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eniesa empresa nacional de residuos radiactivos, s.a.
DETERMINACIÓN DE LA ENERGÍA ACUMULADA
EN ROCAS SALINAS FUERTEMENTE IRRADIADAS
MEDIANTE TÉCNICAS DE LUMINISCENCIA
APLICACIÓN AL ANÁLISIS DE REPOSITORIOS
DE RESIDUOS RADIACTIVOS DE ALTA ACTIVIDAD
.. . //
PUBLICACIÓN TÉCNICA NUM. 05/95
DETERMINACIÓN DE LA ENERGÍA ACUMULADA
EN ROCAS SALINAS FUERTEMENTE IRRADIADAS
MEDIANTE TÉCNICAS DE TERMOLUMINÍSCENCIA
APLICACIÓN AL ANÁLISIS DE REPOSITORIOS
DE RESIDUOS RADIACTIVOS DE ALTA ACTIVIDAD
Javier Dies Javier Ortega
Fernando Tarrasa Instituto de Técnicas Energéticas
Departamento de Física e Ingeniería Nuclear Universidad de Catalunya
Caries de las Cuevas Laboratorio de Investigación en Formaciones Salinas
Departamento de Geoquímica Universidad de Barcelona
DETERMINACIÓN DE LA ENERGÍA ACUMULADA
EN ROCAS SALINAS FUERTEMENTE IRRADIADAS
MEDIANTE TÉCNICAS DE TERMOLUMINISCENCIA
APLICACIÓN AL ANÁLISIS DE REPOSITORIOS
DE RESIDUOS RADIACTIVOS DE ALTA ACTIVIDAD
Este trabajo ha sido realizado bajo contrato con ENRESA
Las conclusiones y puntos de vista expresados en él corresponden a sus autores y pueden no coincidir necesariamente con los de ENRESA
índice
ÍNDICE
I
índice
1. INTRODUCCIÓN 1
2. OBJETIVOS 5
3. MODELIZACION DE LOS EFECTOS DE LA RADIACIÓN SOBRE ROCAS SALINAS 9 3.1. El modelo Jain-Lidiard 11
3.1.1. Introducción 11
3.1.2. Defectos en los cristales iónicos 11
3.1.3. Descripción del modelo Jain-Lidiard 12
3.1.3.1. Formulación del modelo 13
3.1.3.2. Simplificación en las ecuaciones 15
3.1.3.3. Valores aceptados para los distintos parámetros del modelo.... 15
3.2. Resolución del modelo por métodos numéricos 17
3.2.1. Introducción 17
3.2.2. Condiciones iniciales 17
3.2.3. Paso de integración 19
3.2.4. Validación de la implementación en ACSL 20
3.3. Aplicación a distintas condiciones de operación. (T y D) 21
3.3.1. Introducción 21
3.3.2. Condiciones experimentales de Jenks y Bopp 21
3.3.3. Condiciones experimentales en el irradiador de alto flujo de Petten 21
3.3.4. Obtención del mapa de isodefectos 21
3.3.5. Análisis de resultados 21
3.4. Modificaciones del modelo 23
3.4.1. Introducción 23
3.4.2. Incorporación explícita del cloro 23
3.4.3. Nuevas condiciones iniciales 23
3.4.4. Contrastación de resultados 24
4. ANÁLISIS DE LAS EXPERIENCIAS DE IRRADIACIÓN EFECTUADAS EN EL MARCO DEL PROYECTO HAW EN LA PISCINA DEL REACTOR DE ALTO FLUJO DE PETTEN 41 4.1. Introducción 43
4.2. Muestras salinas irradiadas 43
4.3. Modelización de las experiencias de irradiación del proyecto HAW 43
III
4.3.1. Descripción general de las experiencias realizadas en GIF-A 43
4.3.1.1. Previsiones realizadas mediante el modelo 48
4.3.2. Descripción general de las experiencias realizadas en GIF-B 51
4.3.2.1. Previsiones realizadas mediante el modelo (GIF B-2 a 4 kGy/h) 51 4.3.2.2. Previsiones realizadas mediante el modelo
(GIF B-1 a 15 kGy/h) 51
4.3.3. Influencia de la tasa de dosis 53
4.4. Resultados de la determinación experimental de la concentración de defectos 53 4.4.1. Resultados de la determinación de coloides de sodio y centros F
para las configuraciones GIF-A 100 a GIF-A 117 53 4.4.2. Resultados de la determinación de coloides de sodio y centros F
para las configuraciones GIF B-2 (4 kGy/h) 53
4.4.3. Resultados de la determinación de coloides de sodio y centros F para las configuraciones GIF B-1 (15 kGy/h) 55
4.5. Validación del modelo teórico con los resultados experimentales
del proyecto HAW 55
4.5.1. Contrastación experimental para las muestras irradiadas en GIF-A 55
4.5.2. Contrastación experimental para las muestras irradiadas en GIF B-2 (4 kGy/h) 55
4.5.3. Contrastación experimental para las muestras irradiadas
en GIF B-1 (15 kGy/h) 56
4.5.4. Conclusiones 56
4.6. Determinación de la respuesta, termoluminiscente 57
4.6.1. Conclusiones 57
4.7. Determinación de la energía acumulada 57
4.7.4. Conclusiones 57
5. IRRADIACIÓN DE MUESTRAS DE SAL A VARIAS TEMPERATURAS EN EL IRRADIADOR INDUSTRIAL CESAR. ANÁLISIS DE LAS EXPERIENCIAS REALIZADAS 85
5.1. Descripción del sistema de control de temperatura 87
5.1.1. Introducción 87
5.1.2. Termostato de circulación 87
5.1.3. Fluido caloportador 87
5.1.4. Mangueras de acero inoxidable 87
índice
5.1.5. Cabezal 88
5.1.6. Cápsulas portamuestras 88
5.1.7. Equipos complementarios 88
5.2. Dosimetría experimental con FU y dosimetría teórica 88
5.2.1. Introducción 88
5.2.2. Determinación teórica de la atenuación 89
5.2.3. Determinación experimental de la atenuación 89
5.2.4. Análisis de resultados 89
5.3. Potencia térmica requerida por el sistema de control de temperatura 90
5.3.1. Introducción 90
5.3.2. Hipótesis y parámetros iniciales 91
5.3.3. Dimensiones de los distintos elementos 91
5.3.4. Potencia aportada al sistema 91
5.3.5. Potencia perdida por el sistema 92
5.3.6. Tiempo necesario para llegar al estacionario 93
5.4. Descripción del irradiador industrial César 93
5.4.1. Introducción 93
5.4.2. Irradiador César 93
5.4.2.1. Funcionamiento de la unidad 93
5.4.2.2. Control y dosimetría 94
5.4.2.3. Fuente de Co-60 94
5.4.2.4. Estimación de la tasa de dosis en el punto de irradiación 94
5.5. Planificación de las experiencias en el irradiador industrial César 95
5.5.1. Introducción 95
5.5.2. Obtención de las curvas defectos-temperatura 95
5.5.3. Elección de los parámetros de operación 95
5.5.3.1. Elección de la dosis total 95
5.5.3.2. Elección de la tasa de dosis 95
5.5.3.3. Elección de las temperaturas de irradiación 96
5.5.4. Análisis a realizar sobre las muestras irradiadas ¡ 96
5.5.4.1. Número y tipos de muestras 96
5.5.4.2. Análisis previstos 96
V
5.6. Resultados de las irradiaciones realizadas 97
5.6.1. Introducción 97
5.6.2. Coloración postirradiación 97
5.6.2.1. Bases teóricas 97
5.6.2.2. Muestra 41072 97
5.6.2.3. Muestra 41222 98
5.6.3. Respuesta termoluminiscente 98
5.6.3.1. Principio físico de la termoluminiscencia 98
5.6.3.2. Resultados obtenidos 98
5.6.3.2.1. Relación TL-Temperatura 100
5.6.3.2.2. Estabilidad de la respuesta TL (fading) 100
5.6.3.2.3. Ejemplos de glow curves obtenidos 101
5.7. Conclusiones 102
5.7.1. Influencia de la temperatura de irradiación en la respuesta TL 102
5.7.2. Estabilidad de la respuesta TL 102
6. ESTUDIO DE LAS CORRELACIONES ENTRE ENERGÍA ACUMULADA, RESPUESTA TERMOLUMINISCENTE Y CONCENTRACIÓN DE DEFECTOS... 119 6.1. Introducción 121
6.2. Estudio de la correlación entre la respuesta TL y la concentración de defectos total 121
6.2.1. Relación entre la respuesta TL y la concentración de defectos total para GIF B-2 (4 kGy/h) 121
6.2.2. Relación entre la respuesta TL y la concentración de defectos total
para GIF B-1 (15 kGy/h) 121
6.2.3. Influencia de la composición química en la respuesta TL 121
6.3. Estudio de la correlación entre la energía acumulada y la concentración de defectos 122 6.3.1. Relación entre la energía acumulada y la concentración de defectos
para GIF-A a 50 kGy/h 122 6.3.2. Relación entre la energía acumulada y la concentración de defectos
para GIF B-2 (4 kGy/h) 122
6.3.3. Relación entre la energía acumulada y la concentración de defectos para GIF B-1 (15 kGy/h) 123
6.3.4. Conclusiones 123
índice
6.4. Estudio de la correlación entre la energía acumulada y la respuesta TL 123
6.4.1. Relación entre la energía acumulada y la respuesta TL para GIF B-2 (4 kGy/h) 123
6.4.2. Relación entre la energía acumulada y la respuesta TL para GIF B-1 (15 kGy/h) 123
6.4.3. Conclusiones 123
7. CONCLUSIONES 131 7.1. El modelo teórico de Jain y Lidiard 133
7.2. Validación del modelo J-L extendido 133
7.3. Correlaciones estudiadas entre las distintas variables 133
7.4. Resultados de las irradiaciones a temperatura controlada 134
7.5. Predicciones del modelo para el comportamiento a largo plazo de un AGP. . . 134
7.6. Posibles actuaciones futuras para mejorar las predicciones acerca de un AGP 135
8. BIBLIOGRAFÍA 137
Vil
Agradecimientos
AGRADECIMIENTOS
Se agradece a la Dra. García Celma (Energieonderzoek Centrum Ne-derland) su trabajo de coordinación en los experimentos realizados en la piscina de combustiblre gastado del reactor de alto flujo de Petten; así como, por la cesión de los datos de energía acumulada en rocas salinas irradiadas en el marco del proyecto HAW auspiciado por la Comisión Europea.
IX
1, Introducción
INTRODUCCIÓN
• 1. Introducción
El desarrollo de la energía nuclear tiene que hacer frente, durante los próximos años, al reto que representa el almacenamiento de los residuos radiactivos de alta actividad generados por las centrales nucleares actualmente existentes y por las que puedan entrar en operación en el futuro.
Este reto requiere una solución que considere todos los aspectos sociales, políticos, técnicos y económicos, que sin duda, gravitan en torno al almacenamiento de !^s residuos radiactivos de alta actividad.
Para el almacenamiento definitivo, se ha optado in-ternacionalmente por la construcción de Almacenamientos Geológicos Profundos (AGP).
Actualmente en España se consideran tres tipos de formaciones geológicas adecuadas para albergar un AGP: granito, sal y arcilla. Estas formaciones, muy abundantes en nuestro país, son las que de forma más general están siendo consider das en el resto de países con centrales nucleares.
El interés de las formaciones salinas, objeto de este trabajo, como medio hospedante de un AGP radica en que:
• las formaciones salinas han permanecido inalteradas durante miles de años debido a la ausencia de agua, que es el vehículo de transporte para los radionucleidos.
• las rocas salinas de halita que se hallan entre 500 y 1000 m de profundidad presentan una gran estabilidad geomecánica.
• las rocas salinas se comportan plásticamente siendo autosellantes y, por tanto muy impermeables a los fluidos.
• las rocas salinas tienen una alta conductividad térmica y relativa facilidad de laboreo.
La radiación emergente de los residuos radiactivos de alta actividad (RAA), al interaccionar con el medio hospedante del AGP, rocas salinas en este caso, induce un amplio conjunto de efectos.
Uno de los efectos generados por la radiación gamma es la creación de defectos puntuales en el cristal de NaCl. La creación de defectos puntuales, lleva asociada la acumulación de energía en el cristal.
Desde el punto de vista de seguridad de un repositorio de residuos RAA, hay que estudiar la posibilidad de que se produzca una brusca liberación de la energía acumulada en la litología salina. Esta liberación podría ocasionar un incremento súbito de la temperatura del medio albergante.
Con este propósito, es conveniente determinar la energía acumulada en la sal en las condiciones que reproduzcan en el mayor grado posible las esperadas en un repositorio de residuos RAA. Para ello deberá considerarse especialmente:
• rocas salinas, con composición química y mineralógica variable.
• irradiación con fotones gamma que originen dosis totales absorbidas del orden de los 100 a 1000 MGy.
• irradiación con fotones gamma con tasas de dosis entre 100 y 0.5 Gy/h.
• perfil dt temperaturas de sal entre dos contenedores.
Las condiciones que cabe esperar en un AGP, no están totalmente definidas. Modificaciones en el tipo de contenedor y en la separación entre contenedores pueden cambiar los niveles de dosis, tasas de dosis y temperatura del repositorio, y por consiguiente pueden modificar los rangos de estudio.
En el marco del 3er programa de I+D de la CCE "Management and Storage of Radioactive Waste", se desarrolló el proyecto HAW, en el que participan los organismos responsables de la gestión de los residuos radiactivos de Alemania (GSF), Holanda (ECN), Francia (ANDRA) y España (ENRESA). En este contexto, se sittía la colaboración existente desde el año 1990 entre ENRESA, el Laboratorio de Investigación en Formaciones Salinas (LIFS) del Departamento de Geoquímica de la UB, el Instituto de Técnicas Energéticas (INTE) y el Departamento de Física e Ingeniería Nuclear (DFEN) de la UPC.
Esta colaboración se ha concretado en el convenio titulado "Determinación de la energía acumulada en rocas salinas fuertemente irradiadas mediante técnicas de termoluminiscencia. Aplicación al análisis de repositorios de residuos radiactivos de alta actividad".
3
2. Objetivos
OBJETIVOS
El objetivo del proyecto es determinar la energía acumulada en rocas salinas fuertemente irradiadas mediante técnicas de termoluminiscencia, y aplicar los resultados al análisis de repositorios de residuos radiactivos de alta actividad.
Tiene especial interés estudiar las muestras de rocas salinas con composiciones químicas y mineralógicas variables que pudieran ser extrapolables a cualquier formación salina en la que se construya un AGP.
AGÍ mismo, los niveles de energía acumulada en la sal dependen de las dosis totales absorbidas, tasas de dosis, y temperatura del medio hospedante, por consiguiente es conveniente centrar el estudio, en la medida de lo posible, a los valores esperados para estos tres parámetros en un AGP.
La consecución de este objetivo ha implicado el desarrollo de distintas actividades que se detallan en esta memoria y que seguidamente se relacionan:
1. Irradiar muestras de sal en el irradiador CESAR (Granollers, Barcelona). El irradiador dispone de un conjunto de fuentes de 60Co con una actividad total del orden de los 350.000 Ci. Permite alcanzar tasas de dosis de hasta 35 kGy/h.
2. Diseñar y construir un sistema para controlar la temperatura de irradiación en la instalación CE-
2. Objetivos
SAR. El sistema permite operar entre -15 y 200 °C de temperatura.
3. Implementar un modelo destinado a simular los efectos generados por la radiación en rocas salinas en las condiciones esperadas en un AGP.
4. Validar el modelo mediante los resultados experimentales obtenidos en ¡as experiencias de irradiación. Se ha podido disponer de muestras irradiadas con dosis totales desde 1 kGy hasta 1200 MGy. Las tasas de dosis utilizadas han sido 4, 15, 22 y 50 kGy Ai. La temperatura de irradiación ha sido principalmente 100 °C, aunque se dispone de algunas muestras irradiadas a 60, 140 y 170 CC.
5. Explorar mediante el modelo, las condiciones de tasa de dosis, dosis total absorbida y temperatura del repositorio que conducen a una energía acumulada máxima.
6. Determinar la energía acumulada en las rocas mediante técnicas de termoluminiscencia.
7. Contrastar las determinaciones de energía acumulada efectudas mediante técnicas de análisis térmico diferencial (ATD), y las medidas efectuadas mediante técnicas de termoluminiscencia. Se intenta establecer correlaciones entre ambas herramientas de diagnóstico.
7
3. Modelización de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
MODELIZACIÓN DE LOS EFECTOS DE LA RADIACIÓN
SOBRE ROCAS SALINAS
9
3. Moclelización de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
3.1 El modelo Jain-Licliard
3.1.1 Introducción
El modelo Jain-Lidiard es, en esencia, un conjunto de ecuaciones diferenciales, que intentan describir la evolución temporal de las concentraciones de los distintos tipos de defectos producidos en los haluros alcalinos cuando son expuestos a radiaciones ionizantes.
El modelo fue enunciado por primera vez en 1977, por Uma Jain y A. B. Lidiard (JaL 77); para posteriormente ser perfeccionado por Lidiard en 1979 (Lid 79). En 1985 G. van Opbroek y H. W. den Hartog (OpH 85) realizaron una serie de simulaciones, empleando el modelo mejorado, con las que estableció la bondad del mismo para altas dosis, al cotejar sus resultados con los datos experimentales obtenidos por Jenks y Bopp en 1977.
Al ser las formaciones salinas, una de las posibilidades contempladas para el emplazamiento de los residuos radiactivos de alta actividad generados por los reactores nucleares, es de gran importancia conocer los efectos de las radiaciones ionizantes, (básicamente fotones y), sobre la sal. La respuesta de la sal a la irradiación es muy compleja y presenta una gran variabilidad según sean los valores de la tasa de dosis, la temperatura y la dosis total recibida. Será de mucho interés conocer el comportamiento de la sal para tasas de dosis bajas (=100 Gy/h o menos), temperaturas relativamente elevadas (=100-200 °C), y dosis totales muy elevadas (>100 MGy), ya que son estas condiciones las que se esperan en un repositorio de residuos radiactivos de alta actividad.
3.1.2 Defectos en los cristales iónicos
A la hora de estudiar los efectos de la radiación sobre los haluros alcalinos es conveniente repasar los distintos tipos de defectos que pueden aparecer en dichos cristales.
Los defectos se pueden clasificar en cuatro grandes grupos:
• Defectos puntuales (de dimensión nula): Se caracterizan por estar localizados en puntos aislados del cristal, a este grupo pertenecen las vacancias, los átomos intersticiales, las impurezas, etc..
• Defectos lineales (unidimensionales): Son aquellos en que las alteraciones de la regularidad se extienden en una dirección durante va
rios parámetros de la red. A este grupo pertenecen las dislocaciones.
• Defectos superficiales (bidimensionalcs): La rotura de la regularidad tiene en dos dimensiones valores mucho mayores que el parámetro de la red. A este grupo pertenecen las maclas y los límites de grano.
• Defectos espaciales (tridimensionales): Son vacíos microscópicos o inclusiones de otra fase.
Seguidamente se enumeran los defectos más significativos desde el punto de vista del modelo Jain-Lidiard.
• Defectos de Frenkel (ver Fig. 3.1): Defecto en un cristal consistente en un lugar vacante o laguna y un intersticio, que se produce cuando un átomo es extraído de su posición normal de la red cristalina y es forzado a una posición intersticial (ver Fig. 3.1). Se trata pues de un defecto puntual.
• Centro de color: Defecto de la red cristalina que produce bandas de absorción óptica en un cristal, que de otro modo sería transparente. El tipo más sencillo es el centro F (Farbzentren, del alemán Farbe (color) y Zentren (centro)).
• Centro F: Es un centro de color consistente en un electrón atrapado por una laguna aniónica en un cristal iónico, tal como el cloruro sódico (ver Fig. 3.1). Es otro defecto puntual.
• Centro H: Defecto puntual de un cristal iónico, consistente en un anión desplazado de su posición normal hasta una posición intersticial. En los haluros alcalinos, los centros H son rápidamente atrapados por las dislocaciones y se forman moléculas X 2" (donde X representa al halógeno).
• Dislocación: Es un defecto lineal que se produce cuando parte del cristal sufre un desplazamiento relativo al resto del mismo, como consecuencia de un esfuerzo tangencial. El resultado del desplazamiento de parte del cristal a lo largo del plano de deslizamiento, es equivalente a la inserción de un semiplano extra de átomos (ver Fig. 3.2). La línea de dislocación es perpendicular al plano del papel en X; es decir, marca el limite del semiplano extra de átomos.
El contorno de Burgers, mostrado en la figura, se cerraría en un cristal perfecto; sin embargo, la existencia del semiplano extra de átomos hace que no se cierre y la cantidad por la que
11
wmmmmmsm 3. Modelización de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
B35S3&
no se cierra es el vector de Burgers, que representa el desplazamiento sufrido por la materia cristalina para crear una dislocación. Cuando, como en el caso mostrado, el vector de Burgers es paralelo al plano de deslizamiento, la dislocación es de borde y cuando es perpendicular al mismo, la dislocación es helicoidal (los planos atómicos forman una rampa en espiral alrededor de la línea de dislocación). También se dan casos intermedios en los que la línea de dislocación va cambiando de dirección respecto al vector de Burgers, en estas situaciones la línea de dislocación no es recta sino que se curva, pudiéndose crear bucles y lazos de dislocación cerrados.
