las eficacias de la transformación del azu-

fre del tiocianato a sulfato y del nitrógeno a amoniaco.

En la Figura 6 se muestran paralelamente las evolucio-

nes de las concentraciones de tiocianato y amoniaco

para una concentración de cianuro en el influente de

10 mg/l observándose, como era de esperar, un gran

paralelismo entre la desaparición del tiocianato y la

aparición del amoniaco.

En la Tabla 3 se muestran las concentraciones me-

dias de nitrógeno amoniacal en el efluente una vez se

Figura 4. Evolución de la concentración de tiociana-to en el efluente, para diferentes concentraciones de cianuro en el influente

Figura 5. Tiempo de aclimatación con diferentes concentraciones de cianuro

Figura 6. Evolución de la concentración de tiocia-nato y amoniaco en el efluente




15 % del total de lodos presentes en el reactor. En la

Figura 7 se muestra la evolución de la concentración de

sólidos (sólidos totales) para el caso de las concentra-

ciones en el influente de 0 y 5 mg/l de cianuro. También

se muestra la concentración de sólidos que crecieron

gracias a la utilización del tiocianato (sólidos SCN), pa-

ra lo cual se considera que todos los microorganismos

que se desarrollan son aquellos capaces de utilizar el

tiocianato como única fuente de carbono y nitrógeno,

despreciándose la posible muerte de microorganismos

en la respiración endógena. A partir de la evolución de

la concentración de sólidos en el interior del reactor y

teniendo en cuenta los consumos de tiocianato, se pue-

de determinar el valor medio del coeficiente producción

Tabla VI-8.

El valor del coeficiente de producción se sitúa en torno

a 0,15 kg SST/kg SCN, no viéndose influenciado este pa-

rámetro por la presencia de cianuros en la alimentación.

alcanzó el estado estacionario y los rendimientos de

transformación del nitrógeno del tiocianato a nitróge-

no amoniacal (despreciando la posible transformación

del nitrógeno del cianuro a nitrógeno amoniacal). Por

otra parte, las eficacias de transformación del azufre a

sulfato han sido, en todos los casos, próximas al 100%.

Por tanto, se puede concluir que la presencia de cianu-

ro en bajas concentraciones, hasta 20 mg/l, además

de no impedir la degradación del tiocianato, no inhibe

la transformación del nitrógeno de este compuesto a

amoniaco, ni la transformación del azufre a sulfato.

Cinética de degradaciónDurante toda la experimentación se realizaron me-

didas de la concentración de sólidos en el interior de

los reactores, procediendo a purgar una parte de los

mismos cuando la concentración de sólidos excedía de

2.200 mg/l, siendo la purga de aproximadamente un

Figura 7. Evolución de la concentración de sólidos

Tabla 3. Eficacias de transformación del nitrógeno del tiocianato a nitrógeno amoniacal

Concentración de cianuro (mg/l)

Concentración de amoniaco en

el efluente (mg/l)

Conversión del N-SCN a N-NH3

(%)

0 210 84

5 208 83

10 215 86

20 212 85

50 0 -

Tabla 4. Valores medios del coeficiente de producción

Concentración de cianuro (mg/l)

Coeficiente de producción (kg SST/kg SCN)

0 0,163

5 0,154

100,156

20 0,145


AGUAS RESIDUALES

36 enero/marzo 2014

la concentración de microorganismos, es decir consi-

derando la velocidad de degradación por unidad de

microorganismos, lo que se corresponde con el valor

de �max de la ecuación de Monod, las velocidades en-

contradas son muy similares, lo que indica que si bien

el cianuro produce un tiempo inicial de latencia, una

vez comenzada la degradación, la velocidad de degra-

dación no se ve afectada por la presencia inicial del

cianuro.

CONCLUSIONES- El tiocianato puede ser eliminado de un agua resi-

dual, en presencia de bajas concentraciones de cianuro,

inferiores a 20 mg/l.

- La presencia de cianuro provoca un aumento del

tiempo requerido para la aclimatación de los microor-

ganismos a la degradación del tiocianato.

- La presencia de cianuro provoca una diminución en

la velocidad de degradación de tiocianato.

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[10] White, D M: Schnabel, W. (1998). “Treatment of Cyanide Waste in a Sequencing Batch Reactor”. Wat. Res. 32(1): 254-257.

Durante el último ciclo de la operación se siguió la

evolución de la concentración de tiocianato con el fin

de analizar si una vez los microorganismos se habían

adaptado a la presencia del cianuro, éste seguía afec-

tando negativamente al tiempo requerido para la de-

gradación del tiocianato, así como con el objeto de

poder determinar la velocidad de degradación del tio-

cianato.

En la Figura 8 se muestran conjuntamente las evolu-

ciones de la concentración de tiocianato, para las con-

centraciones de cianuro en el influente de 0, 5, 10 y 20

mg/l. Para el resto de concentraciones, en concordan-

cia con lo observado en el experimento en continuo, no

se detectó, en ningún momento, consumo de tiocia-

nato. En todos los casos se observó una pequeña fase

inicial de no degradación, cuya duración aumentó con

la concentración de cianuro en el influente, para pos-

teriormente una vez comenzada la degradación, caer

la concentración de tiocianato de una manera lineal. Es

decir, la degradación del tiocianato se puede describir

por una cinética de orden 0.

En la Tabla 5 se muestra la velocidad de degradación

del tiocianato en la zona en la que la concentración de

tiocianato cae linealmente. Como se puede observar,

a partir de la estimación del coeficiente de regresión,

la caída de la concentración de tiocianato es bastante

lineal. En este trabajo se ha estimado la velocidad de

consumo de tiocianato de tres formas: sin considerar la

influencia de la concentración de microorganismos pre-

sentes, por unidad de microorganismo total presente

(SST), y por unidad de microorganismos que se desarro-

llaron gracias al consumo del tiocianato (Sólidos SCN).

La velocidad real de degradación en presencia de

20 mg/l de cianuro es significativamente más baja que

las velocidades encontradas para concentraciones más

bajas de cianuro. Sin embargo, teniendo en cuenta

Figura 8. Evolución de la concentración de tiociana-to para distintas concentraciones iniciales de cianuro

[10] White, D M: Schnabel, W. (1998). “Treatment of Cyanide Waste in a

Tabla 5. Velocidad de consumo de tiocianato

Conc. cianuro(mg/l)

Velocidad de consumo de tiocianato

R2

(mg /l h) (mg/h mg SST)

(mg/h mg sólidos

SCN)

0 40,85 0,019 0,037 0,995

5 37,8 0,018 0,037 0,999

10 32,3 0,015 0,046 0,999

20 12,6 0,007 0,036 0,997

50 0 0 0 -


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