Una de las propiedades más importantes de las dislocaciones, con relación al modelo de Jain-Lidiard, es su papel como superficies internas capaces de actuar como fuentes y sumideros para las vacancias e intersticios, (y por tanto para los centros F y centros H).
Si se observa el semiplano extra de átomos de frente (ver Fig. 3.3), puede verse que la línea de dislocación puede presentar discontinuidades o escalones que actúan como sumideros (o fuentes) de los defectos puntuales y avanzan o retroceden según interaccionen con vacancias o intersticios. Si inicialmente el escalón esta en A y la dislocación absorbe un átomo intersticial, el escalón se trasladará a C. Por el contrario si se absorbe una vacancia, el escalón se moverá hasta B. Es decir, la absorción de átomos intersticiales contribuye al desarrollo y avance del semiplano extra; y lo contrario sucede para las vacancias.
a Coloide: Sistema formado por una fase, consistente en partículas de dimensiones de 1 -1000 nm, dispersa en otra fase distinta. Es un estado intermedio entre las suspensiones groseras y las soluciones iónicas o moleculares. Actualmente se puede considerar al estado coloidal como un estado físico en el que se puede hacer que exista casi cualquier sustancia mediante la elección de las condiciones adecuadas. En el NaCl irradiado, se origina sodio coloidal que cristaliza reteniendo la estructura FCC, (cúbica centrada en las caras), de la subred del cloro, en lugar de la BCC normal del sodio (cúbica centrada en el cuerpo).
3.1.3 Descripción del modeío Jain-Lidiard
La subred aniónica del NaCl es muy sensible a las radiaciones ionizantes, produciéndose pares de Fren-kel como consecuencia de la deposición de energía por parte de la radiación y. Las vacancias así generadas capturan rápidamente un electrón convirtiéndose en centros F. mientras que los átomos de Cl intersticial no son más que centros H<n' Estos defectos primarios son producidos a una tasa K, que es función de la tasa de dosis a la que se expone el NaCl.
La energía necesaria para crear un par de centros F-H es del orden de 100 eV en el NaCl. Tanto Jain y Lidiard (JaL 77) como van Opbroek y den Hartog (OpH 85) emplearon un valor de 15 eV, sin embargo, este valor es más apropiado para el KC1. La energía de 100 eV implica que una tasa de dosis de 1 vjy.1i produce 1.6510"'" desplazamientos por anión por segundo en la subred aniónica (dpa/s).
K cipa
=1.65-10~ l2¿> •g¿ h
(3.1)
Una vez creados, los centros F y los centros H se difunden por la estructura cristalina debido a su movilidad y parte de ellos se recombinarán entre sí para restaurar la red. Esta recombinación se representa mediante un término bimolecular que incluye el producto de sus concentraciones.
Los coloides se nuclean por agregación de centros F. lo que conduce a la formación de centros M, R, N y finalmente núcleos de coloides; sin embargo, este proceso no se contempla en el modelo Jain-Lidiard. De este modo la concentración de coloides se considera constante y lo que aumenta es su tamaño. Los centros F, activados térmicamente, ejecutan un camino aleatorio hasta que son atrapados por un coloide, cada centro F que llega a un coloide le añade un átomo de Na haciéndolo crecer. Los coloides también actúan como sumideros para los centros H, recombi-nándose con ellos y por tanto decreciendo en el proceso. También es posible la emisión térmica de centros F desde los coloides, proceso por el cual los coloides también decrecen; por su parte la emisión de centros H no es posible dada su gran energía de activación.
Las dislocaciones aumentan mucho durante la irradiación y se crean lazos o bucles de dislocación per-
(1) Los defectos en la subred catiónica también pueden producirse, pero solo mediante partículas energéticas y no mediante radiación ionizante como los fotones y.
12
3. Modelización de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
fectos. Las dislocaciones también actúan como sumideros para los defectos primarios; sin embargo, mientras que existe una gran atracción entre las dislocaciones y los defectos intersticiales, (los centros H), esta es mucho menor en el caso de los defectos de vacancias, (los centros F). Esto favorece el crecimiento de los coloides ya que establece una concentración de centros H, en estado estacionario, muchísimo menor que la de centros F.
El mecanismo de creación y crecimiento de lazos de dislocación intersticiales fue sugerido por Hobbs (Hob 73). Para que tal crecimiento ocurra es necesario un desplazamiento igual de aniones y cationes hacia el plano extra que forma la dislocación, y dicho desplazamiento puede producirse si pares de centros H, en la forma de moléculas de cloro ionizadas, se hacen un sitio en la red desplazando un par de iones, un anión y un catión, y ocupando el par de vacancias generadas.
Este proceso es exoenergético si los iones desplazados se ligan a una dislocación, haciéndola crecer, pero es endoenergético si los dos iones permanecen como defectos intersticiales. El crecimiento de las dislocaciones no es indefinido sino que se satura alcanzando un valor máximo (pm) cuando los lazos de dislocación se intersectan formando una red. Las dislocaciones también actúan como sumideros de los centros F, disminuyendo en el proceso. Una suposición del modelo respecto a las dislocaciones es que no se produce emisión térmica de defectos desde las mismas.
Un proceso que introdujo Lidiard (Lid 79) para explicar la saturación en el crecimiento de los coloides, que se había observado experimentaltnente, es la reacción inversa o de recombinación entre los centros F y las moléculas de cloro (Ch). Esto puede acontecer a partir de una migración de los centros F hasta ser atrapados por las moléculas de cloro, o por la liberación de dichas moléculas y posterior recombinación de los centros F con las moléculas intersticiales.
Todo lo comentado se expresa de forma más gráfica en el diagrama de bloques de la Fig. 3.4.
3.1.3.1 Formulación del modelo
A la vista de lo expuesto pueden expresarse las ecuaciones diferenciales que rigen la evolución tem
poral de las concentraciones de defectos primarios como:
~ = K'-KlcF-K2 cF c„
- ^ - = K-KT,CH-K2CF C„
(3.2)
(3.3)
El término K corresponde a la tasa de creación de defectos primarios (centros F y centros H) de la cual ya se ha dado la expresión, mientras que el término K' es la suma de K más la tasa creación de centros F a partir de los coloides por evaporación.
El segundo término de las ecuaciones corresponde a la pérdida de centros F en los coloides, en las dislocaciones y por recombinación con el cloro molecular, en la primera; y a la pérdida de centros H en los coloides y las dislocaciones en la segunda.
El tercer término expresa la tasa de recombinación de centros F y H que restauran la red.
Seguidamente se dan las expresiones de las constantes Ki y K3 que intervienen en las ecuaciones anteriores:
A", = DF (4 71 rc Cc + zF p(/ + y c,\)
Ki = D„ (4 71 rc Cc + z„ pd)
(3.4)
siendo
CF Concentración de centros F en % (fracción molar)
CH Concentración de centros H en % (fracción molar)
CA Concentración de sodio en los coloides en °/i (fracción molar)
DF Coeficiente de difusión para los centros F (cm2/s)
DH Coeficiente de difusión para los centros H (cm 2/s)
rc Radio medio de las partículas de sodio coloidal (cm)
Cc Concentración de partículas coloidales^ (cm"3)
(2) Como ya se ha comentado, el modelo no contempla la nucleacion de coloides, por tanto este valor es constante y es rc el parámetro que aumenta con el tiempo al aumentar CA-
13
3. Modelizaclón de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
ZF Coeficiente de sesgo para la captura de centros F en las dislocaciones
ZH Coeficiente de sesgo para la captura de centros H en las dislocaciones
pd Densidad de líneas de dislocación (cm"2)
y Probabilidad de la reacción de recombinación entre los centros F y los centros moleculares de Ch (cm"~)
El primer término de cada constante representa la tasa de llegada de centros F o de centros H a los coloides, el segundo término representa la tasa de llegada de los defectos a las dislocaciones y el tercer término de la primera constante es el asociado a la tasa de recombinación entre centros F y moléculas de Cb. En lugar de depender de ccu se hace depender de cA aprovechando la aproximación dada por Lidiard.
concentración de Ch =1 c,\l2
La constante para el término de recombinación K2 presenta una forma de Arrhenius con un factor preex-ponencial y una exponencial con una energía de activación de 0.1 eV.
K2 [5-1] = lo" e(TF] (3.5)
siendo
k Constante de Boltzmann (eV/K)
Por analogía con el término DF 4 JC rc Cc CF , se expresa el término de emisión de centros F desde los coloides como DF 4 71 rc Cc CF(C>, de modo que K' toma la forma:
K' = K + 4nrcCcDFcF Je) (3.6)
siendo
CF(C) Concentración en % de centros F en equilibrio térmico con los coloides
Por lo que respecta al sodio coloidal, puede expresarse la variación temporal del número de átomos de Na metálico presentes como coloides por unidad de volumen, como el número neto de centros F que llegan a los coloides por unidad de volumen y tiempo
v,v„ dr
4 7t ;y Cr
Ld_(±l¿r} ;
(3.7)
VMICV (DFcF-Dtlc„~DFcF)
siendo
VNa Volumen atómico del sodio metálico en los coloides (cm3)
VNICI Volumen molecular del NaCl (cm3)
Si se define v = VNaci/VNa puede expresarse la variación temporal de la fracción molar (%) de Na metálico en los coloides como:
- ^ = 4 TU /•. Cc (DF cF - D„ cH - DF cP) (3.8)
con
4n % „ CA = V T c c (3.9)
La densidad de líneas de dislocación en un instante dado, (longitud total de las líneas de dislocación por unidad de volumen o número de líneas que cortan la superficie unidad), vendrá dada por la suma de las dislocaciones preexistentes más los lazos de dislocación generados durante la irradiación.
prf = P° + p'/ = pS + 2 re r¡ C, (3.10)
siendo
Pd° Densidad de líneas de dislocación inicial
ri
{cm"2)
Radio medio de los lazos de dislocación generados (cm)
Ci Densidad de lazos de dislocación(3) (cm"3)
Dado el mecanismo de Hobbs ya comentado, cada par de centros H que llegan a los lazos de dislocación añaden una molécula de NaCl al plano extra; de este modo la variación temporal en el número de moléculas de NaCl en los lazos será una mitad del flujo neto de centros H que llegan a los mismos.
(3) Al igual que no se contemplaba la micleación de coloides, el modelo tampoco contempla la creación de nuevos lazos de dislocación, sino sólo su crecimiento; por tanto el valor de C\ es constante.
14
3. Modellzacíón de los efectos do la radiación sobre rocas salinas
dt (C, K rj tí) = 7 (D„ z„ pí, c„ - DF z, p,', cF) (3.11)
siendo
b Vector de Burgers de los lazos de dislocación (cm)
Con las relaciones siguientes:
Prf = 2JC/-,Ci
p3 = C/*-> d£l_dpí¿ dt dt
(3.12)
se llega finalmente a:
dp,i _nCi dt b
{D„z„c,,-DFzFcF) (3.13)
3.1.3.2 Simplificación en las ecuaciones El modelo presentado se compone de las ecuacio
nes diferenciales (3.2), (3.3), (3.8) y (3.13), junto con la relación (3.9). Este sistema no admite una resolución analítica y solo puede abordarse por métodos numéricos mediante el uso de ordenadores. Sí son posibles, no obstante, ciertas simplificaciones que reducirán el tiempo de cómputo. Estas, ya indicadas por Jain y Lidiard (JaL 77), se aplican a las ecuaciones (3.3) y (3.13).
Si se observan los valores más aceptados para los distintos parámetros que intervienen en el modelo, (ver apartado 3.1.3.3.), podrá observarse que para las temperaturas mostradas el coeficiente de difusión de los centros H es muchísimo mayor que el correspondiente para los centros F, (alrededor de 10 ordenes de magnitud). Esto indica que la población de centros H está en una situación de equilibrio virtual. Puede considerarse que su concentración se adapta instantáneamente a las concentraciones de los restantes defectos y que en cada instante está en equilibrio con el resto de defectos. Con esto, la ecuación (3.3) se transforma en:
dc,¡ K
K3 + K2cF (3.14)
y de este modo se evita integrar la ecuación de CH.
Teniendo en cuenta el mecanismo de Hobbs para el crecimiento de los lazos intersticiales, se sabe que el número de moléculas de NaCI que se añaden a todas las dislocaciones es una mitad del número neto de
centros H que llegan a las mismas, y en condiciones de estado estacionario, será igual a una mitad del número neto de centros F que llegan a los coloides. Si se admite que tanto las dislocaciones preexistentes (p,i°) como los lazos que se crean (p,/), son igualmente buenos como trampas o sumideros para los centros H y centros F, la ecuación (3.11) puede expresarse como:
Jt^'nr'h) = 2jd-dT (3.15)
Con la primera relación de (3.12) se llega a la igualdad siguiente:
d 2nC, dt
(P,',)2 = ^ P,/ dcA
Prf íh (3.16)
y aplicando la regla de la cadena en la derivada del primer término y la segunda relación de (3.12) puede obtenerse
b rfprf K C, P</ Clt ~
dcA b 1 í/pj} dcA
dt ± fíü£ _ íihd. (3.17)
n C / 2 dt dt
Integrando la última relación se logra una expresión directa de pd en función de CA , eliminando otra ecuación diferencial del modelo.
f./- ->\ InC/C,, . ? . o»' 2nC¡ \d (p¡\=—bi (C/i) ~*pd=(p°r+~ir CA
W (3.18)
Con todo esto, el modelo se compone de las ecuaciones diferenciales (3.2) y (3.8), y las relaciones (3.9), (3.14) y (3.18); en el Cuadro 1 se muestran todas estas ecuaciones y el significado de todos los símbolos a modo de resumen.
3.1.3.3 Valores aceptados para los distintos parámetros del modelo
En este apartado se expondrán las diversas expresiones o valores que se adoptan para los distintos parámetros del modelo; dichos valores corresponden a los expresados por van Opbroek y den Hartog (OpH 85), excepto la ecuación (3.36).
Ar2[s-1] = 10 ,V'*7 ' )
(3.25)
(Ver Fig. 5)
15
3, Modellzaclón de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
Cuadro 1 Modelo Jain-Lidiard.
MODELO JAIN-LIDIARD
Versión 1979 Ecuaciones del modelo:
de, d
— = K + ÜF4n i\.Cc cf - ÜF (4 TCI\.Ce + zF p(/ + ycA) cF-K, cF ct¡ (3.19)
de •jy = K-Dn(4n rc C,. + ~„ p,,) cH - Kz cF c„ (3.20)
SiÍ£!L = 0->ctl = —- —* - — d t D„ (4 K re Cc + z„ prf)+ K, cF
(3.21)
C-jf = 4 TI rr Cc (DF cF - D„ c„ - DF é¡?) (3.22)
•> 2 TÍ C¡ PS = P5 + —g—Q (3.23)
' c ~ í c'* > 4 ' -TTíVCc
\ )
(3.24)
,-0-8. DF [cm11 s] = 0.01 ¿ k r) (3.26)
, - 3 i _ m « 5
(Ver Fig. 6)
DH[C7?Í2 /S]=0.01É> (77>
(Ver Fig. 7)
-0.6.
(Ver Fig. 8)
c^ = 2- Í O " 4 ^ '
Cc[cm~3] = 5- 10'4
(3.27)
y[cw"2] = 3-1018e(Tf) (3.28)
(3.29)
(3.30)
diem''] = 10
p° [c/Ti-2] = 105
p [c/w~2] = 1010
z„=l . l
v = 1.14
6 [cwi] = 3.98 • 10"
(3.31)
(3.32)
(3.33)
(3.34)
(3.35)
K [dpals] = 1.65 • 10-12 Ü [Gy/h] (3.36)
16
3. Modelización de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
Cuadro 1 Modelo Jain-Lidiard (Continuación).
MODELO JAIN-LIDIARD
Versión 1979 Ecuaciones del modelo con dependencias funcionales:
d cP [t,T\ dt = K[t] + D, [7] 4 Ti rc [cA[t,T¡] C(. cf [T] -
- DFn (4 n re [cA[t,T\] Cc + zF p , [cA [t,T]] + y[T] cA [t,T\) cF [tj] - K, [71 cF [t,T\ c„ [t,T]
dc„[t,T] jf^- = K[t]-D„[T¡{4n re[cA[i,T\] Cc + zHpd [cA[t,T]]) c„[t,T\- K2[T\ cF[t,T¡ cH[t,T]
' dt C" ' D„ [71 (4 Jt rc [cÁ [t,T]] Cr + z„ pd [cA[t,T]}) + K2 [T] cF [t,T]
dcA[t,T] J ^ = 4 7C rc [cA [t, 71 ] Cc (DF [T\ cF [t,T] - D„ [T] c„ [t,T\ - DF [71 clf [71)
, , 2nC/ prf \t,T]- = pi + —^ cA[t,T]
'•r [ ' J l = f cA [t,T\ Y
4 r 3 K v C e
V
3.2 Resolución del modelo por métodos numéricos
3.2.1 Introducción
Como ya se ha indicado, una resolución formal del sistema de ecuaciones que constituye el modelo de Jain-Lidiard no es posible, por tanto se debe recurrir a métodos numéricos. Para resolver el sistema se ha empleado el lenguaje ACSL (Advanced Continuous Simulation Language). Este lenguaje se basa en librerías escritas en FORTRAN y puede funcionar perfectamente en un ordenador personal (PC); haciendo
innecesario el uso de grandes máquinas que es la manera más extendida de trabajar con este modelo.
Los programas escritos en ACSL dan sus salidas bien como un listado numérico con la evolución de las variables que se deseen a lo largo del tiempo; o como una representación gráfica de cualquier variable usada en función de cualquier otra.
El algoritmo de integración escogido ha sido el de Runge-Kutta de 4a orden.
3.2.2 Condiciones iniciales
Antes de lanzar el programa a realizar iteraciones es necesario fijar unas condiciones iniciales para las
17
3. Modelizaclón de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
L 18
Cuadro 1 Modelo Jain-Lidiard (Continuación).
MODELO JAIN-LIDIARD
Versión 1979 :i
Cuadro de símbolos utilizados
°F Concentración de centros F en % (fracción molar) Chl Concentración de centros H en % (fracción molar) CA Concentración de sodio en los coloides en °A (fracción molar) ¡j Kz Constante de recombinación para la reacción inversa entre los centros Fy los centros ;j
de Cl moleculares (s~1) n
DF Coeficiente de difusión para los centros F (crrf/s) | DH Coeficiente de difusión para los centros H (crrf/s) H
H f\
fc Radio medio de las partículas de sodio coloidal (cm) ¡
^c Número de partículas coloidales por cm3 (cm'3) |¡ ZF Coeficiente de sesgo para la captura de centros F en las dislocaciones | ZH Coeficiente de sesgo para la captura de centros H en las dislocaciones ¡
1 Pd Densidad de líneas de dislocación (cm'2) ñ y Probabilidad recombinación entre los centros Fy los centros moleculares de Cl2 (cm'2) ü k Constante de Boltzmann (eV/K) p
Je) !-cr Concentración en °A (fracción molar) de centros F en equilibrio térmico con los coloides ¡;
'íi VNa Volumen atómico del sodio metálico en los coloides (cm3) |
I vwac/ Volumen molecular del NaCI (cm3) ¡
ñ v Cociente entre el volumen molecular del NaCI y el volumen atómico del Na metálico ¡
en los coloides |
Pd Densidad de líneas de dislocación inicial (cm'*) fl Tm Densidad máxima de líneas de dislocación (cm'2) | r' Radio medio de los lazos de dislocación generados (cm) I
^ ' Densidad de lazos de dislocación (cm'3)
° Vector de Burgers de los lazos de dislocación (cm)
K Tasa de dosis expresada en desplazamientos por anión por segundo (dpa/s)
'%
3. Modellzaclón de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
concentraciones de centros F y de Na coloidal, ya que las dos ecuaciones diferenciales que finalmente se integran se refieren a estos defectos.
Experimentaimente, las concentraciones iniciales de c F y CA no se conocen ya que están por debajo del límite de detección; esto marca de manera aproximada un valor máximo inicial de alrededor de 10"8 (expresado como fracción molar en %). No obstante y en principio, la elección más obvia es fijar c F° = 0 y CA°= 0, ya que inicialmente la sal aún no ha sido irradiada.
Estas condiciones iniciales presentan inconvenientes a la hora de integrar las ecuaciones ya que el modelo no tiene en cuenta la nucleación de los coloides. La ecuación diferencial que expresa el crecimiento de los coloides, (ec. 3.22), depende como un producto de rc y por tanto de CA ; esto implica que si inicial-mente CA es nula, el aumento de Ña en forma de coloides no se producirá nunca ya que la derivada siempre será nula. Debe existir un valor inicial distinto de cero para CA.
Por otra parte, si las condiciones iniciales fuesen CF°= 0 y CA £ 0, la ec 3.22 nos diría que CA , al inicio de la irradiación, disminuye en lugar de aumentar. Ya que la derivada, inicialmente sería negativa. Para evitar esto hemos de adoptar unos valores tales que c F
0 *0yc Ao *0 .
Adoptando como valores iniciales CF°= 10"8 y CA°= 10"8 las dificultades no menguan, ya que la desaparición de Na coloidal por recombinación con centros H y por evaporación de centros F, es mayor que la aportación de Na por la agregación de centros F. El resultado es que el Na coloidal tiende a disminuir en las primeras etapas de la irradiación hasta desaparecer, hecho totalmente contrario a la experiencia. El Na coloidal solo crece inicialmente cuando el valor de cp° es extraordinariamente alto, (alrededor de 10"4), y entonces es la concentración de centros F la que disminuye durante la irradiación.
Para intentar solventar estos problemas, se ha modificado el programa de integración de manera que CA no pueda bajar nunca de su valor inicial. Si en una iteración CA disminuye por debajo de CAn°, antes de la siguiente iteración se restaura su valor a CA°. Operando de este modo se llega a un punto en que la tendencia a disminuir de cA desaparece y los coloides em
piezan a crecer. En el apartado dedicado a comprobar la bondad de la implementación del modelo en ACSL se verá que los resultados se ajustan a las simulaciones realizadas por van Opbroek y den Hartog (OpH 85).
3.2.3 Paso de integración
En todas las ejecuciones realizadas se ha mantenido constante el numero de puntos empleados para trazar las gráficas que representan las soluciones del modelo, (48000 puntos), variando según las necesidades el número de pasos de integración empleados para calcular cada punto, (el valor mínimo de este parámetro ha sido de nstp=10).
El paso de integración empleado sería igual a:
_ , . ., Tiempo de irradiación Paso de integración = r
M 6 48000- nstp
Si se intenta mantener constante el valor de nstp, (nstp=10), al disminuir la tasa de dosis para una dosis total fija, resulta que el paso de integración aumenta ya que aumenta el tiempo de irradiación. Si el descenso en la tasa de dosis es muy acusado, (varios ordenes de magnitud), esta estrategia ya no puede mantenerse y se debe aumentar el valor de nstp para no obtener resultados absurdos, (el aumentar el valor de nstp comportará por supuesto unos tiempos de ejecución más largos). El valor de la temperatura de irradiación también puede hacer necesario modificar al alza el valor de nstp.
Existía la posibilidad de que el no crecimiento de los coloides en las primeras etapas de la irradiación fuera una consecuencia de un paso de integración excesivamente grande, esto se comprobó con diversos ejemplos del cual se muestra uno( \
Tasa de dosis:15 kGylh
Temperatura :373 K
cF° = W8cF° = Ws
Dosis = 20k Gy
tmax = 4800s
cint = 01
nstp = 10
cF = 17501-W6
•->cH = 31482-10-'s
cA=10000-10-8
(4) El nuevo parámetro cint establece que transcurre entre dos puntos de la curva solución. Si el tiempo de irradiación es de 4800 s, un valor cint=0.1 dará como resultado una curva con 48000 puntos.
19
3. Modellzaclón de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
Dosis = 20k Gy
',,,,, = 4800 s
vim = 0.1
nstp = 5000
cF = 17501 • W
c„= 3.1482-10
c, ,= 1.0000-10'
-15
Puede verse que un factor reductor de 500 en el paso de integración no tiene ninguna influencia en los valores finales de las concentraciones de defectos. No es práctico reducir aún más el paso de integración para llegar a la misma dosis, ya que entonces los tiempos de ejecución se alargan muchísimo. En el primer caso, con nslp=10, un ordenador personal i486 a 50 MHz emplea alrededor de 3 inin. en la ejecución; mientras que en el segundo caso, el tiempo se eleva hasta 25 h. Sin embargo, existe un método para llegar aún más lejos y es estudiar los valores que se obtienen en el primer punto de la curva para el primer caso expuesto (nslp=10):
Dosis = 0.416667 Gy -> •
cF = U42-10-"
c„ = 2.143 -10-'J
cA= 1.0000 •W~l<
Dosis = 0.41667 Gy
t„„,=0.1s
cint = 2-10-6
nstp = 10
cF= 1.1423-10-"
- > c ,,=2.1431-10-"
c,= 1.0000-10-*
Otra vez puede observarse que la aplicación de un gran factor reductor en el paso de integración, (factor de 50000 en este caso), no tiene efectos sobre los valores de las concentraciones de defectos.
3.2.4 Validación de la impiementación en ACSL
El artículo de G. van Opbroek y H. W. den Hartog de 1985, Radiation damage on NaCl: dose rate effects (OpH 85) proporciona información para con
trastar la simulación efectuada con ACSL. En dicho artículo se muestran las curvas obtenidas teóricamente mediante el modelo Jain-Lidiard con diversos valores de tasa de dosis y temperatura; estas curvas se comparan con los dalos experimentales obtenidos por Jenks y Bopp (1977). Si la impiementación en ACSL es válida se deberían obtener las mismas curvas para las mismas condiciones de simulación*5*.
Tomaremos como referencia las figuras 3, 4 y 5 de dicho artículo que muestran la concentración de Na en forma de coloides en función de la dosis recibida por la sal<6).
• Figura 3 (OpH 85) (Ver Figs. 3.10 y 3.11): Tasa de dosis: 10 Mrad/h Temperatura:399 K Dosis:40 Grad
• Figura 4 (OpH 85) (Ver Figs. 3.12 y 3.13): Tasa de dosis: 10 Mrad/h Temperatura:368 K Dosis:60 Grad
• Figura 5 OpH (Ver Figs. 3.14 y 3.15): Tasa de dosis:4C Ivlrad/h Temperatura:417 K Dosis:40 Grad
A la vista de las gráficas expuestas y teniendo en cuenta que otras gráficas del articulo de van Opbroek y den Hartog también son reproducibles con precisión, puede darse por buena la impiementación en ACSL y validarla, al menos, para dosis integradas muy elevadas, ya que la coincidencia entre las gráficas es excelente. Persiste no obstante el no crecimiento de coloides para dosis bajas, desconociéndose los resultados de van Opbroek y den Hartog en este rango de dosis ya que al ser la escala de los gráficos lineal y no logarítmica no puede apreciarse esa región.
Otro aspecto de la simulación de van Opbroek y den Hartog que no se especifica en el artículo es la evolución de la concentración de centros F en función de la dosis absorbida.
Otras gráficas que son de interés y que aparecen en el artículo de van Opbroek y den Hartog (OpH 85),
(5) En el artículo se emplea como unidad de dosis absorbida el rad y sus múltiplos en lugar del Gy, por tanto también se deberá modificar ligeramente el programa para adaptarlo a este aspecto. En el artículo de 1985 van Opbroek y den Hartog emplearon un valor de 15 eV como energía necesaria para crear un par F-H. Este valor es más apropiado para el KCl, siendo más correcto para el NaCl un valor de 100 éV. Si se quieren reproducir las curvas teóricas de van Opbroek y den Hartog será necesario cambiar la ecuación (36), afectándola de un factor 100/15; entendiéndose que para cualquier otra simulación esta modificación no se realizará.
(6) En el artículo se emplea como unidad de dosis adsorbida el rad y sus múltiplos en lugar del Gy, por tanto también se deberá modificar ligeramente el programa para adaptarlo a este aspecto.
20
3. Modelización de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
son las que muestran la evolución de la fracción de Na coloidal como una función de la dosis total absorbida, para diferentes tasas de dosis y para una temperatura fija (ver Fig. 3.16,3.17,3.18 y 3.19).
Estos últimos gráficos indican un hecho muy importante y que se estudiará con más detalle en la siguiente sección, la gran influencia de la temperatura y de la tasa de dosis en la creación y aglutinamiento de los defectos. Se observa que un incremento de 50 K en la temperatura de irradiación conlleva una respuesta totalmente diferente, ya no solo por lo que respecta al valor final de la concentración de Na coloidal sino también por el modo en que influye la tasa de dosis. Si a 325 K, a mayor tasa de dosis, se produce mayor concentración de sodio coloidal; a 375 K y al aumentar la tasa de dosis, primero aumenta la concentración de defectos pero después disminuye. También es un hecho notable, el que a 375 K casi todas las curvas se saturen a valores relativamente bajos, mientras que a 325 K las curvas son siempre crecientes.
3.3 Aplicación a distintas condiciones de operación (T y D)
3.3.1 Introducción
Seguidamente, se aplica el modelo a distintas condiciones de temperatura y tasa de dosis para estudiar la influencia de estos parámetros en las concentraciones finales de defectos.
Las primeras condiciones que se ensayarán serán las empleadas en el apartado anterior, así podrá observarse la influencia del valor de la energía de formación de un par F-H. Seguidamente se intentarán reproducir los resultados obtenidos en las muestras irradiadas en la piscina de desactivación del reactor de alto flujo (High Flux Reactor; HFR) de Petten (Holanda) en el marco del proyecto HAW; y finalmente se hallará el comportamiento global de la sal para un amplio rango de temperaturas y tasas de dosis.
3.3.2 Condiciones experimentales de Jenks y Bopp
En las Figs. 3.20, 3.21 y 3.22 se muestran las gráficas que se obtienen al ejecutar el programa con las condiciones de tasa de dosis y temperatura con que trabajaron Jenks y Bopp. Estas condiciones han sido las empleadas en la sección 3.2 para validar la im-plementación del modelo J-L en ACSL.
3.3.3 Condiciones experimentales en el irradiador de alto flujo de Petten
En el ámbito del proyecto HAW (High-level ra-dioActive Waste), diversos organismos europeos, (GSF, ECN, ANDRA y ENRESA), están estudiando los efectos de las radiaciones ionizantes sobre los ha-luros alcalinos. En el marco de este proyecto, se han realizado diversas series de irradiaciones en la piscina de desactivación del reactor de alto flujo de Petten, con distintas condiciones de irradiación. Una de estas series (GIF B-l) se realizó en las siguientes condiciones:
Tasa de dosis: 15 kGylh Temperatura: 100 "C
Las muestras irradiadas han sido analizadas por diversas entidades, la UB realiza la determinación de coloides y centros F mediante absorción óptica, la ECN determina la energía acumulada mediante análisis térmico diferencial (ATD) y la UPC trabaja en el campo de la respuesta termoluminiscente (TL). Los datos resultantes en cuanto a Na coloidal y centros F, se muestran en las Figs. 3.23 y 3.24 junto con las previsiones realizadas mediante el modelo de Jain-Lidiard implementado en ACSL.
3.3.4 Obtención del mapa de isodefectos
En este apartado se obtendrán dos abacos de curvas, mediante la ejecución reiterada del programa de simulación, en los que se representará la fracción de sodio coloidal como función de la tasa de dosis para distintas temperaturas; y el mismo parámetro como función de la temperatura para distintas tasas de dosis, todo ello para una dosis total absorbida constante e igual a lGGy.
Estos dos abacos de curvas (ver Figs. 3.25 y 3.26), junto con una nueva serie de valores, servirán para realizar un gráfico 3-D (ver Fig. 3.27) y un mapa de contomo (ver Fig. 3.28), en el que se mostrará la concentración de sodio en forma de coloides como una función de la tasa de dosis y la temperatura.
3.3.5 Análisis de resultados
El primer aspecto que puede hacerse notar es que al aumentar la energía necesaria para crear un par F-H, (de 15 eV a 100 eV), la concentración de Na en forma de coloides disminuye, aunque no de una forma
21
3. Modelización de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
drástica. En la Fig. 3.20 se alcanza un 69.94% de la concentración de la Fig. 3.11. Entre la Fig. 3.21 y la Fig. 3.13, (para 450 MGy), el factor es de 33.56%; y entre la Fig. 3.22 y la Fig. 3.15, éste es de 82.82%. De esta forma la correspondencia con los valores experimentales de Jenks y Bopp disminuye, hecho que quizás pudiera explicarse si la composición de las sales empleadas por dichos investigadores, se alejará de forma significativa del NaCl puro, al cual sí se le asocia un valor de 100 eV por par F-H. Además de la diferencia en el valor final, también se observan formas distintas en las curvas, las Fig. 3.11 y 3.15 presentan una clara saturación, mientras que sus homologas, las Fig. 3.20 y 3.22, no la presentan aunque si se aprecia una disminución de la pendiente.
En el apartado 3.3.3 puede observarse el problema del no crecimiento de los coloides en las primeras etapas de la irradiación, esto hace que valores experimentales y valores teóricos no estén de acuerdo en esta región. Hasta una dosis de 300 kGy la concentración se mantif ne en 10'8; no porque así lo dicte el modelo sino porque se mantiene de forma artificial para evitar que CA se anule, como ya se ha explicado. Para dosis del orden de 2 MGy y en adelante, los valores teóricos y experimentales ya están bastante de acuerdo.
Por lo que respecta a los centros F, el modelo predice una concentración que, aproximadamente, se encuentra un orden de magnitud por debajo de los resultados experimentales. Además, para altas dosis se aprecia una ligerísima disminución en su concentración que tampoco se corresponde con los datos experimentales.
La Fig. 3.25 muestra claramente la influencia de la temperatura en la concentración de Na coloidal. Para bajas temperaturas la movilidad de los defectos es muy baja y por tanto los procesos de agregación de centros F que conducen al crecimiento de los coloides casi no se producen. La creación de un centro F y un centro H, muy probablemente vendrá acompañada por una recombinación dada la movilidad mayor de los centros H (ver apartado 3.1.3.).
A medida que la temperatura va en aumento, la fracción de Na coloidal va en aumento, no obstante, esta no aumenta indefinidamente sino que alcanza un máximo y después disminuye bastante bruscamente,
(7) La malla 3D se ha generado mediante un ajuste, a igualmente espaciados; es por ello que el gráfico p algunas regiones de la cordillera diagonal.
(según cual sea la tasa de dosis). A altas temperaturas cobra importancia la evaporación de centros F a partir de los coloides, esto unido a una gran movilidad de los defectos que aumentan la recombinación hace disminuir la fracción de Na coloidal. Si se comparan distintos picos para distintas tasas de dosis se constata que los picos se aplanan para tasas de dosis más elevadas y se desplazan hacia temperaturas más elevadas.
En la Fig. 3.26 se observa que las tasas de dosis muy elevadas aponas inducen el crecimiento de coloides, la razón estriba en que una gran tasa de dosis implica una gran generación de centros F y centros H, y la mayoría se recombinarán antes de poder mi-grar por el cristal y agregarse para inducir el crecimiento de defectos.
Al disminuir la tasa de dosis la fracción de Na coloidal va en aumento hasta que alcanzado un valor de tasa de dosis crítico, la concentración cae bastante bruscamente. En este caso la generación de centros F y centros H ya no es lo suficientemente grande como para compensar las pérdidas por recombinación. El valor del pico disminuye al aumentar la temperatura y se desplaza hacia tasas de dosis más elevadas, (se aumenta la movilidad de defectos y la evaporación de centros F a partir de coloides).
Las Fig. 3.27 y 3.28 pueden obtenerse a partir de las dos anteriores, sin más que calcular algunos puntos más sobre el plano Dosis-Temperatura(7). Se observa claramente que para una dosis total constante e igual a 1 GGy, la fracción de Na coloidal tiende a aumentar al disminuir la tasa de dosis y disminuir la temperatura, hallándose el valor máximo cerca del punto (275 K, 0.0316 Gy/h) correspondiéndole alrededor de un 11% molar; como el máximo coincide con el extremo inferior de tasa de dosis explorado, no puede asegurarse que se esté en presencia de un máximo absoluto.
Para condiciones próximas a las esperadas en un repositorio de residuos radiactivos de alta actividad, (alrededor de 100 °C y 100 Gy/h), el modelo predice una concentración de defectos inferior al 1% para una dosis total de 1 GGy, (equivalente a poco mas de 1100 años). Este resultado debe tomarse como orien-tativo ya que la simulación se ha realizado a temperatura y tasa de dosis constante; mientras que un repositorio real presentará, para estas variables, una cierta evolución temporal.
i'tir de puntos en el plano Dosis-Temperatura que no estaban fe presentar algunas irregularidades como no uniformidad en
22
3. Modelización de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
3.4 Modificaciones del modelo J-L
3.4.1 Introducción
Como ya se ha comentado en otros apartados, uno de los principales problemas que presenta el modelo J-L es el inicial decrecimiento en la concentración de sodio coloidal (CA), a no ser que la concentración inicial de centros F sea anormalmente alta (alrededor He 10'4 % ). Para obtener predicciones fiables es necesario restaurar el valor de CA al valor inicial hasta que se alcanza una cierta dosis y la tendencia a disminuir se anula.
sin necesidad de hipótesis de simplificación y con razonamientos análogos a los mostrados en el apartado 3.1.3.2 se llega a una relación entre la densidad de líneas de dislocación y la concentración cci: igual a:
>3=(P3J+ : KC, •ca. (3.49)
La variación temporal de caz vendrá dada por el número neto de centros H que llegan a las dislocaciones por unidad de tiempo menos la tasa de recombinación de los centros H en forma de cloro molecular con los centros F.
En este capítulo se expondrán algunas modificaciones realizadas en el modelo, que si bien no terminan con este problema si que lo reducen ya que el aumento en la concentración de sodio coloidal empieza para dosis más bajas, acercándose a los resultados experimentales.
de a. -¡-J- = p,, (D,¡ Z„ C„ - DF ZF CF) -DFycF ccli (3.50)
Estos dos cambios se incorporan al modelo como se muestra en el diagrama de bloques que se recoge en la Fig. 3.29 y en el correspondiente bloque de ecuaciones (ver Cuadro 2).
3.4.2 Incorporación explícita del cloro 3.4.3 Nuevas condiciones iniciales Si se observa el diagrama de bloques del modelo J-
L (Fig. 3.4) y su conjunto de ecuaciones, se puede constatar que aunque el cloro molecular forma parte del diagrama de bloques, no se contempla en las ecuaciones. La razón está en el uso de la aproximación dada por Lidiard en su artículo de 1979 (Lid 79):
concentración de cloro molécula/ = CA/2
Para introducir el cloro molecular de forma explícita se define:
ecu fracción de centros H convertidos en centros de cloro molecular, (no concentración de centros de cloro molecular).
La incorporación del cloro conllevará un cambio en la ecuación (3.19) y la introducción de una nueva ecuación diferencial que regirá la evolución temporal del mismo.
Antes de realizar nuevas simulaciones con el nuevo modelo se establecerán unas nuevas condiciones iniciales basadas en los trabajos que ha llevado a cabo W. Soppe en la ECN.
El modelo de ECN (Sop 93), es una ampliación del modelo J-L que contempla la etapa de nucleació" le los coloides y de los lazos de dislocación y las im, • rezas. En este modelo un núcleo de coloide se considera formado por 5 átomos de Na y si se acepta el valor adoptado por Soppe para la concentración inicial de núcleos de coloides.
Ce =J015 coloideslcm3
se puede estimar un valor para la concentración inicial de sodio coloidal
o 3 w CA~~Ñ~ (3.58)
Con la definición dada, la ecuación (3.15) se convierte en:
d(n ^ 2 , \ 1 p'/ dca. (3.48)
siendo
N el número de moléculas de NaCl por cm3
este valor puede hallarse en función de la densidad de la sal p Nací > su peso molecular M Nací, y el número de Avogadro NA como:
(8) Ver apartado 3.1.3.1
23
3. Modelizacion de los efectos de la radiación sobre rocas saiinas
Cuadro 2 Modelo Jain-Lidiard.
MODELO JAIN-LIDIARD
Versión 1979 (con cloro explícito) Ecuaciones del modelo
d cF — - = K + DF4n rc Cc cfJ -DF(4nrc Cc + zF p(/ + ycC / :) cF-Kz cF d
dcH j — = K-D,l(4nrcCc + z,¡ p,¡) c„-K2cFcH
(3.51)
(3.52)
Si —— = 0 -> cf¡ = — — d t D„ (4 n rc Cc + zH pd)+ K2 cF
(3.53)
dcA
dt = 4nrc Cc (DF CF - D„ c„ - DF cf)
dca¡
~d~T = p,/ {D„ zH CU - DF zF cF) -DFy cF ca.
2 _ , . 2 K C, p/ = pe + L cCi,
(3.54)
(3.55)
(3.56)
( cA \> 4 JKVCC
(3.57)
N = ̂ SL N = 2 165 g/cm3 ¿ ^ l t f 3 =
MNaCi 58.5 g/»¡o/
(3.59)
= 2.229- 10 ,22 molec. NaCl
cm 0 : i - -. v t n - 7 llegándose a un valor de CA° igual a 2.25-10 "7 mol 7i .
Ahora ya se está en condiciones de realizar alguna simulación para comprobar la bondad del modelo modificado.
3.4.4 Contrastación de resultados
Se han escogido las siguientes condiciones para la simulación:
Tasa de dosis: 15 kGylh Temperatura :373 K
Dosis total:48.95 MGy
Estas condiciones se corresponden a las empleadas en las instalaciones del reactor de alto flujo de Petten en Holanda, disponiéndose así de datos experimentales para la contrastación.
En las Figs. 3.30 y 3.31 se muestran los resultados experimentales, la simulación con el modelo original y la simulación con el modelo revisado (Fig. 3.30 y 3.31).
Las curvas rotuladas como percentil 50% y percen-til 95 % corresponden a los valores experimentales. La curva J-L (ACSL) es la simulación realizada con
24
3. Modelización de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
el modelo J-L del año 1979, esta curva ya se incluía en la Fig. 3.23 (c P° = 10"8 y cA° = I O"8 ). La curva J-L (ACSL-2) es la simulación realizada con el mismo modelo que la anterior pero con las nuevas condiciones iniciales (c F° =10"8 y cA° =2.2510"7 ). El rótulo J-L extend. (ACSL) marca la simulación realizada con el modelo Jain-Lidiard modificado con la incorporación explícita del cloro y las nuevas condiciones iniciales (cp°=10"8 y cA°=2.2510"7 ). Por último y aunque no coincide con el encabezado de la gráf . (Fig. 3.31), también se muestra la evolución de '. i fracción de centros H convertidos en cloro molecular, (dos veces la fracción de cloro molecular).
La Fig. T 1 muestra la evolución de la fracción de centros F p, ¡a las distintas simulaciones, (el significado de los rótulos es el mismo que en la gráfica anterior).
Analizando las dos gráficas puede destacarse la mejora en la simulación del sodio coloidal, (con mucho el defecto más importante en el daño por radiación a altas dosis), mientras que los centros F prácticamente no han variado.
Se observa que la simulación con la incorporación del cloro y las nuevas condiciones iniciales, da los mejores resultados. La mejora se debe en primer lugar a las nuevas condiciones iniciales; sin embargo,
el hecho de introducir de forma explícita el cloro hace aumentar aún más el grado de ajuste. Se constata que el valor de cA crece para dosis menores en este último caso. Para dosis elevadas todas las simulaciones confluyen hacia la misma evolución, tomando valores razonables teniendo en cuenta los datos experimentales.
Al incluir también la evolución de cci: puede observarse que para altas dosis la hipótesis simplificativa que empleó Lidiard en su artículo de 1979 (Lid 79) es correcta.
La hipótesis era concentración de cloro molecular ~ c,\/2, habiendo definido Caz como se ha hecho, la hipótesis se transforma en coz := cA, que es precisamente lo que se observa en la gráfica.
La evolución de los centros F, prácticamente no se ve alterada por los cambios en el modelo. Solo a bajas dosis se nota un pequeño aumento en la concentración de centros F. Sigue persistiendo un desplazamiento hacia abajo de alrededor de una década entre los valores teóricos y los valores experimentales.
A partir de ahora y mientras no se indique otra cosa, los estudios y simulaciones se realizarán con el modelo J-L modificado con la incorporación del cloro, (modelo J-L extendido).
25
3. Modelización de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
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Figura 3.1 Representación esquemática de un defecto de Frenkel y de un centro F.
Plano de
Contorno de Semiplano extra Burgers \ /
o o o \ o o o o o o
r i o o ' o o o o o ' o o o o 1 o o o o o ' o o
i i
o o | o o o o o / o o
4 o o ¡ o o o o j o o
O O t O O O 0 , 0 O
deslizamiento o o o o o o o o
o o o o o o o o
26
Figura 3.2 Representación esquemática de la disposición de los átomos alrededor de una dislocación de borde.
3. Modellzación de los efectos de (a radiación sobre rocas salinas
Semiplano extra
o o o o o o o o o o o o o o
, 0 0 0 0 o / C A
O Átomo Intersticial
V Hueco
Figura 3.3 Papel de las dislocaciones como superficies internas.
.(•)
Creacicn de
pans F-H
Ssparaclon de
centres F-H í
Centros F
cr(0
' " \ ^
lr*nrt t c c-F
Dr4nrc Ce cf
^"r'H \ J^X'
^
Ceñiros H
'«(»
\°FZ^<IC/-
Lazos de dislocación
A(0
Sodio coloidal
cA0)
JH4nre?ccH
~^Dr7cÁcr
CU molecular
$I*H4I<V
Figura 3.4 Diagrama de bloques del modelo de Jain-Lidiard para el daño inducido por la radiación en el NaCI.
27
3. Modellzación de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
13 i . 10
12 7. 10
12 5. 10
N
12 3 . 10
12 2 . 10
12 Í.S 10
12 1. 10
250 3 0 0 350 400
Temperatura (K)
450 S00
Figura 3.5
- 1 0 1 . 10
-12 1 . 10
« - 1 4 1 . 10
-16 1 . 10
-18 1 . 10 I—i
250 300 350 400 450
Temperatura (K)
500
Figura 3.6
28
BBHIBDB mmfflBmMBm 3. Modellzación de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
á
0.001
0.0007
o.ooos
0.0003
0.0002
0.00015
0.0001
1 1 1 1 f 1 t i i r 3 . '¿b)^**
250 300 350 400
Temperatura (K)
450 500
Figura 3.7
12
1. 10
10 1. 10
1. 10
250 300 350 400
Temperatura (K)
450 500
Figura 3.8
29
3, Modellzaclón de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
- 7 1 . 10
- 8 S . 1 0
« "8 u 1 . 1 0
- 9 5 . 1 0
- 9
1 . 1 0 - 1 0
5 . 10
. . . Z50 300 350 400
T e m p e r a t u r a (K)
450 500
Figura 3.9
2.0
1.6
1.2
I 0.8
£
0.4 / ©"
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D
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" ' : ^ ' ¡ • • • • : • . '
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10 20 30
Dose (Grad)
40
O (O
O
V o
*d"
S o
o o
Ó: oo 1.00 2.00 DOSI »io8
3.00 4.00
Figura 3.10 Resultados obtenidos por Jenks y Bopp, y resulta
dos teóricos de van Opbroek y den Hartog.
Figura 3.11 Resultado teórico obtenido mediante la implementa-
ción en ACSL. Dosis en Gy.
30
3. Modelización de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
2.0
1.6;
1.2
0.8
0.4
©.
¿ 1 a
0 / . ,
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o O
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/
/
15 30
Dose (Grad)
45 60 .00 1.50 3.00 4.50 6.00
DOS I «ios
Figura 3.12 Resultados obtenidos por Jenks y Bopp, y resulta
dos teóricos de van Opbroek y den Hartog.
Figura 3.13 Resultado teórico obtenido mediante la implementa-
ción en ACSL. Dosis en Gy.
1.0
0.8
o E
0.6
0.4
0.2
—1= <r
5! oo i .00 2 .00 3 . 0 0 ' 4.00
10 20 30
Dose (Grad)
40
Figura 3.14 Resultados obtenidos por Jenks y Bopp, y resulta
dos teóricos de van Opbroek y den Hartog.
Figura 3.15 Resultado teórico obtenido mediante la implementa-
ción en ACSL. Dosis en Gy.
31
wmmtaummmHmmmmuuimmmmmmumuam 3. Modelización de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
to A:
B:
C:
D:
E:
10 krad/h !
100 krad/h |
1 Mrad/h 10 Mrad/h
100 Mrad/h 32
"o E 2 21
16
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•síí-r.:;'.'—! l-r-:;rV.V.
iL.y'
B. .
C
*
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•
:::;X 20 40 60
Dose(Gradl 80 100
Figura 3.16 Resultados obtenidos por van Opbroek y den Hartog para varias tasas de dosis y T=325 K.
A:
B:
C:
D:
E:
lOkradAí
lOOkrad/ti
1 Mrad/h
10 Mrad/h 100 Mrad/h
.32
o
• > » -
O
CEO U
D0SI *JO9 0.75 1.00
32
Figura 3.17 Resultados obtenidos mediante ACSL, para fas mismas condiciones de la Figura 3.16. Dosis en Gy.
3. Modelización de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
A: 10krad/h B: 100krad/ti C: 1 Mrad/h D: 10 Mrad/h E: 100 Mrad/h
B
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20 60 60 Dose (Grod)
60 100
Figura 3.18 Resultados obtenidos por van Opbroek y den Hartog para varias tasas de dosis y T=375 K.
A: 10krad/h B: lOOkrad/h C: 1 Mrad/h D: 10 Mrad/h E: 100 Mrad/h
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c
E
E ,
.75
A
1
Dosr *ios 1.00
Figura 3.19 Resultados obtenidos mediante ACSL, para las mismas condiciones de la Figura 3.18. Dosis en Gy.
33
3. Modellzación de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
:oo 1.00 2.00 3.00 DOSI «JO»
4.00
Figura 3.20 Tasa de dosis 100 kGy/h. Temperatura 399 K. Dosis Total 400 MGy.
CD O
cvi"
CD I D
o o
O
1.50 3.00 DOSI *308
4.50 6.00
Figura 3.21 Tasa de dosis 100 kGy/h. Temperatura 368 K. Dosis total 600 MGy.
34
3. Modelización de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
:oo 1.00 2.00 DOSI *JO8
3.00 4.00
Figura 3.22 Tasa de dosis 400 kGy/h. Temperatura 417 K. Dosis total 400 MGy.
0.01
1.000E-03
1.000E-04
1.0OOE-05
1.000E-06
1.000E-07
1.000E-08 0.01
Sodio Coloidal (fracción molar)
f
0.1 m*-?*
^i
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3 SZ 7
UPS Ü?
3^:
i Dosis (MGy)
10
-»-Perciintll 50% -+- Percontll 95% -$-J-L(ACSL)
100
Figura 3.23 Concentración de Na coloidal en función de la dosis absorbida.
3. Modelizacion de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
Centros F (fracción molar)
1.000E-O3
1.000E-04
1.000E-05
1.000E-06
i
-».
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T 1
0.01 10 100
Dosis (MGy)
-»-PercentilSO% + Percen«l95% -jfc- J-L(f.CSL)
Figura 3.24 Concentración de centros F en función de la dosis absorbida.
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Dosis total 1GGy
A 100 Gy/h B 1 kGy/h C 10 kGy/h D 100 kGy/h E 1 MGy/h
200 250 300 350 400 450 500 Temperatura (K)
Figura 3.25 Fracción de sodio coloidal como función de la temperatura para distintas tasas de dosis. Dosis total 1 GGy.
36
g?«fe1SM»»i«S^^ 3. Modelizacion de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
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12
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Dosis
A B C D
300 325 350 375
otol
K K K K
1GGy
| i
I
. . . i
0 1 0 " 2 1 0 " ' 1 10 1 0 2 10 3 1 0 " 1 0 s 1 0 6 1 0 '
Tasa de dosis ( G y / h )
Figura 3.26 Fracción de sodio coloidal como función de la tasa de dosis para distintas temperaturas. Dosis total 1 GGy.
£ J
o :
£»:
colo
ida
l 7
a
! < * <
G :
., I
°C
I Dosis
-í» ~-*b <bT-^C^
Figura 3.27 Fracción de Na coloidal como función del logaritmo de la tasa de dosis y de la temperatura.
3. Modelizaclón de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
MAPA DE ISODEFECTOS (1 GGy)
•13 -1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2 3 30 35 4.0 4.5 5.0 5.5 6.0 6.5 7.0
•13 -1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 13 2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.S 5.0 5.5 6.0 6.5 7.0
Log Tasa Dosis (Gy/h)
Figura 3.28 Mapa de contorno del gráfico 3D anterior.
Cnoclon di paras F-H
Separación da
can/ros F-H
Centros F
K2<reH
Cantros H
DF4irre Q é£*
Dr4nre q, cf
Latos da
dlshcochn
DH**fiicH
Sodio coh/dof
V"fc£c«
'̂V
C¡2 moléoulor
38
Figura 3.29 Diagrama de bloques del modelo Jain-Lidiard con la incorporación explícita del cloro.
3. Modelización de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
Sodio Coloidal (fracción molar)
1.000E-03
1.000E-04
1.0O0E-05
1.000E-06
1.OO0E-O7
1.000E-08
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0.01 0.1 lü
Dosis (MGy) 100
- » • Porcentll 50% -)-Percentll 95% ^fr J-L(ACSL) -B- J-L(ACSL-2) -0-J-L extend. (ACSL)
Figura 3.30 Comparación entre las simulaciones de los dos modelos y los datos experimentales para el Na coloidal.
Sodio Coloidal (fracción molar)
0.01
1.000E-03
1.O00E-O4
1.O00E-O5
1.O00E-O6
1.000E-O7
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z5 = ::::
..: - ; 0.01 0.1 10
Dosis (MGy)
- * - Porcentll 50% + Percent» 95% -$-J-L extend. (ACSL) A Centros Hen al C12
100
Figura 3.31 Previsiones del modelo J-L extendido y datos experimentales para el Na coloidal. Fracción de centros H
en forma de CI2, (dos veces la fracción de CI2).
39
3. Modelizacion de los efectos de la radiación sobre rocas salinas
1.000E-03
1.000E-04
1.000E-05
1.000E-OS
Sodio Coloidal (fracción molar)
— í
s = Í-"
- r - - 1 m
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i . ' v*». ' / H ^
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^ " - • % • •
3 - J L _ . . .
0.01 0.1 10 100 Dosis (MGy)
|-«-Percent» 50% -t-Percentl! 95% Jfr J-L(ACSL) • & J-L (ACSL-2) -Q- J-Lextend.(ACSL)
Figura 3.32 Comparación entre las simulaciones de los dos modelos y los datos experimentales para los centros F.
40
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecta HAW.
ANÁLISIS DE LAS EXPERIENCIAS
DE IRRADIACIÓN EFECTUADAS EN EL MARCO
DEL PROYECTO HAW EN LA PISCINA DEL REACTOR DE ALTO FLUJO DE PETTEN
4. Análisis de las experiencias de Irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
4.1 Introducción Como ya se ha comentado en el anterior capítulo,
en el ámbito proyecto HAW se están realizando irradiaciones sobre muestras salinas en las instalaciones del reactor de alto flujo de Pettcn (High Flux Reactor, HFR).
En estas instalaciones se han realizado diversos tipos de experiencias, pudiéndose clasificar en dos grandes grupos GIF-A y GIF-B (Gamma Irradiation Facility A y B). Las irradiaciones realizadas en GIF-A tienen tasas de dosis más elevadas y tiempos de permanencia mas altos que las realizadas en GIF-B, (GIFB-lyGIFB-2).
Los primeros datos que se analizarán corresponderán a las muestras irradiadas en GIF-A; para estas muestras se han empleado tasas de dosis muy elevadas, con grandes fluctuaciones (tasa media 50 kGy/h). Esto ha permitido alcanzar dosis integradas cercanas a los 1200 MGy. Las irradiaciones se efectúan en la piscina de desactivación de los elementos de combustible gastados del HFR, y la tasa de dosis se varía cambiando el número y tipo de elementos de combustible que rodean a las muestras. La temperatura se mantiene constante a 100 °C mediante un sistema calefactor de resistencias eléctricas o un sistema refrigerador a base de corrientes de helio gaseoso según convenga.
Posteriormente se analizarán muestras correspondientes a GIF B-l y GIF B-2, se trata de irradiaciones con tasas de dosis relativamente bajas (15±5 y 4±1 kGy/h) y distintas dosis integradas, desde 0.02 MGy hasta 48.95 MGy.
Las muestras irradiadas son sometidas a los análisis que se citan a continuación:
• determinación de la energía acumulada por ATD (Análisis Térmico Diferencial)
• determinación de la concentración de centros F y coloides, estos análisis se realizan en el LIFS del Departament de Geoquímica de la Univer-sitat de Barcelona, y
• determinación de la respuesta termoluminis-cente (TL), análisis realizados en la UPC
4.2 Muestras salinas irradiadas
En la Tabla 4.1 se presentan las distintas muestras que se han irradiado, indicando entre otros factores la
(1) En esta mina se encuentra la planta piloto a escala 1:1
tasa de dosis y la dosis total. Los códigos que identifican cada muestra se explican a continuación:
Sp-800 Sal del nivel 800 m de la mina de Asse(1)
(Alemania), bajos contenidos polihalíticos Bhp Roca salina polihalítica del campo de
pruebas de Assc Bha Roca salina anhidrítica del campo de
pruebas de Asse PS Roca salina muy polihalítica de la mina de
Asse PLL Roca salina de la mina de Potasas del Llo-
brcgal (España) PP Polvo comprimido (NaCl de calidad analí
tica) SS Roca salina sintética (NaCl de calidad
analítica)
4.3 Modelización de las experiencias de irradiación del proyecto HAW
4.3.1 Descripción general de las experiencias realizadas en GIF-A
Las experiencias que se simularán a continuación, se han realizado en las instalaciones de irradiación gamma A (Gamma Irradiation Facility A, GIF-A). Estas irradiaciones se caracterizan por tiempos de irradiación muy largos, de 27 a 1000 días, y tasas de dosis muy elevadas, de 200 a 30 kGy/h. Esto se consigue disponiendo elementos de combustible gastados alrededor de las muestras salinas a irradiar. Estos elementos acabados de irradiar se caracterizan por una alta actividad y una relativamente elevada velocidad de decaimiento. En todos los casos la temperatura de irradiación es de 100 °C. Las distintas muestras salinas se identifican por un código numérico.
Si el objetivo es realizar irradiaciones a muy largo plazo, deberán renovarse dichos elementos a intervalos regulares, de no actuarse así la tasa de dosis descendería demasiado; y la dosis alcanzable sería mucho menor.
El efecto de esto puede verse en las Figs. 4.1 y 4.2. Se muestra la evolución de la tasa de dosis y de la dosis en función del tiempo. La primera gráfica corresponde a la muestra GIF-A 100, que sólo ha recibido la dosis correspondiente al ciclo de irradiación
un repositorio de residuos radiactivos de alta actividad.
43
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Tabla 4.1
Configuración
GIFB-1
GIF B-2 (2-Q)
Código Muestra
17PP
13Bhp
Dosis (MGy)
0.02
0.10
Tasa de dosis (kGy/h)
15+5
4±1
Presión 200 bar
SI
SI
Aspecto postlrradiación
Blanco
Blanco azulado
GIFB-2(2-Q)
GIF B-2 (2-Q)
GIFB-2(2-Q)
GIF B-2 (2-Q)
GIF B-2 (2-Q)
GIF B-2 (2-Q)
GIF B-2 (2-Q)
GIF B-2 (2-R)
GIFB-2(2-R)
GIF B-2 (2-R)
GIF B-2 (2-R)
GIF B-2 (2-R)
GIF B-2 (2-R)
GIF B-2 (2-R)
GIF B-2 (2-R)
GIF B-1
GIFB-1
GIF B-1
GIF B-1
GIF B-1
14Bhp - i
15Bhp
5SS
47PLL
48PLL
49PLL
30PP
3PS
50PLL
21Sp
22Sp
23Sp
31 PP
32PP
33PP
7PP
8PP
9PP
18PP
16PP
0.10 ....
0.10
0.10
0.10
0.10
0.10
0.10
0.21
0.21
0.21
0.21
0.21
0.21
0.21
0.21
0.23
0.23
0.23
0.26
0.42
4±1
4±1
4+1
4±1
4±1
4±1
4±1
4±1
4+1
4±1
4±1
4+1
4±1
4+1
4+1
15±5
15±5
15+5
15+5
15±5
SI
NO
SI
SI
SI
NO
SI
SI
SI
SI
SI
NO
SI
SI
NO
SI
SI.
SI
SI
SI
Azul blanquecino
Blanco
Azul blanquecino
Azul blanquecino
Blanco azulado
Blanco
Blanco
Azul claro
Azul claro >
Azul claro >
Azul claro
Blanco azulado
Blanco í i i
Blanco azulado
Azul blanquecino ¡
i Blanco
i
Blanco
Blanco
¡
Blanco azulado
Blanco azulado
MMMaimKMmiin»^ 4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW..
Tabla 4.1 (Continuación)
Configuración i
GIF B-2 (2-N)
GIF B-2 (2-N)
Código Muestra
21PP
36PLL
Dosis (MGy)
0.44
0.44
Tasa de dosis (kGy/h)
4±1
4±1
Presión 200 bar
SI
SI
i.
Aspecto postirradlaclón
Azul claro ?
Azul (granos blancos)
GIF B-2 (2-N) ...... ... ' 1
GIF B-2 (2-N)
GIF B-2 (2-N)
GIF B-2 (2-N)
GIF B-2 (2-N)
GIF B-2 (2-N)
GIF B-2 (2-0)
GIF B-2 (2-0)
GIF B-2 (2-0)
GIF B-2 (2-0)
GIF B-2 (2-0)
GIF B-2 (2-0)
GIF B-2 (2-0)
GIF B-2 (2-0)
GIF B-2 (2-S)
GIFB-2(2-S)
GIF B-2 (2-S)
GIF B-2 (2-S)
GIF B-2 (2-S)
GIF B-2 (2-S)
GIF B-2 (2-S)
GIF B-2 (2-S)
37PLL
38PLL
4SS
10Bhp
11Bhp
12Bhp
26PP
27PP
28PP
2PS
17Sp800
18Sp800
19Sp800
43PLL
16Bha
17Bha
18Bha
51PLL
52PLL
53PLL
34PP
24Sp
0.44
0.44
0.44
0.44
0.44
0.44
1.10
1.10
1.10
1.10
1.10
1.10
1.10
1.10
2.20
2.20
2.20
2.20
2.20
2.20
2.20
2.20
4+1
4+1
4+1
4+1
4±1
4±1
4+1
4±1
4+1
4±1
4±1
4±1
4+1
4±1
4±1
4±1
4+1
4+1
4±1
4+1
4+1
4±1
SI
NO
SI
SI
SI
NO
SI
SI
NP
SI
SI
SI
NO
SI
SI
SI
NO
SI
SI
NO
SI
SI
Azul claro
Blanco azulado
Azul oscuro
Azul (granos blancos)
Azul (granos blancos)
Blanco azulado
Azul claro (g. blancos) ;!
Azul
Azul blanquecino
Azul (granos blancos) i
Azul muy oscuro >:
Azul muy oscuro
Azul oscuro ;
Azul muy oscuro
Azul muy oscuro l
Azul muy oscuro
Azul !
i
Azul oscuro
Azul oscuro
! Azul (granos negros) i
Azul (granos blancos) !
Azul muy oscuro
45
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Tabla 4.1 (Continuación)
f • ;
Configuración
GIFB-1
GIFB-1 |
GIFB-1
GIFB-1 i
GIFB-2(2-L)
GIF 8-2 (2-L)
GIF B-2 (2-L)
GIFB-2(2-L)
GIF B-2 (2-L)
GIF B-2 (2-L)
GIF B-2 (2-L)
GIF B-2 (2-L)
GIFB-1
GIF B-1
GIFB-2(2-P)
GIFB-2(2-P)
GIFB-2(2-P)
GIFB-2(2-P)
GIFB-2(2-P)
GIFB-2(2-P)
GIFB-2(2-P)
GIFB-2(2-P)
GIF B-1
GIF-A100
Código Muestra
3PP ;
5PP |
6PP
11PP I
1PS
39PLL
13Sp800
14Sp800
15Sp800
22PP
23PP
24PP
1PP
2PP
13Bha
14Bha
15Bha
44PLL
45PLL
46PLL
20Sp
29PP
15PLL
—
Dosis (MGy)
2.61 j
2.61 j
2.61 ,
3.91
4.60 ....
4.60
4.60
4.60
4.60
4.60
4.60
4.60
5.47
5.47
10.66
10.66
10.66
10.66
10.66
10.66
10.66
10.66
26.58
40.99
Tasa de dosis (kGy/h)
15±5 ¡
15±5 |
15+5 i
15±5 i
4+1
4±1 _. i
4±1
4±1
4±1
4±1
4±1
4±1
15+5
15±5
4±1
4+1
4+1
4±1
4+1
4±1
4±1
4±1
15±5
50
Presión 200 bar
SI
SI
NO
si
SI
SI
SI
NO
SI
SI
NO
NO
SI
SI
SI
NO
SI
SI
NO
SI
SI
SI
Aspecto postlrradlación
Azul claro (g. blancos)
Azul blanquecino
Blanco azulado
Azul oscuro (g. blancos)
Violáceo blanquecino •
Azul claro
Azul muy oscuro
Violeta (granos blancos)
Violáceo blanquecino
Azul
Azul oscuro
Azul
Azul blanquecino
Azul
Negro
Negro (granos blancos)
Negro
Negro
Negro
Negro
Negro (granos blancos) ?
Azul muy oscuro
Negro
Negro (granos blancos) I
46
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW.
Tabla 4.1 (Continuación)
Configuración
GIFB-2(2-M)
GIFB-2(2-M)
Código Muestra
1Bha
12Bha
Dosis (MGy)
44.01
44.01
Tasa de dosis (kGy/h)
4±1
Presión 200 bar
NO
Aspecto postirradlaclón
Negro (granos blancos)
Negro
GIFB-2(2-M)
GIFB-2(2-M)
GIFB-2(2-M)
GIFB-2(2-M)
GIFB-1
GIF-A101
GIF-A 102
GIF-A 103
GIF-A 140 j l
GIF-A 139
!' GIF-A 104 [; SANS 10
GIF-A 105
GIF-A 153
GIF-A 106
GIF-A 107
|; GIF-A 108
GIF-A 109 GIF-A 110
í GIF-A 111
l GIF-A 112 i,
i; l GIF-A 113 II
16Sp800
25PP
40PLL
41PLL
20PP
—
—
—
—
—
—
—
—
—
—
—
—
—
44.01
44.01
44.01
44.01
48.95
86.56
158.01
186.26
192.47
238.04
279.03
312.97
323.97
351.52
390.70
443.41
476.82
563.49
622.43
651.67
4+1
i
4+1
4±1
4+1
15±5
50
50
50
50
50
50
50
50
50
50
50
50
50
50
50
si
SI
SI
SI
SI
Negro (granos blancos)
Negro
Negro (granos blancos) j
Negro (granos blancos) í
Negro
Negro !.
Negro
Negro i
Negro j
Negro !
Negro
Negro
Negro ¡.
i Negro j
Negro
! Negro j
I Negro |
Negro
Negro j
Negro
47
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW... mimmimíimmimimfímmm
Tabla 4.1 (Continuación)
J | Configuración
i
GIF-A114
; GIF-A115
Código Muestra
Dosis (MGy)
687.78
736.26
Tasa de dosis (kGy/h)
50
50
Presión 200 bar
Aspecto postirradiación
Negro
Negro
GIF-A116
GIF-A117
GIF-A118
GIF-A119
GIF-A 120
GIF-A121
GIF-A 122
GIF-A123
GIF-A 124
768.41
830.76
885.83
911.79
947.05
979.11
1012.99
1046.47
1075.99
50
50
50
50
50
50
50
50
50
Negro
Negro
Negro
Negro
Negro
Negro
Negro
Negro
Negro
GIF-A 125 GIF-A 126
GIF-A 127 GIF-A 128
1120.15
1153.70
50
50
Negro
Negro
91-05; por el contrario, la segunda gráfica corresponde a la muestra GIF-A 107, que ha recibido la dosis total de los ciclos que van desde el 91-05 al 92-03. Se ve claramente como la tasa de dosis se eleva bruscamente cada vez que se introduce un elemento de combustible irradiado nuevo. La tasa de dosis se expresa en Gy/h, la dosis en Gy y el tiempo de irradiación en horas.
La tasa de dosis se ha paramelrizado según una ecuación de la forma
Ú[kGylh] = A0 + A,el-A'n + AiT (4.1)
en donde el tiempo T se expresa en horas y los coeficientes Ao, Ai, A2 y A3 se encuentran tabulados para cada ciclo de irradiación.
En la tabla 4.2 se muestra un resumen con las características de cada irradiación y con los resultados obtenidos en las simulaciones. La nomenclatura es la misma que se ha adoptado en otros apartados.
4.3.1.1 Previsiones realizadas mediante el modelo
Los datos reunidos en la tabla 4.2 permiten realizar los cuatro gráficos recogidos en las Figs. 4.3,4.4,4.5 y 4.6, en los que se muestra la evolución de la fracción de centros F (CF, %), la fracción de Na coloidal (CA, %), la fracción de centros H en forma de cloro molecular (cCi2, %) y el radio medio de los coloides (rc, nm), en función de la dosis recibida (MGy).
A la vista de los gráficos puede observarse como la fracción de Na coloidal, la fracción de centros H en forma de C1T y el radio de los coloides, se ajustan
48
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Tabla 4.2
Config.
100 l
101
102
103
140
139
104 SANS 10
105
153
106
107
108
109 110
111
112
Ciclos en GIF-A
91-05
91-05; 91-06
91-05; 31-07
91-05; 91-08
91-07; 91-11
91-06; 91-11
91-05; 91-11
91-05; 92-01
92-06; 93-05
91.05; 92-02
91-05; 92-03
91-05; 92-04
91-05; 92-05
91-05; 92-07
91-05; 92-09
Dosis (MGy)
Estimada Simulada
40.99 41.085
86.56 86.655
158.01 158.15
186.26 186.43
192.47 192.65
238.04 238.22
279.03 279.31
312.97 313.28
323.97 325.93
351.52 351.87
390.70 391.18
443.41 450.46
476.82 483.89
563.49 573.77
622.43 632.77
Tasa media (kGy/h)
Estimada Simulada
62.27 62.41
70.50 70.58
54.76 54.81
53.40 53.44
46.24 46.29
50.31 50.35
51.77 51.82
51.79 51.84
45.84 46.12
52.66 52.71
53.48 53.55
51.51 52.33
51.58 52.34
50.41 51.38
50.04 50.87
Tiempo (h)
658.25
1227.75
2885.25
3488.00
4162.00
4731.50
5389.75
6043.50
7067.00
6675.00
7305.50
8608.00
9244.25
11176.34
12439.17
Centros F CF(°/I)
5.6776-10'6
6.6968-10'6
2.6060-10'6
4.3856-10'6
4.3141-10'6
4.2849-10"6
4.2588-10"6
3.1597-10"6
4.5880-10"6
4.4056-10'6
5.4179-10'6
3.7706-10'6
4.4549-10'6
2.7336-10"6
4.1652-10"6
Centros H CH(°/I)
1.8482-10''5
2.1879-10'15
8.5731-10'16
1.4481-10"15
1.4265-10"15
1.4205-10'15
1.4152-10'15
1.0510-10'15
1.5302-10'15
1.4696-10'15
1.8114-10"15
1.2632-10'15
1.4950-10"15
9.1918-10'16
1.4049-10'15
Sodio Coloidal
CA(°/I)
4.1026-10"4
1.1349-10"3
2.8473-10"3
3.5711-10"3
4.0613-10"3
5.0107-10"3
5.9799-10"3
6.8324-10"3
7.5861-10'3
7.7461-10'3
8.6664-10"3
1.0185-10"2
1.0981-10"2
1.3117-10"2
1.4491-10'2
Centros CI2
CCI2(°/1)
4.1256-1QA
1.1381-10-3
2.8463-10'3
3.5719-10-3
4.0619-10'3
5.0110-10'3
5.9802-10-3
6.8316-10'3
7.5848-10'3
7.7464-10"3
8.6677-10"3
1.0179-10'2
1.0976-10"2
1.3108-10'2
1.4482-10"2
I
Radio medio
coloides (nm)
5.5595
7.8041
10.604
11.436
11.937
12.803
13.580
14.197
14.701
14.804
15.368
16.218
16.630
17.645
18.241
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Tabla 4.2 (Continuación)
Config.
113
| 114
115
116
117
118
119
120
121
122
123
124
125 126
127 128
Ciclos enGIF-A
91-05; 92-10
91-05; 92-11
91-05; 93-03
91-05; 93-04
91-05; 93-06
91-05; 93-07
91-05; 93-08
91-05; 93-09
91-05; 93-10
91-05; 93-11
91-05; 94-01B
91-05; 94-02
91-05; 94-03
91-05; 94-04
Dosis (MGy)
Estimada Simulada
651.67 662.04
687.78 698.22
736.26 746.88
768.41 779.09
830.76 844.55
885.83 899.71
911.79 924.71
947.05 961.55
979.11 993.60
1012.99 1027.72
1046.47 1061.23
1075.99 1090.75
1120.15 1134.90
1153.70 1168.47
Tasa media (kGy/h)
Estimada Simulada
49.85 50.64
j
50.09 50.86
48.97 49.67
49.04 49.72
48.96 49.77
48.49 49.25
48.24 48.92
48.49 49.23
48.68 49.40
48.82 49.53
48.96 49.65
49.27 49.94
48.75 49.39
48.77 49.39
Tiempo (h)
13073.42
13729.42
15035.34
15667.59
16966.25
18269.75
18901.00
19530.00
20113.50
20747.75
21374.50
21840.5
22977.25
23656.75
Centros F CF(°/I)
3.9440-1015
4.9989-106
2.7285-10s
3.9109-10'6
4.0455-10"6
1.9840-10"6
3.8351-10'6
4.9078-10'6
4.5072-10-6
3.7878-10"6
4.4285-10'6
5.2743-10"6
2.8623-10"6
4.1523-10'6
Centros H CH(°/ I )
1.3314-10"15
1.6902-10"15
9.2240-10"16
1.3245-10'15
1.3722-10"15
6.4162-10'16
1.3035-10'15
1.6702-10"15
1.5346-10"15
1.2899-10"15
1.5096 10'15
1.7995-10"15
9.7578-10'16
1.4179-10'15
Sodio Coloidal
CA(°/ I )
1.5160-1O"2
1.5913-10"2
1.7028-10'2
1.7680-10'2
1.8971-10'2
2.0049-10"2
2.0543-10'2
2.1158-10'2
2.1695-10'2
2.2254-10'2
2.2791-10'2
2.3224-10'2
2.3962-10'2
2.4472-10'2
Centros CI2
Cci2(°/l) '
1.5150-10'2
1.5904-10"2
1.7015-10"2
1.7667-10"2
1.8956-10"2
2.0032-10"2
2.0527-10'2
2.1142-10'2
2.1678-10"2
2.2236-10'2
2.2773-10"2
2.3206-10"2
2.3941-10'2
2.4451-10"2
Radio medio
coloides (nm)
18.517
18.819
19.249
19.491
19.954
20.326
20.491
20.694
20.867
21.045
21.213
21.346
21.570
21.722
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
bastante bien a relaciones potenciales, aunque para las dosis muy altas se observa una ligera saturación. Concretamente, dichas funciones son:
Ct("/i) = 7.35628-10"6 D (MGy)y™ (4.2)
cc,:('7,) = 7.4161-10"6 D (MGy)U6956 <43>
rc{nm) = 1.45664- ü {MGyf}vmí (4.4)
Es notable la similitud en las expresiones de CA y cCi2, esto confirma una vez más y para altas dosis, la hipótesis simplificativa empleada en el modelo Jain-Lidiard estándar. En la que se asume Concentración de cloro molecular^* ~ CA/2. Para bajas dosis ya se ha visto que esto no se cumple y las previsiones mejoran si no se emplea dicha hipótesis. Dado que la fracción de Na coloidal se relaciona con el radio de coloides en la forma rc «= CA1'3, no es de extrañar que el exponente de rc sea muy aproximadamente un tercio del exponente de CA.
Por lo que respecta a la fracción de centros F, vemos que su evolución es muy irregular y los distintos valores están alrededor de 410"6 sin una clara tendencia a disminuir o aumentar. La razón estriba en que esta concentración acusa de manera muy fuerte las bruscas variaciones en la tasa de dosis lo que provoca estas oscilaciones. Las figuras 4.7 y 4.8, que muestran la evolución de los anteriores parámetros en función del tiempo para las configuraciones GIF-A 100 y GIF-A 107, aclararán este punto.
Recordar que en la nomenclatura empleada, Cea es la fracción de centros H en forma de centros de cloro molecular y no la fracción de centros de cloro molecular.
Se observa que cada vez que la tasa de dosis se modifica bruscamente, la fracción de centros F reacciona mediante una discontinuidad, mientras que la fracción de Na coloidal tiene una discontinuidad en su derivada, se observa un cambio brusco en la pendiente; comportamiento análogo al de caz y rc.
4.3.2 Descripción general de ¡as experiencias realizadas en GIF-B
Las simulaciones que se realizarán en este apartado, corresponden a irradiaciones llevadas a cabo en las instalaciones GIF-B en Petten. Se caracterizan por tasas de dosis más bajas. (GIF B-1 a 15 kGy/h y GIF B-2 a 4 kGy/h), y tiempos de irradiación más
cortos que los de GIF-A. Esto se consigue mediante elementos de combustible gastados más viejos que aquellos empleados en GIF-A. De esta manera se obtienen tasas de dosis más bajas y estables. La temperatura se mantiene a 100 0C para todas las configuraciones.
Para llevar a cabo las simulaciones del grupo de 4 kGy/h se dispone de los perfiles de tasas de dosis en función del tiempo, parametrizados según expresiones empíricas, y del tiempo total de irradiación. Para el grupo de 15 kGy/h, sólo se dispone del valor nominal de la dosis.
4.3.2.1 Previsiones realizadas mediante el modelo (GIF B-2 a 4 kGy/h)
La tabla 4.3 muestra los resultados de las simulaciones realizadas para el conjunto de muestras irradiadas a una tasa de dosis nominal de 4 kGy/h.
Los valores obtenidos servirán para componer los gráficos que se presentan en las Figs. 4.9 a 4.12.
Los resultados de las simulaciones muestran aspectos parecidos a los ya vistos en otros apartados. Los centros F presentan irregularidades dentro de un margen de valores estrecho, entre 1 y 210"6. La concentración de Na coloidal se ajusta muy bien a una relación potencial, mientras que la concentración de centros H en forma de C\2 es muy similar a la de coloides excepto para dosis muy bajas, en la que es mayor. Por su parte el radio medio de los coloides también se ajusta a una relación potencial. Dichas relaciones son:
cA (7,) = 2.46168-10"9 D {kGyf24694 (4.5)
rc(nm) = 1.01023-10"1 D (fcGy)0415647 (4.6)
No se muestra el ajuste para el CU debido a su comportamiento a bajas dosis; para altas dosis, el ajuste es prácticamente igual al de cA.
4.3.2.2 Previsiones realizadas mediante el modelo (GIF B-1 a 15 kGy/h)
La tabla 4.4 muestra las previsiones del modelo para las irradiaciones a 15 kGy/h llevadas a cabo en GIF B-1. Estos son los valores obtenidos durante el estudio del modelo teórico realizado en el capítulo 3. A diferencia de los dos grupos de simulaciones realizadas hasta ahora, para estas irradiaciones no se dis-
51
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Tabla 4.3
!
Config.
L *.
1 2-T
Dosis (kGy)
Estimada Simulada
22 22.0
Tasa media (kGy/h)
Estimada Simulada
4.00 4.00
Centros F CF(°/ I )
2.0747-10'6
Centros H CH(°/ I )
6.8695-10'"3
Sodio Coloidal
CA|°/ I )
2.3908-10"7
Centros CI2 Cci2(°/l)
1.4562-10"6
Radio medio
coloides (nm)
0.46437
M ~ 100 100.9
PR ! 2 1 1 c 212.3
2-N
2-0
2-S
2-L
2-P
2-U
2-M
439 439.38
1095 1096.5
2219 2228.5
4600 4615.9
10662 10698
22700 22591
44012 45717
3.70 3.74
3.64 3.66
3.90 3.91
3.58 3.59
4.22 4.23
4.05 4.06
3.50 3.51
4.81 4.78
3.78 3.93
1.9978-10'6
1.9554-10"6
1.9949-106
1.8201-106
1.8781-10'6
1.5683-10'6
1.1604-10"6
1.2362-10'6
1.7107-10"6
6.5546-10'16
6.4283-10"'6
6.5609-10'16
5.9721-10"16
6.1476-10"'6
5.1137-10'16
3.7662-10"16
4.0127-10'16
5.6012-10"16
6.7079-10"7
1.4404-10-6
3.3106-10"6
1.1835-10"5
2.9952-10"5
8.9657-10'5
3.2283-104
7.7425-104
1.9828-10'3
_
1.8325-10'6
2.5642-10'6
4.4492-10"6
1.2814-10"5
3.0915-10"5
9.0281-10"5
3.2304-10"4
6.8703-10"4
1.9835-10"3
i.
I 0.65495
0.84497
1.1151
1.7050
2.3236
3.3487
5.1326
6.8703
9.3996
pone de la evolución real de la tasa de dosis, empleándose el valor medio de 15 kGy/h. Es de esperar que los resultados así obtenidos no difieran mucho de los que se obtendrían a partir de los valores reales de la lasa de dosis.
Con los valores mostrados se realizan los gráficos: evolución de la fracción molar de centros F (CF, °/I) (Fig. 4.13), de la fracción molar de Na coloidal (cA, °/i) (Fig. 4.14), de la fracción molar de centros H en forma de Ch (cci2, °/i) (Fig.4.15) y del radio medio de los coloides de sodio (rc, nm) frente a la dosis (Fig. 4.16).
Los resultados obtenidos son análogos a los mostrados en el apartado 4.3.2.1., se observa como la
fracción de Na coloidal tiene un comportamiento potencial bastante acusado y para altas dosis coincide con la fracción cci2-
Por su parte los centros F no muestran las irregularidades por las que se caracterizaban en las dos simulaciones anteriores, este es uno de los efectos de tomar la tasa de dosis constante, como se comento a raíz de las figuras 4.7 y 4.8. Las relaciones potenciales halladas son:
0(70=1.88627- lQ-9D(kGy) 1.20097
rc(nm) = 9.24436-10"" D (kGy)1 0.400325
(4.7)
(4.8)
52
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Tabla 4.4
Config.
—
il _
—
—
—
—
—
—
—
—
_
Dosis (kGy)
20
230
260
420
2610
3910
5470
6650
16860
26580
48950
Tasa media (kGy/h)
15
15
15
15
15
15
15
15
15
15
15
Centros F CF(°/ I )
3.3581-10'6
4.0600-10'6
4.0570-10"6
4.0440-10"6
3.9590-10"6
3.9210-10'6
3.8790-10'6
3.8500-10"6
3.6410-10'6
3.4850-10"6
3.3931-10'6
Centros H CH(°/ I )
1.6091-10"15
1.3277-10"'5
1.3276-10"'5
1.3265-10'15
1.2998-10'15
1.285M0"15
1.2699-10'15
1.2592-10"15
1.1858-10"15
1.1320-10"15
1.1091-10'15
Sodio Coloidal
CA{° /0
2.2500-10'7
7.9154-10"7
9.0542-10"7
1.5704-10"6
1.7360-10"5
3.1240-10"5
5.1440-10"5
6.8950-10"5
2.8140-10"4
5.5438-10"1
1.3221-10'3
Centros CI2 Cci2(°/l)
2.2635-10"6
3.4166-105
3.5278-10"6
4.1794-10"6
1.9880-10"5
3.3730-10'5
5.3880-10'6
7.1370-10'5
2.8360-10"4
5.6230-10"4
1.3241-10"3
Radio medio
coloides (nm)
0.45506
0.69210
0.72382
0.86966
1.9373
2.3564
2.7826
3.0680
4.9029
6,1460
8.2117
4.3.3 Influencia de la tasa de dosis
A fin de dar una visión global de las previsiones expuestas en los anteriores apartados, se muestran dos gráficas (ver Figs. 4.17 y 4.18) con el comportamiento global de la sal relativo al Na coloidal y a los centros F.
La Fig. 4.17 nos muestra como una disminución en la tasa de dosis conlleva un incremento en la concentración de Na coloidal. En el estudio teórico del capítulo 3 se vio como la función de dicha concentración frente a la tasa de dosis presentaba una evolución campaniforme; por tanto, desde el punto de vista teórico las tasas de dosis estudiadas se sitúan a la derecha del máximo, de modo que tasas aún más bajas provocarían concentraciones de Na coloidal mas altas.
Por su parte, la evolución de la concentración de centros F es bastante plana con la dosis, y para las diferentes tasas de dosis el modelo da concentraciones que no difieren mucho entre sí. Los valores se sitúan entre 110-6 y 110"5.
4.4 Resultados de la determinación experimental de la concentración de defectos
Las muestras irradiadas en el reactor de alto flujo de Petten se han suministrado al LIFS para su análisis mediante técnicas de absorción luminosa y técnicas de desprendimiento de hidrógeno. Los resultados obtenidos se muestran en las tablas 4.5,4.6 y 4.7.
4.4.1 Resultados de la determinación de coloides de sodio y centros F para las configuraciones GIF-A100aGIF-A117
Ver tabla 4.5.
4.4.2 Resultados de la determinación de coloides de sodio y centros F para las configuraciones GIF B-2 (4 kGy/h)
Ver tabla 4.6.
53
4. Análisis de las experiencias de Irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Tabla 4.5
i Config.
i
100
1 101
Ciclos en GIF-A
91-05
91-05:91-06
Dosis (MGy)
40.99
86.56
Tasa media (kGy/h)
62.27
70.50
Tiempo (h)
658.25
1227.75
Sodio Coloidal
CA(°/ I )
2.0'10"4
6.4-104
Centros F CF(°/ I)
—
102
i 103
140
139
i 104 • SANS 10
105
I 153
106
! 107
I 108 li
. 109 ! 110
111
112
113
114
115
116
117
91-05;91-07
91-05;91-08
91-07;91-11
91-06:91-11
91-05:91-11
91-05:92-01
92-06; 93-05
91-05:92-02
91-05:92-03
91-05:92-04
91-05:92-05
91-05;92-05
91-05:92-07
91-05:92-10
91-05:92-11
91-05;93-03
91-05:93-04
91-05;93-06
158.01
186.26
192.47
238.04
279.03
312.97
323.97
351.52
390.70
443.41
476.82
563.49
622.43
651.67
687.78
736.26
768.41
830.76
54.76
53.40
46.24
50.31
51.77
51.79
45.84
53.66
53.48
51.51
51.58
50.41
50.04
49.85
50.09
48.97
49.04
48.96
2885.25 ' i
3488.00
4162.00
4731.50
5389.75
6043.50
7067.00
6675.00
7305.50
8608.00
9244.25
11176.34
12439.17
13073.42
13729.42
15035.34
15667.59
16966.25
1.3-10"3
1.4-10"3
1.6-10"3
1.6-10"3
2.0-10"3
1.9-10"3
2.8-10'3
2.6-10"3
2.6-10"3
3.0-10"3
3.1-10"3
3.3-10"3
3.4-10-3
2.6-10'3
4.0-10'3
3.6-10"3
4.2-10"3
4.2-10"3
4.3-10'3
—
—
—
—
—
1.44-10"4
3.58-10"4
3.10-10"4
2.51-1 0A
2.44-10-4
1.99-10"4
1.23-10"4
—
—
—
—
2.15-10"4
3.74-10"4
54
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Tabla 4.6
Config.
1 2-T
! 2-Q
2-R
2-N
2-0
2-L
2-P
2-U
2-M
Dosis (kGy)
22
100
211
439
1095
4600
10662
22700
44012
Tasa media (kGy/h)
4.00
3.70
3.64
3.90
3.58
4.05
3.50
4.81
3.78
Centros F CF(°/i)
Percentil 95%
—
5.942-10"6
6.500-10"6
6.740-106
1.86410s
4.728-10"5
6.500-10'5
—
Percentil 50%
—
2.070-10-6
8.500-10-7
2.195-10-6
5.460-10"6
1.875-10'5
2.1002-10"5
—
9.298-10"5 2.850-10-5
Sodio Coloidal CA(°/ I )
Percentil 95%
5.200-10"6
8.850-1O-6
2.621-10"5
5.638-10-5
1.476-10"4
4.223-10-4
—
8.109-1Q-"
Percentil 50%
—
3.870-10"6
4.000-10-6
1.170-105
2.890-10"5
6.210-10"5
1.750-10-4
—
1.640-10-4
4.4.3 Resultados de la determinación de coloides de sodio y centros F para las configuraciones GIFB-1 (15 kGy/h)
Ver tabla 4.7.
4.5 Validación del modelo teórico con los resultados experimentales del proyecto HAW
Con los datos aportados en los apartado 4.3 y 4.4 puede realizarse la validación del modelo teórico contrastando las previsiones con los valores obtenidos experimentalmente. En las siguientes páginas se compararán ambas categorías de valores para las distintas tasas de dosis empleadas.
4.5.1 Contrastacion experimental para las muestras irradiadas en GIF-A
Atendiendo a los valores del Na coloidal (Fig. 4.20) puede verse que la curva teórica se sitúa siem
pre por encima de los valores experimentales, en aproximadamente un factor 3, aunque hay que hacer notar que no se disponen de las desviaciones tipo de dichas medidas. Es de destacar que las formas de las curvas teórica y experimental son muy parecidas y sólo para dosis muy elevadas se puede notar que la curva experimental tiende a la saturación de manera algo más clara que la curva teórica.
Las previsiones de los centros F (Fig. 4.19) están muy alejadas de los valores experimentales, sólo puede destacarse el hecho de que tanto previsiones como valores experimentales presentan irregularidades dentro una franja no muy amplia.
4.5.2 Contrastacion experimental para las muestras irradiadas en GIF B-2 (4 kGy/h)
La comparación entre las curvas teóricas y experimentales muestra una concordancia mucho mayor que en el caso anterior (GIF-A), quizás debido en parte a que la tasa de dosis es más constante y por tanto se ajusta más a las condiciones para las que fue pensado el modelo J-L original.
55
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Tabla 4.7
Config.
i
—
—
—
—
—
—
-
-
-
~
Dosis (kGy)
20
230
260
420
2610
3910
5470
6650
16880
26580
48950
Tasa media (kGy/h)
15
15
15
15
15
15
15
15
15
15
15
Centros F CF(0 / , )
Percentil 95%
2.20-10"5
9.60-10"6
1.50-10'5
2.10-10"5
1.10-10"5
2.80-10"5
4.30-10"5
3.70-10"5
8.70-10"5
5.00-105
8.30-10'5
Percentil 50%
1.10-10'5
4.50-10"6
1.40-10'5
1.10-10"5
5.70-10'6
1.30-10"5
2.30-10"5
2.10-10"5
4.80-10"5
3.40-10"5
5.30-10"5
Sodio Coloidal CA{0/,)
Percentil 95%
6.30-10"7
4.30-10"6
1.90-10"6
8.90-10'6
5.10-10'5
6.10-10'5
1.40-10-4
1.40-10"4
3.80-10"4
2.60-10-4
4.90-10"4
Percentil 50%
3.10-10"7
1.60-10"6
1.00-10"6
4.10-10"6
2.60-10'5
3.50-10"5
7.20-10"5
9.30-10"5
2.00-10"4
1.80-10"4
3.20-10"4
La concentración de Na coloidal teórica es algo inferior a la experimental para dosis bajas, mientras que para dosis mayores las curvas se aproximan (Fig. 4.22). Los datos experimentales para ios centros F (Fig. 4.21) muestran una tendencia creciente, aunque algo irregular; por su parte la curva teórica es muy plana pero se sitúa en unos valores mucho más próximos a los experimentales que en el caso de GIF-A.
4.5.3 Contrastación experimental para las muestras irradiadas en GIF B-1 (15 kGy/h)
Los valores experimentales para este grupo de muestras ya han sido objeto de estudio en el capítulo 3, durante la puesta a punto del modelo, y por tanto las gráficas ya se han expuesto; sin embargo, por coherencia con la totalidad de este capítulo se cree oportuno volver a presentarlas.
Como ya se destacó en su momento, la evolución teórica de los centros F es más plana que su corres
pondiente experimental (Fig. 4.23). Existe una buena concordancia en la región de bajas dosis, mientras que a altas dosis los valores experimentales son superiores a los teóricos.
Para la fracción de Na coloidal (Fig.4.24), la concordancia es bastante buena en todo el rango de dosis, aunque para los puntos de dosis más elevadas, otra vez los valores experimentales se sitúan algo por debajo de la previsión del modelo.
4.5.4 Conclusiones
A modo de resumen de todo lo expuesto en este apartado 4.5, se mostrará el comportamiento global por lo que respecta a la concentración de Na coloidal y a la de centros F en función de la dosis para las distintas tasas de dosis estudiadas. En el mismo gráfico también se incluirán las curvas teóricas que se obtienen a partir del modelo, (estas últimas son las mostradas en la Fig. 4.17 y 4.18).
56
mm m n m 4. Análisis de las experiencias de Irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Las l'iguras 4,25 y 4.26 demuestran como una de las previsiones más importantes del modelo tiene respaldo experimental. Se constata como el paso de una tasa de dosis de 50 kGy/h a 15 kGy/h comporta un incremento en la concentración de Na coloidal, al igual que el paso de 15 kGy/h a 4 kGy/h. Tal como se indicó en el apartado 4.3.3., los resultados expcrimenlalcs apunlan hacia el hecho de que las lasas de dosis ensayadas se cncucnlran a la derecha del pico en la campana %Na-Tasa Dosis, de modo que disminuciones en la tasa de dosis implican aumentos en 11 concentración de coloides de sodio.
La Fig. 4.27 muestra como la concentración de centros F no es tan sensible a la variación de la tasa de dosis, existiendo diferencias notables entre los valores experimentales y los leóricos para la tasa de 50 kGy/h.
4.6 Determinación de la respuesta termoluminiscente
Parle de las muestras irradiadas en el reactor de alto flujo de Petten se han suministrado al INTE para su análisis mediante técnicas de termoluminiscencia (TL). Por razones que se detallarán más adelante sólo ha sido posible el análisis de las muestras irradiadas a 4 kGy/h y 15 kGy/h (GIF B-2 y GIF B-l), mostrándose los resultados en las tablas 4.8 y 4.9.
4.6.1 Conclusiones
A partir de las dos tablas anteriores pueden elaborarse las gráficas que muestren la respuesta termoluminiscente en función de la dosis (Fig. 4.28 y 4.29). Observando dichas figuras se constata la influencia de la tasa de dosis en la respuesta TL y por tanto, en la eficacia de la radiación en producir defectos. Puede verse que al pasar de 15 kGy/h a 4 kGy/h la respuesta aumenta claramente, (aproximadamente un orden de magnitud). Esto está de acuerdo, al menos cualitativamente, con los resultados del modelo J-L extendido.
En líneas generales los valores asociados a 4 kGy/h presentan una dispersión bastante mayor que los de 15 kGy/h, esto puede deberse a la influencia de la composición química. El grupo de 15 kGy/h está formado por muestras muy puras (PP), lo que ocasiona poca dispersión. Por tanto, sería de interés separar los valores de 4 kGy/h en distintas familias según su origen o composición química.
En las dos gráficas, se puede observar que para las dosis más altas la respuesta termoluminiscente disminuye, esto puede apreciarse sobre todo en el grupo de
4 kGy/h. Este fenómeno, va acompañado de la presencia de granos negros en la sal después de ser leída mediante TL. Eslo indica que toda la energía acumulada no se vació en la lectura y por tanto se han sesgado los resultados hacia valores menores. De este modo, las correlaciones mostradas están estimadas a la baja. La causa de este fenómeno hay que buscarla en el desplazamiento de los picos de TL. Cuanto más irradiada está la sal, más alta es la temperatura a la que aparecen los picos de TL, y como el lector empleado tiene una temperatura máxima de trabajo de 430 "C, a partir de ciertas dosis no puede leerse la muestra de forma correcta. Esta es la causa de que no se hayan podido evaluar las muestras irradiadas en GIF-A. Dichas muestras han recibido dosis tan altas, que ni siquiera a 430 °C la emisión termoluminiscente es significativa, ya que el pico está a temperaturas bastante más altas.
Las correlaciones calculadas y también representadas son de tipo potencial, siendo las mostradas a continuación:
15 kGy/h-^ Percentil 95% Percentil 50%
TL = 0.00418623D0-608434
TL = 0.00236026D0•f'I•'i:,"
• 4 kGy/h -> Percentil 95% TL = 0.18301 SOD0425167
Percentil 50% TL = 0.0368229D0491331
expresándose la respuesta TL en 10 ctas/mg y la dosis en kGy.
4.7 Determinación de la energía acumulada
Otro de los análisis a que se somete la sal irradiada es la determinación de la energía acumulada mediante técnicas calorimétricas. Este análisis se realiza en la propia ECN. Los resultados obtenidos se muestran en las tablas 4.10,4.11 y 4.12.
4.7.1 Conclusiones Las Figs. 4.30, 4.31 y 4.32 indican que un aumento
de la dosis implica un aumento en la energía acumulada. La gráfica relativa a las muestras irradiadas en GIF-A (Fig. 4.30) se destaca por el hecho de que para altas dosis, el valor de la energía acumulada parece saturarse. Este comportamiento, recuerda al examinado en el apartado 4.5 cuando se estudió, para estas mismas muestras, la evolución de la concentración de Na coloidal en función de la dosis. Para dosis del orden de 1 GGy y con las tasas de dosis empleadas, la energía almacenada se sitúa alrededor de 130 J/g.
57
4, Análisis de las experiencias de Irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW... Mmmmmmmm
Tabla 4.8 Resultados de termolumlniscencia para GIF B-2 (4 kGy/h).
Config.
2-Q
2-R
2-N
Código Muestra
13Bhp
14Bhp
15Bhp
5SS
47PLL
48PLL
49PLL
30PP
3PS
50PLL
21 Sp
22Sp
23Sp
31PP
32PP
33PP
21 PP
36PLL
37PLL
38PLL
4SS
10Bhp
11Bhp
12Bhp
TLicr (x107ctas/mg)
0.0782010.01300
0.38626+0.04552
0.0132910.00145
0.3860410.05363
0.0642010.00526
0.2624710.03026
0.0310710.01177
0.1201810.02047
1.7501710.11765
0.5012810.10042
0.7446410.05590
0.5567910.11760
0.5822710.03794
1.1233810.16798
1.0055310.18584
0.3552810.06130
0.32812+0.01911
1.1173210.12512
0.9352910.09983
0.1526610.06872
1.4972210.05460
0.4468210.05357
0.9838910.10487
0.1760010.02147
Dosis (kGy)
100
211
439
Percentln 95% Percentll 50% Valor medio
Desviación std. (x107 ctas/mg)
0.430809
0.094550
0.166555
0.147369
1.791290
0.666460
0.820803
0.439389
1.514120
0.515180
0.691201
0.477084
4. Análisis de las experiencias de Irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Tabla 4.8 Resultados de termoluminlscencia para GIF B-2 (4 kGy/h). (Continuación).
Config.
i
2-0
2-S
2-L
Código Muestra
26PP
27PP
28PP
2PS
17Sp
18Sp
19Sp
43PLL
16Bha
17Bha
18Bha
51PLL
52PLL
53PLL
34PP
24Sp
1PS
39PLL
13Sp
14Sp
15Sp
22PP
23PP
24PP
TL±c (x107ctas/mg)
11.1480011.17479
2.16637+0.39993
2.46705+0.17908
1.82630+0.23999
2.18582+0.23469
7.09738±0.86091
6.28452+0:84089
4.73682±0.43949
0.8337110.29953
3.59295±0.35264
4.1531Í10.26208
0.50723+0.05861
3.01369±0.37723
5.00818+0.29665
7.51367±0.617438
7.19247+0.84402
3.55432±0.77527
0.76344±0.13630
1.30780±0.20648
3.35010+0.27530
1.68207+0.28058
6.5976610.64951
3.8765310.09961
11.14450+0.88565
Dosis (kGy)
1095
2219
4600
Percentin 95% Percentil 50% Valor medio
Desviación std. (x107 ctas/mg)
11.66100
3.46453
4.73903
3.17178
8.08298
3.77600
3.82705
2.54205
11.2875
3.35186
4.03455
3.26642
Tabla 4.8 Resultados de termoluminiscencla para GIF B-2 (4 kGy/h). (Continuación).
Config.
i i
2-P
2-M
i
Código Muestra
13Bha
14Bha
15Bha
44PLL
45PLL
46PLL
20Sp
29PP
11Bha
12Bha
16Sp
25PP
40PLL
41PLL
TL±o (x107ctas/mg)
5.06908+2.85764
6.10520±1.43554
4.38107+0.29479
11.41240±2.09620
4.70603±0.82533
2.7966410.41591
24.32293±6.22831
31.30213+4.48801
1.70269+0.25389
0.8493210.18592
1.4912410,20391
2.32339+0.30318
1.06327+0.24639
2.2838910.09392
Dosis (kGy)
10662
44012
Percentin 95% Percentll 50% Valor medio
Desviación std. (x107ctas/mg)
33.15980
6.20773
11.18290
10.37300
2.55231
1.60204
1.61897
0.602361
60
nmmBmsuBmsmsEBamm¡smA^em. mmmmmmmsmmmmmmmRwmgmé sammammmmm 4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Config.
Tabla 4.9 Resultados de termoluminlscencla para GIF B-1 (15 kGy/h).
Código Muestra
JL±a (x10 ctas/mg)
Dosis (kGy)
Percentil 95% Percentil 50% Valor medio
Desviación std. (x107 ctas/mg)
17PP 0.01420±0.00183 20
7PP
8PP
9PP
18PP
0.04450+0.00841
0.0373410.00868
0.19109+0.02316
0.08314+0.00830
230
260
0.01654
0.01365
0.01420
0.00183
0.21645
0.04991
0.09097
0.07466
0.09207
0.08491
0.08314
0.00830
0.10838
0.09617
—
16PP
3PP
5PP
6PP
11PP
0.0919810.01617
0.2528310.01444
0.1358710.01313
0.8950510.13561
0.46360+0.07228
420
2610
3910
0.09198
0.016168
1.04322 ¡ i
0.25904
0.42792 j;
0.35314 | •i i
0.57512 |
0.43668 i!
0.46360 !
0.07228 i ii
61
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Tabla 4.9 Resultados de termoluminiscencla para GIF B-1 (15kGy/h). (Continuación).
Config.
'
_
^^
i
!
i
i
Código Muestra
1PP
2PP
15PLL
20PP
TLfccx (x107 ctas/mg)
1.8710310.08745
0.29712+0.04872
0.99039±0.22859
1.39513±0.16778
Dosis (kGy)
5470
26580
48950
Percentil 95% Percentil 50% Valor medio
Desviación std. (x107 ctas/mg)
1.95997
1.04746
1.08408
0.83221
1.38654
0.90525
0.99039
0.22859
1.61918 I
1.43137
1.39513
0.16778
62
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW..
Tabla 4.10 Energía acumulada para GIF-A.
Config.
i
100
101
102
103
j 140
J 139
104 SANS 10
105
153
106
107
108
109 110
111
|| 112
113
114
115
116
117
118 i
119
120
121
122
Ciclos en GIF-A
91-05
91-05; 91-05
91-05; 91-07
91-05; 91-08
91-07; 91-11
91-06; 91-11
91-05; 91-11
91-05; 92-01
92-06:93-05
91-05:92-02
91-05:92-03
91-05; 92-04
91-05; 92-05
91-05; 92-07
91-05;92-09
91-05; 92-10
91-05; 92-11
91-05;93-03
91-05; 93-04
91-05; 93-06
91-05:93-07
91-05:93-08
91-05; 93-09
91-05; 93-10
91-05; 93-11
Dosis (MGy)
40.99
86.56
158.01
186.26
192.47
238.04
279.03
312.97
323.97
351.52
390.70
443.41
476.82
563.49
622.43
651.67
687.78
736.26
768.41
830.76
885.83
911.79
947.05
979.11
1012.99
Tasa media (kGy/h)
62.27
70.50
54.76
53.40
46.24
50.31
51.77
51.79
45.84
52.66
53.48
51.51
51.58
50.41
50.04
49.85
50.09
48.97
49.04
48.96
48.49
48.24
48.49
48.68
48.82
Tiempo (h)
658.25
1227.75
2885,25
3488.00
4162.00
4731.50
5389.75
6043.50
7067.00
6675.00
7305.50
8608.00
9244.25
11176.34
12439.17
13073.42
13729.42
15035.34
15667.59
16966.25
18269.75
18901.00
19530.00
20113.50
20747.75
Energía Acumulada
(J/g)
5.3
17.3 i
35.1
48.0
50.8
51.3
67.6 63.8
79.8
77.7
76.0
87.6
104.4
95.7 100.8
102.9
105.7
105.3
110.7
121.9
126.0
137.4
133.2
136.3
125.6
128.4
131.9
63
Tabla 4.11 Energía acumulada para GIF B-2 (4 kGy/h).
Config. Dosis (kGy)
Código Muestra
Energía Acumulada
(J/g)
13Bhp 2.2
Percentil 95% Percentil 50% Valor medio
Desviación std. (J/g)
2-Q
2-R
2-N
i
100
211
439
14Bhp
15Bhp
1.9
—
5SS i 1.9 i
47PLL
48PLL
49PLL
30PP
3PS
50PLL
21 Sp
22Sp
23Sp
31PP
32PP
33PP
21PP
36PLL
37PLL
38PLL
4SS
10Bhp
11Bhp
12Bhp
2.5
3.2
2.2
3.4
1.7
1.7
2.0
1.9
2.1
1.7
1.2
1.7
1.6
1.5
0.9
1.6
2.6
2.5
2.1
1.8
3.4
2.2 •
j]
2.47 |
0.60
í
¡
1.7 i
j,
i
1.75 l
0.27
2.6
1.7
•
1.83
0.56
64
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Tabla 4.11 Energía acumulada para GIF B-2 (4 kGy/h). (Continuación).
Config. Dosis (kGy)
2-0
2-S
2-L
1095
2219
Código Muestra
26PP
27PP
28PP
2PS
17Sp
18Sp
19Sp
43PLL
16Bha
17Bha
18Bha
51PLL
52PLL
53PLL
34PP
24Sp
4600
1PS
39PLL
13Sp
14Sp
15Sp
22PP
23PP
24PP
Energía Acumulada
(J/g)
0.9
2.3
2.1
1.0
3.3
0.8
2.3
1.6
2.4
3.0
2.3
2.9
3.5
1.4
3.3
3.1
9.2
1.8
1.6
3.8
3.7
2.7
0.1
Percentil95% Percentil50% Valor medio
Desviación std. (J/g)
3.3
1.85
1.79
0.87
3.5
2.95
2.74
0.68
9.2
2.7
3.27
2.91
65
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Tabla 4.11 Energía acumulada para GIF B-2 (4 kGy/h). (Continuación).
Config.
2-P
I
'i
2-M
Dosis (kGy)
10662
44012
Código Muestra
13Bha
14Bha
15Bha
44PLL
45PLL
46PLL
20S
p9PP
11Bha
12Bha
16Sp
25PP
40PLL
41PLL
Energía Acumulada
(J'g)
4.3
5.5
4.6
5.2
10.4
3.2
4.0
3.0
21.0
20.2
11.2
13.4
20.9
16.2
Percent» 95% Percentll 50% Valor medio
Desviación std. (J/g)
10.4
4.45
5.03
2.34
21.0
18.2
17.15
4.21
_ _ _ _ .
66
« W i M M W 4. Análisis de las experiencias de Irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Tabla 4.12 Energía acumulada para GIF B-1 (15 kGy/h).
Config.
I !
Dosis (kGy)
20
Código Muestra
17PP
7PP
Energía acumulada (J/g)
4.50
!
—
_
260
420
2610
3910
5470
26580
48950
9PP
18PP
16PP
3PP 5PP 6PP
11PP
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20PP
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3.60
4.00
7.00
6.40
4.10
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11.50
67
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
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1.00
Figura 4.1 Tasa de dosis (Gy/h) y dosis (Gy) del ciclo 91-05. Muestra GIF-A 100. Dosis total 40.99 MGy.
Tiempo de irradiación 658.25 h.
IB
0.25 0.5O H .104
1.00
Figura 4.2 Ciclos 91-05 a 92-03. Muestra GIF-A 107. Tasa de dosis en (Gy/h), dosis total 390.70 MGy.
Tiempo de irradiación 7305.50 h.
68
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW..
Previsiones del modelo J-L extendido
Fracción molar de Centros F 1.000E-03
1.000E-04
1.000E-05
1.000E-06
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10 100
Dosis (MGy)
1000
Modelo L-J ext
Figura 4.3 Previsiones del modelo J-L extendido para la fracción de centros F (°/i) en las configuraciones de GIF-A.
0.01
1.OO0E-O3 r
1.000E-04
Previsiones del modelo J-L extendido
Fracción molar de Na coloidal
= I l l l l l M : i i i i i i i i ; i i i i i l l i
- Tasa de dcjsls mejlla 5J.10f 4.82 j<G¡y/)i
- Temperatura 100"'c ¡ ¡ ! ! ¡ ! I I l i l i l í
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100
Dosis (MGy)
1000
Modelo L-J ext.
Figura 4.4 Previsiones del modelo J-L extendido para la fracción de Na coloidal (°/i) en las configuraciones de GIF-A.
69
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Previsiones del modelo J-L extendido
Fracción molar do Centros H en ol C12
0.01
1.000E-O3
1.000E-04
= I I l i l i l í : i i i i i i i i
i i I I I I I I
- Tasa de dosis media 5|.10 » 4.p2 ftGy/fi - TempcratijralOO'IC | J | j J j
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100
Dosis (MGy)
Centros H en el Cb
1000
Figura 4.5 Previsiones del modelo J-L ext. para la fracción de centros H (°/i) en el CI2 en las configuraciones de GiF-A.
Previsiones del modelo J-L extendido
Radío medio de los coloides (nm)
Dosis (MGy)
Radio medio de los coloides
1000
Figura 4.6 Previsiones del modelo J-L extendido para el radio medio de los coloides en las configuraciones de GIF-A.
70
. Análisis de las experiencias de Irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW..
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Figura 4.7 Evolución de CF, CA, ca y rc en función del tiempo para la configuración GIF-A 100. Dosis=40.99 MGy.
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0.25 0.50 H *irj4
1.00
Figura 4.8 Evolución de CF, CA, ca y rc en función del tiempo para la configuración GIF-A 107. Dosis = 390.70 MGy.
71
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Previsiones del modelo J-L extendido
Fracción molar do Contras F 0.01 f=
1.0OOE-O3 -
1.000E-04 =•
1.000E-05 -
1.000E-06 =•
1.000E-07
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100
Dosis (kGy)
Modelo L-J ext.
Figura 4.9 Previsiones del modelo J-L extendido para la concentración de centros F (°/i) en GIF B-2 (4 kGy/h).
Temperatura! 00 °C.
Previsiones del modelo J-L extendido
Fracción molar de Na coloidal 0.01
1.000E-03
1.000E-04 r
1.000E-05 -
1.000E-06 r
1.000E-07
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Dosis (kGy)
Modelo L-J ext.
Figura 4.10 Previsiones del modelo J-L extendido para la concentración de Na coloidal (°/i) en GIF B-2 (4 kGy/h).
Temperatura 100 °C.
72
mmsmmMimmBmmmmmmm 4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW..
Previsiones del modelo J-L extendido
Fracción molar do Conlros H on ol C12
1.000E-03 -
1.O00E-O4 r
Dosis (kGy)
- X - Centros H en el Cía
Figura 4.11 Previsiones del modelo J-L extendido para la concentración de centros H (°/i) en forma de CI2
en GIF B-2 (4 kGy/h). Temperatura 100 °C.
Previsiones del modelo J-L extendido
Radio medio de los coloides (nm)
0.1
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I I I 1 t i
100 1000
Dosis (kGy)
-A- Radio medio coloides
10000
Figura 4.12 Previsiones del modelo J-L extendido para el radio medio de los coloides en GIF B-2 (4 kGy/h).
Temperatura 100 °C.
73
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Previsiones del modelo J-L extendido
Fracción molar do Contros F
1.000E-03 =•
1.000E-04
1.000E-05 -
1.000E-06
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100 1000
Dosis (kGy)
Modelo L-J ext.
10000
Figura 4.13 Previsiones del modelo J-L extendido para la concentración de centros F (°/i) en GIF B-1 (15 kGy/h).
Temperatura 100 °C.
Previsiones del modelo J-L extendido
Fracción molar de Na coloidal 0.01
1.000E-03
1.000E-04
1.000E-05
1.000E-06
1.000E-07 r
1.000E-08
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10 100 1000
Dosis (kGy)
Modelo L-J ext.
10000
Figura 4.14 Previsiones del modelo J-L extendido para la concentración de Na coloidal (°/i) en GIF B-1 (15 kGy/h).
Temperatura 100 °C.
74
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW..
Previsiones del modelo J-L extendido
Fenecían do centros H on ol C12 O.D1
1.000E-03
1.000E-04
1.000E-05 r
1.000E-06
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10 100 1000
Dosis (kGy)
10000
- X - Centros H en el CI2
Figura 4.15 Previsiones del modelo J-L extendido para la concentración de centros H (°/i) en forma de CI2
en GIF B-1 (15 kGy/h). Temperatura 100 °C.
Previsiones del modelo J-L extendido
10 Radio medio de los coloides (nm)
0.1
1—1—
1 1
1 1
11
111.1 1 -1
1 1
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Dosis (kGy)
Radio medio coloides
10000
Figura 4.16 Previsiones del modelo J-L extendido para el radio medio de los coloides en GIF B-1 (15 kGy/h).
Temperatura 100 °C.
75
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Previsiones del modelo J-L extendido
Fracción molar de Na coloidal
3K J-L exL 15 kGy/h O J-L oil. 4 kGy/ti -X J-L «1.50 kGyíti
Figura 4.17 Previsiones del modelo J-L extendido para la concentración de Na coloidal (°/i) con distintas tasas de dosis. Tem
peratura 100 °C.
Previsiones del modelo J-L extendido
*J-L«l.15kGy/h O J-Lext4kGy/ti -X J.LexL50kGyfh
Figura 4.18 Previsiones del modelo J-L extendido para la concentración de centros F (°/i) con distintas tasas de dosis.
Temperatura 100 °C.
76
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW..
Valores previstos y obtenidos en GIF-A
Fracción molar de Centros F 1.000E-O3
1.000E-05 -
1.000E-06
: i i i i i i i i
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- Tasa de dosis media 51.10:4.62 KGy/h
- Temperatura 100"je ! ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ I I l i l i l í lili I I I
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V 10 100
Dosis (MGy)
1000
Modelo J-L exl. Datos experimentales
Figura 4.19 Concentración de centros F (°/i) según las previsiones del modelo J-L extendido y según los datos
experimentales.
Valores previstos y obtenidos en GIF-A
Fracción de Na coloidal 0.1
0.01
1.000E-03 -
1.000E-04
= I I I I I I I I : i i i i i i i i
; I I I I I I I I
- Tasa de dosis media 51.10 f 4.82 kdy/h
- Temperatura 100"¡C ! ¡ ! ! ! I
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1000
Dosis (MGy)
Modelo J-L ext. Datos experimentales
Figura 4.20 Concentración de Na coloidal (°/i) según las previsiones del modelo J-L extendido y según los datos
experimentales.
77
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Valores previstos y obtenidos en GIF B-2
Fracción molar de Centros F 0.01
1.000E-03 =r
1.000E-04 =r
1.000E-05
1.000E-06
1.000E-07
Dosis (kGy)
Modelo L-J oxt. Pcrcenlll 95% - * - Percentll50%
Figura 4.21 Concentración de centros F (°/i) según las previsiones del modelo J-L extendido y según los datos
experimentales.
Valores previstos y obtenidos en GIF B-2
Fracción molar de Na coloidal 0.01
1.000E-03
1.000E-05
1.000E-06 -
1.000E-07
Dosis (kGy)
Modelo L-J ext. PercentII95% - * - Percentll 50%
Figura 4.22 Concentración de Na coloidal (°/i) según las previsiones del modelo J-L extendido y según los datos
experimentales.
78
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Valores previstos y obtenidos en GIF B-1
Fracción molar de Centros F
1.000E-03
1.000E-06
1.000E-07
mu
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i
= 1 1 1 1 1 1 1 1 : Tasa de dosis media ¡ ¡
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1 1 l i l i l í 1 1 l i l i l í
1 1 l i l i l í 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 l i l i l í 1 1 l i l i l í 1 1 1 1 1 1 11
i/HS*?? ~~—-4-ai¿f i ¡ i i i i 1 Í I J í . i J 11
10 100 1000
Dosis (kGy)
10000
Modelo L-J ext. Percentll 95% - * - Percentll 50%
Figura 4.23 Concentración de centros F (°/i) según las previsiones del modelo J-L extendido y según los datos
experimentales.
Valores previstos y obtenidos en GIF B-1
Fracción molar de Na coloidal 0.01
1.000E-03
1.000E-04 =•
1.000E-05 =•
1.000E-06 z
1.000E-07 1000
Dosis (kGy)
Modelo L-J ext. Percentil 95% -5|í- Percentll 50%
Figura 4.24 Concentración de Na coloidal (°/i) según las previsiones del modelo J-L extendido y según los datos
experimentales.
79
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Sodio coloidal (fracción molar)
0.01
1.0OOE-03
1.000E-04
1.000E-05
1.000E-06
1.000E-07
Ter
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0.01 0.1 1 10 Dosis (MGy)
f Peic.50%. 15 kGy/h O J-l.«rt,4kGy/h
J-Leil 15 kGy/h E»p«riBndi 50 kGy/h
100
Perc.50%4 kGy/h J-LuMt SO kGy/h
1000
Figura 4.25 Comportamiento global de la sal. Fracción de Na coloidal (°/i). Valores experimentales (percentil 50%)
y valores según el modelo.
Sodio coloidal (fracción molar)
0.1
0.01
1.000E-03
1.000E-04
1.000E-05
1.000E-06
1.000E-07 0.
Ten
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50 k
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01 0.1 10 Dosis (MGy)
Pete. 95%. 15 kGy/h J-leiUkOy/h T J-LeiM5kGy7h
Eiperiencla 50 kGy/h
100
Pero. 95% 4 kGy/h J-Lwt 50 kGy/h
1000
Figura 4.26 Comportamiento global de la sal. Fracción de Na coloidal (°/i). Valores experimentales (percentil 95%)
y valores según el modelo.
80
BO 4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW..
1.000E-03
1.000E-04
1.000E-07
Centros F (fracción molar)
1.000E-05 — - h
1.000E-06
Ten
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0.01 0.1 10 Dosis (MGy)
100 1000 9999.999
- » Pete. 50%. 15 kGy/h J-LeiLlStGym EipwlenctoSOliGyfli
PefC.5ir.4kGy*
Figura 4.27 Comportamiento global de la sal. Fracción de centros F (°/i). Valores experimentales (percentil 50%)
y valores según el modelo.
100 x10'ctas/mg
0.01 100
Resultados de TL para GIF B-2
1000 10000
Dosis (kGy)
••••Percentil 95% ••+•• Percentil 50%
Figura 4.28 Correlación entre la dosis absorbida y la resouesta TL para el grupo de 4 kGy/h.
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW... an
Resultados de TL para GIF B-1
100 x10' ctas/mg
0.01 1000
Dosis (kGy)
Percent» 95% ••+ Percentll 50%
Figura 4.29 Correlación entre la dosis absorbida y la respuesta TL para el grupo de 15 kGy/h.
Energía acumulada para la conf. GIF-A
1000
100 =•
10
Energía acumulada (J/g)
= I I l i l i l í : i i I I I I I I
i i I I I I I I i i I I I I I I
" Tasa de dosis media 51.101: 4.82 kGy/h ~ Temperatura 100°iC i l l i i i
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10 100
Dosis (MGy)
1000
Energía acumulada
Figura 4.30 Energía acumulada (J/g) en función de la dosis (MGy) para las muestras irradiadas en GIF-A.
82
4. Análisis de las experiencias de irradiación efectuadas en el marco del proyecto HAW...
Energía acumulada para GIF B-2
100 Energía acumulada (J/g)
10
I I l i l i l í I I l i l i l í I I l i l i l í I I l i l i l í
I I l i l i l í I I l i l i l í I I l i l i l í I I l i l i l í I ! ' ! ! I ' I I l l l l I i t
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Dosis (kGy)
10000
•••••• Percentll95% - $ - Percentll50%
Figura 4.31 Energía acumulada (J/g) en función de la dosis (kGy) para las muestras irradiadas en GIF B-2.
Energía acumulada para GIF B-1
100 Energía acumulada (J/g)
10
I l i l i I l i l i I l i l i I l i l i I l i l i I l i l i I l i l i I l i l i I l i l i I l i l i
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radiación 1{I0*|; i i i
10 100 1000
Dosis (kGy)
10000
Energía acumulada
Figura 4.32 Energía acumulada (J/g) en función de la dosis (kGy) para las muestras irradiadas en GIF B-1.
83
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador Industrial César.,
IRRADIACIÓN DE MUESTRAS DE SAL
A VARIAS TEMPERATURAS EN EL IRRADIADOR INDUSTRIAL CESAR
ANÁLISIS DE LAS EXPERIENCIAS
REALIZADAS
85
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César...
5.1 Descripción del sistema de control de temperatura
5.1.1 Introducción Después de (odas las pruebas y tests a que se ha so
metido el modelo Jain-Lidiard extendido, se está en condiciones de verificar algunas de las previsiones del modelo, llevando a cabo una serie de irradiaciones de forma independiente a las que se realizan en los Países Bajos. Dichas irradiaciones se efectuaron en un irradiator industrial cercano a Barcelona, que emplea fuentes de Co-60 para la esterilización de material médico, farmacéutico y cosmético. Estas instalaciones y su funcionamiento se analizarán más adelante en este mismo capítulo.
En particular, se ha intentado verificar la fuerte dependencia de la respuesta de la sal respecto de la temperatura de irradiación. Este hecho se desprende de la resolución de las ecuaciones del modelo, (ver capítulo 3), y no ha sido estudiado aún. Hasta el momento, los estudios hechos en el ámbito del Proyecto HAW se han limitado a una sola temperatura, (100 °C), en la creencia de que dicha temperatura era la que iba acompañada de un mayor daño por radiación.
Para realizar un estudio a temperatura de irradiación controlada y constante, es necesario un equipamiento especial capaz de elevar o disminuir la temperatura de las muestras, según convenga, y mantenerse en ella independientemente de la tasa de dosis y la dosis que se reciba.
La idea general de la solución técnica adoptada (Fig. 5.1) consiste en mantener las muestras salinas dentro de un baño de aceite o de agua, y mantener constante la temperatura de este fluido mediante un adecuado sistema de control y regulación. Ha de ser factible variar dicha temperatura, a voluntad, entre -15°Cy200°C.
5.1.2 Termostato de circulación El termostato de circulación es, en esencia, un
equipo capaz de controlar y mantener la temperatura de un fluido caloportador. Este fluido reside en una cubeta de 12 litros de capacidad y puede enviarse a un baño externo, impulsado por una bomba, a través de unas mangueras. El caudal máximo es de 25 1/min.
El termostato dispone de unas resistencias eléctricas de 3000 W de potencia para calentar el fluido. Dada una temperatura de consigna, los equipos de regulación de que dispone actúan sobre las resistencias
suministrando la potencia necesaria en cada momento para primero, alcanzar la temperatura prefijada, y después, mantenerla a un nivel lo más constante posible.
El equipo cuenta con una sonda de temperatura interna, Pt 100, y de una entrada para la señal de otra sonda de temperatura que se sitúa en el baño extemo. Es en este último baño en donde residen las muestras a irradiar, y por ello la regulación de temperatura no se realiza según la temperatura del propio baño, sino según la temperatura del baño extemo.
El aparato va equipado con distintos sistemas de protección y seguridad como son:
• Protección contra el exceso de temperatura • Protección por bajo nivel de fluido en la cubeta • Protección térmica del motor de la bomba En la parte trasera del equipo se encuentra un co-
nector para la monitorización extema de la temperatura. A dicha salida, se ha conectado un registrador gráfico, debidamente calibrado, para tener constancia de la evolución de la temperatura durante la irradiación.
Para las irradiaciones en que la temperatura de consigna sea inferior a la del ambiente, el equipo se complementará con un aparato productor de frío.
5.1.3 Fluido caloportador
Para atemperar las muestras salinas se emplean dos tipos básicos de fluidos según el rango de temperatura en el que se vaya a trabajar.
Para temperaturas inferiores a 50 °C, se trabajará con agua destilada; mientras que para temperaturas superiores y hasta 200 °C, se empleará un aceite especial conocido comercialmente como Synt 210, cuya temperatura máxima de trabajo coincide con los 200 °C.
5.1.4 Mangueras de acero inoxidable
El fluido caloportador debe ser enviado, desde el baño interno al baño externo, según un circuito de ida y vuelta. Esto se realiza mediante mangueras especiales de acero inoxidable, capaces de soportar las altas temperaturas que se quieren alcanzar (200 °C). Estas mangueras tienen un diámetro exterior de 1/2" y un diámetro interior de 10 mm. Para temperaturas mas bajas de 50 °C y empleándose agua destilada como fluido, pueden utilizarse mangueras de goma con las suficientes garantías de funcionamiento. Sin embargo, estas mangueras deberán reponerse de for-
87
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César...
nía periódica debido a los efectos degradantes de la radiación gamma sobre la goma.
Cuando se trabaje a temperaturas elevadas será imprescindible aislar térmicamente las mangueras de acero. Dada la gran longitud de dichas mangueras, (2 x 12 m), estas presentan una gran superficie y las perdidas pueden impedir el alcanzar las temperaturas deseadas. Para solucionarlo se ha dispuesto de un sis-lema de aislamiento con colchonetas.
Este sistema consiste en recubrir la manguera con una serie de tramos de coquillas aislantes de 600 mm de longitud y 40 mm de espesor. Las coquillas van envueltas por tejido de fibra de vidrio siliconado y disponen de unos cierres de apertura rápida de acero inoxidable para su fác¡.* iiontaje y desmontaje.
5.1.5 Cabezal Este conjunto (Fig. 5.2) es el destinado a contener
el baño externo cuya temperatura se controla y alojará en su interior las cápsulas portamuestras.
El conjunto se compone de un cuerpo principal de acero inoxidable (4), que dispone de un plato intermedio (3), con alojamientos para las cápsulas porta-muestras. La manguera por la que circula el líquido caloportador se conecta mediante una conexión roscada al conector (9). El líquido entra en la parte superior del cabezal a través del extensor (5), baña las cápsulas y desciende a la parte inferior del cabezal por un orificio del plato intermedio (3).
Desde allí, sale fuera del cabezal a través de la manguera de salida. En la parte inferior del cuerpo se conecta la sonda Pt 100 para la regulación externa de la temperatura, dicha sonda está encapsulada de manera estanca en un racor roscado para su fácil montaje. El cabezal va cerrado por una tapa (1), atornillada al cuerpo, y una junta tórica (2) de alta temperatura asegura la hermeticidad del conjunto.
Para su fácil transporte y manipulación, se disponen tapones roscados (10) y (11) en cada conector. De este modo se evitan las pérdidas de aceite cuando las mangueras no están conectadas. Por su parte, las mangueras disponen de sus propios tapones.
5.1.6 Cápsulas portamuestras Las cápsulas portamuestras (Fig. 5.3) están destina
das a alojar en su interior las muestras salinas que se desean irradiar. Están constituidas por un cuerpo de
acero inoxidable (1) al que se le acopla una tapa (3) del mismo material con la interposición de una junta tórica (2) de alta temperatura.
La tapa se atornilla al cuerpo mediante 6 tomillos. Esta caja se aloja en los orificios del plato intermedio del cabezal que se ha descrito con anterioridad. Se dispone de dos juegos de cuatro cápsulas numeradas del 1 al 8 para realizar distintas experiencias.
5.1.7 Equipos complementarios Para una correcta operación en el irradiador César
se dispone de otros equipos entre los que cabe destacar:
• Soporte del cabezal • Soporte de irradiación • Torre de montaje y desmontaje • Guía soporte • Vaina cerámica aislante para el cable de la son
da de temperatura • Registrador gráfico para la monitorización ex
terna de la temperatura • Aislamientos tipo colchonetas para las man
gueras
5.2 Dosimetría experimental con FLi y dosimetría teórica
5.2.1 Introducción Tal como se ha comentando, dentro de las investi
gaciones que realiza el INTE, (INstitut de Técniques Energéticas), sobre el comportamiento de las formaciones salinas sometidas a radiación, se han llevado a cabo irradiaciones mediante Co-60 en las instalaciones del irradiador industrial César. Dada la gran influencia de la temperatura sobre la evolución de los defectos ocasionados, que predicen los modelos teóricos, los experimentos deben ser realizados a una temperatura constante y controlada. Esto se consigue mediante los equipos descritos en el apartado 5.1. Este dispositivo experimental afecta a la radiación generada por la fuente de Co-60 atenuándola.
Es conviene conocer la magnitud de esta atenuación para tenerla en cuenta a la hora de relacionar la dosis absorbida con los defectos ocasionados, la energía acumulada y la respuesta termoluminiscente (TL). Esto se ha realizado de manera teórica, y de manera experimental mediante dosímetros de FLi y su posterior análisis mediante técnicas de TL.
88
S. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el Irradiador Industrial César...
Tabla 5.1
Material
Fe
Aceite
Fe
(f//p)(cm2/g)
0.05435
0.06595(1)
0.05435
P(g/cm3)
7.82
0.9
7.82
x (cm)
0.2
2.5
0.1
l! Atenuación j
j 0.9185 |i
0.8621
0.9584 !
5.2.2 Determinación teórica de la atenuación
Entre la fuente de radiación y las sales se interponen la tapa del cabezal, un grueso de aceite y la tapa de las cápsulas. Los materiales y espesores a considerar son los siguientes:
o Tapa cabezal acero inoxidable 2 mm Aceite 25 mm
o Tapa cápsula acero inoxidable 1 mm La fuente de Co-60 emite en cada desintegración 2
fotones y de 1.17 MeV y 1.33 MeV respectivamente. Al ser la energía de los dos fotones muy próxima y para simplificar los cálculos se asumirá que se emiten dos fotones de una energía igual a la media de las anteriores 1.25 MeV.
La atenuación de la radiación y sigue una ley exponencial tal como:
Factor atenuante = e~iP
)'p * (5.1)
siendo
(M/p) El coeficiente de atenuación másico, función del material y de la energía de los fotones (cm2/g)
p Densidad del medio atenuador (g/cm3) x Espesor del medio atenuador (cm) En la tabla 5.1 se muestran los valores que pueden
asociarse a cada capa. El factor de atenuación total será el producto de los
tres valores de la última columna, es decir 0.7589. El próximo paso es tener en cuenta el factor de
acumulación. La situación experimental puede asimilarse a un haz paralelo colimado perpendicular a una placa plana. Como el blindaje está estratificado y se verifica (13X3 = 0.0425 < 2 se debe emplear el factor
de acumulación de la capa 3-1=2 (aceite) con el espesor óptico total ur.
Ur = ] •> ,* , = 0.2759 (5.2) í-i
En gráficos no se encuentra el valor para el aceite y se opta por el del agua: BAEua(ur = 0.2759) = 1.044.
Así, el factor atenuante total es de 0.7968.
5.2.3 Determinación experimenta! de la atenuación
Para determinar la atenuación de manera práctica, se trasladó todo el dispositivo experimental para el control de la temperatura de las sales al irradiador del INTE. Se colocaron dosímetros de FLi en la parte anterior y posterior de la caja y dentro de las cápsulas portamuestras, procediéndose a irradiar con una fuente de Co-60 a una dosis de 37.5110"3 Roentgen.
La experiencia se repitió tres veces más con una fuente de Cs-137 hasta una dosis de 15.77143 Roentgen, a temperaturas de 21 °C, 70 °C y 120 °C.
Los dosímetros se analizaron mediante termolumi-niscencia para determinar la dosis que habían absorbido en cada posición y a cada temperatura. Los resultados se muestran en la tabla 5.2 y en las Figs. 5.4 y 5.5, (T¡ es la temperatura de irradiación y Ta es la temperatura de almacenamiento de los dosímetros una vez irradiados).
5.2.4 Análisis de resultados
El primer aspecto a considerar es la atenuación que sufre la radiación para llegar a las cápsulas que contienen las sales. Las cuentas detectadas para el dosímetro frontal y para el dosímetro interior empleando
(1) No se han encontrado valores tabulados para el aceite, este valor corresponde ai poUetileno.
89
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César...
la fuente de Co-60 son de 1004.75 y 754.75 ctas., por tanto la dosis en el interior desciende hasta un 75.12% de la dosis exterior. Este valor está bástanle cerca del valor calculado (79.68%). Una atenuación excesiva por parte del sistema de control de temperatura hubiera comportado dificultades a la hora de realizar las irradiaciones en César.
La Fig. 5.5 muestra la influencia de la temperatura en la respuesta de los dosímetros de FLi. Puede observarse que inicialmente el aumento de la temperatura de irradiación ocasiona un aumento en la respuesta; sin embargo, para temperaturas más altas la respuesta disminuye. Disminuyendo incluso por debajo de la respuesta inicial a temperatura ambiente. Este comportamiento recuerda a la influencia de la temperatura en la concentración de sodio coloidal en las sales al ser irradiadas, y es un aspecto de los dosímetros que se desconocía.
5.3 Potencia térmica requerida por el sistema de control de temperatura
5.3.1 Introducción
Una cuestión que se debió resolver antes de iniciar ninguna experiencia de irradiación, fue determinar que potencia térmica deberían de aportar las resistencias del termostato de circulación, para alcanzar las temperaturas de trabajo, que se esperaban utilizar, en un tiempo no demasiado largo. Esle era un paso previo imprescindible antes de adquirir ningún sistema de control de temperatura.
Los cálculos que se exponen a continuación se basan en un balance de calor, empleándose algunas hipótesis simplificat'vas razonables.
Tabla 5.2
FUTL
T¡=Tamb Ta=Tamb
T¡=Tamb Ta=Tamb
T¡=70°C Ta=Tamb
T¡=120eC Ta=Tamb
D 100
Co60
D=37.5M0'3R
Cs137
D=15.77143R
Cs137
D=15.77143 R
Cs137
D=15.77143 R
MEDIO
(ctas)
(ctas/mR)
(dispersión)
754.75±33.09
20.1210.88
4.38%
304.25+7.13-103
19.29+0.45
2.35%
440.25+13.40-103
27.91+0.85
3.04%
219.50+5.57-103
13.92+0.35
2.54%
DELANTE
(ctas)
(ctas/mR)
(dispersión)
1004.75±121.99
26.79±3.25
12.14%
429.25142.67-103
27.22±2.71
9.94%
DETRAS
(ctas)
(ctas/mR)
(dispersión)
644.00±36.47
17.7010.97
5.49%
182.00+12.78103
11.5410.81
7.02%
i¡
3
¡i ¡i ¡I
:¡
il
... , . ,. !
90
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César...
5.3.2 Hipótesis y parámetros iniciales El objetivo del cálculo a desarrollar es determinar,
de forma aproximada, si el sistema es capaz de alcanzar 170 °C en el cabezal en un tiempo razonable y mantenerse a esta temperatura de forma indefinida. La elección de esta temperatura se fundamenta en estudios que se detallarán más adelante en este mismo capítulo (apartado 5.5.).
Si la temperatura en el cabezal ha de ser de 170 "C, es obvio que, en la cúbela del termostato de circulación, la temperatura deberá ser más elevada ya que durante el trayecto hacia el cabezal por la manguera, el aceite se irá enfriando. Durante el trayecto de vuelta, el aceite se seguirá enfriando y llegará a la cubeta a una temperatura inferior a 170 "C. La primera hipótesis simplificativa será asumir que lodo el aceite evoluciona a una sola temperatura, tomándose igual a la media existente entre la cubeta y el cabezal. Si se admite una diferencia de temperatura de 10 °C entre cabezal y cubeta, la temperatura a considerar en los cálculos será 175 °C,
La temperatura ambiente se tomará igual a 30 °C en el interior de la celda de irradiación e igual a 20 °C fuera de ella.
Se aceptará que los elementos metálicos directamente en contacto con el aceite, cabezal, cápsulas, mangueras, etc. están a la misma temperatura que este.
5.3.3 Dimensiones de los distintos elementos
Para la realización del balance térmico es necesario conocer los valores de los volúmenes, las masas y las superficies de cada elemento. Dichos valores se listarán a continuación, (V:Volumen, M:Masa, C:Ca-pacidad, S:Superficie):
B Cabezal a VCucrpo= 194.3 cm3
• V|apa=73.5 cm3
Q MIO,ai = ( 194.3 + 73.5) 7.82010"3 = 2.1 kg • Ocal = 598 cm3
• Scxi=611.5 cm2
• Cápsula • VC Ucrpo=6.5cm3
• ViaPa=4.6cm3
• Ml0,ai = (6.5 + 4.6) 7.82O10-3 = 871O'3kg • Qomi= 19.6 cm3
Q Sext=68.2cm2
_i V(|L.s = 30.8cm3
B Sal J Mwiai = 4 19.2 2.18910"3 = 17210"3 kg
n Aceite (dentro del cabezal) j Mloiai = (598 - 4 30.8) 0.9103 = 42710"3
kg • Aceite (fuera del cabezal)
a M,otai=7r/4(1010-3)2 2 12 900+12 900 = 12.5 kg
B Mangueras j Mioiat = TT/4 (122 -102) 10-" 2 12 7182 = 6.0
kg • Cubeta
J S|Vext=(300 380)10-fi = 0.114m2
J Sv-cx. = (4 250 300) 10"6 = 0.300 m2
5.3.4 Potencia aportada al sistema
La potencia suministrada al sistema se debe a dos fuentes:
• Resistencias eléctricas del termostato de circulación
• Calentamiento debido a la radiación La aportación más importante con diferencia, es la
debida a las resistencias del termostato de circulación; de los valores disponibles en el mercado, se ensaya un valor de 3000 W.
Para determinar la segunda aportación se deberá tener en cuenta cual es la tasa de dosis en el irradiador y cuales son los materiales expuestos a la misma. Como se detallará más adelante, al estudiar las características del irradiador, la tasa en el punto de irradiación es de 29.35 kGy/h; mientras que, con la interposición de cabezal y cápsula, esta desciende a 22.28 kGy/h. Como valor de referencia se tomará el valor medio 25.8 kGy/h.
Ya que la tasa de dosis se define en aire, se deberán tener en cuenta los valores de (ucn/p) para los distintos materiales que intervienen, aplicando la relación:
U/mit — '-'aire , . . (Hfff fPhirc
al cabezal y al aceite de su interior; y a las cápsulas y a la sal de su interior. Siendo el Gy un J por kg; si se conoce la dosis, la masa expuesta a dicha dosis y el valor de (|iCn/p) para cada material podrá determinarse la potencia aportada por la radiación como:
91
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César...
Q(W) = Ú (Gy/h) 3 ¿ ^ M(kg) (5.4)
y si se supone que sólo el aceite dentro del cabezal está expuesto a la radiación y que la generación de calor por la radiación en las mangueras es despreciable, se obtiene:
B Qc.teal= 14.11 W
" QArcitc = 3.87 W
• Qcápsula=0.58 W
• Q M = 1.52 W
La potencia total aportada será la suma de los anteriores conceptos:
Qro<a,= 3020.1 W
5.3.5 Potencia perdida por el sistema
Las potencia de pérdidas del sistema se deberá al intercambio de calor con el ambiente por parte del cabezal, las mangueras y el termostato de circulación. En el punto 5.1.4. se ha mencionado la necesidad de aislar las mangueras; no obstante, dadas las características del irradiador, los dos tramos de mangueras no pueden estar aislados en toda su longitud, de modo que en el interior de la celda (2 x 6 m) la manguera queda sin aislar. Este tramo no aislado será el que ocasione más pérdidas.
Para determinar cuantitativamente estas pérdidas se deben conocer los distintos coeficientes de convección que intervienen. Tanto la manguera no aislada, como la manguera aislada y el cabezal, se tratarán como tuberías con un coeficiente de convección dado por:
[ mlK
T -T = 1.3152 4 - 2 —
V 2r (5.5)
expresión válida para tuberías en interiores y aire en calma, siendo
h Coeficiente de convección (W/m2 K)
Tp Temperatura de pared (K)
Tamb Temperatura ambiente (K)
rp Radio de la tubería (m)
Los lados de la cubeta se tratarán como paredes verticales u horizontales según convenga, con coeficientes de convección dados por:
#„. W '
m2K
T —T = L 3 7 4 / _ E 2 * (5.6)
siendo
H Altura de la pared (m)
y por
///, horizontal w
ml K = 2.8 4iTp-Tamh (5.7)
Las temperaturas de pared a considerar dependerán del elemento que se estudie. Para el cabezal y para la manguera no aislada se tomará igual a la temperatura del fluido caloportador (175 °C) y para la cubeta se tomará igual a 70 °C. Con respecto a la manguera aislada, se deberá calcular la temperatura superficial del aislante, conociendo sus dimensiones (ver punto 5.1.4.) y sabiendo que su conductividad es de A=0.04772 W/m K.
Si T¡ es la temperatura de la cara interior del aislante (175 °C), Tamb la temperatura ambiente (20 °C) y Tp la temperatura de la cara exterior, se puede plantear la ecuación:
'"X rp _ T¡-Tp
Ln^- = * p *amb
(5.8)
con r¡ igual al radio interior del aislante (igual al radio exterior de la tubería). Obteniéndose un valor de 37.5 °C para Tp en el aislante.
La temperatura ambiente también será distinta en función de que elemento se esté tratando. Para el cabezal y las mangueras no aisladas se tomará 30 °C (dentro de la celda de irradiación), mientras que para las mangueras aisladas y la cubeta (fuera de la celda de irradiación) se tomará 20 °C.
Ahora se está en condiciones de determinar la potencia de pérdidas para cada elemento.
• Cabezal -i Q = Sex thAT= 67.6W
B Mangueras no aisladas
j Q = 27irph AT L= 1400.8 W B Mangueras aisladas
j Q = 27trphAT L= 318.8W a Cubeta
=1 Q = (Sh-exthh0r + Sh.exthver)AT= 119 .7W
La potencia total perdida será la suma de los conceptos anteriores:
Q'To,al= 1906.9 W
La potencia total disponible en estado estacionario será la diferencia
92
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el Irradlador Industrial César.
QHfcc,¡ya= Qratal • Q'To,al= JU32W
Al ser la potencia suministrada superior a la potencia de pérdidas el sistema es capaz de llegar a 170 °C en el cabezal y mantenerse en dicho estado de forma indefinida.
5.3.6 Tiempo necesario para llegar al estacionario
Una manera sencilla de determinar este tiempo, aunque conservadora en el sentido de hallar un valor algo mayor que el real, es determinar la energía necesaria para calentar todo el sistema a 175 °C a partir de 20 °C y emplear el valor Ojcrectivu para determinar cuanto tiempo se requiere. El método es conservador, por que se está suponiendo que en todo instante las pérdidas de calor corresponden a las pérdidas en estacionario a 175 °C que son las mayores.
La energía calorífica necesaria para calentar un cuerpo entre Ti y Ta viene dada por la expresión Q = m cp AT; ya se han calculado las masas de los distintos elementos, por tanto, disponiendo de las capacidades caloríficas se podrán determinar las distintas Q.
• Cabezal Q¡ = 150055 J • Cápsulas Cj2 = 24866 J • Sal Qi = 24447 J • . Mangueras Q3 = 428730 J • Aceite Q4 = 5409949 J
La energía total necesaria será Qrotai = S Q¡ = 6038047 J y el tiempo, con las restricciones ya comentadas, será:
At = (WQüM-m = 5424 s = ]" 50'"
Valor no execesivamente elevado, teniendo en cuenta que, el cálculo es conservador y que la duración prevista de las irradiaciones será muy superior a este tiempo.
De este modo, quedó justificada la elección de un termostato de circulación con una potencia en resistencias de 3000 W.
5.4 Descripción del irradiador industrial César
5.4.1 Introducción
Las irradiaciones planeadas, a fin de verificar expe-rimentalmente las previsiones del modelo J-L exten
dido, se llevaron a cabo en el irradiador César de la empresa ARAGOGAMMA S.A.
Esta empresa Tealiza servicios de esterilización por rayos gamma del Co-60, siendo la única existente en España. Los productos que se someten a este tipo de tratamiento suelen ser:
a Productos farmacéuticos • Componentes para productos farmacéuticos y
cosméticos • Materiales de implantación B Materiales de control e investigación • Materiales de cura y de un solo uso Está situada en el termino municipal de Les Fran-
queses del Valles a unos 40 km de Barcelona.
5.4.2 Irradiador César Para comprender el funcionamiento de esta planta
será conveniente consultar el esquema de la Fig. 5.6. En él se muestra una sección superior del irradiador César y se indican algunas de sus partes.
En el esquema se muestra la celda de irradiación con la puerta de acceso, los laberintos de entrada y salida, y los empujadores que hacen avanzar el carrusel.
5.4.2.1 Funcionamiento de la unidad La esterilización se consigue sometiendo a los ma
teriales, en su envase final, a una irradiación hasta una dosis de 25 kGy.
Los materiales a esterilizar, independiente de su forma de presentación en envases individuales o múltiples, se alojan en cajas de dimensiones normalizadas (31 cm x 31 cm x 31 cm) para facilitar su avance por el carrusel.
Las cajas acceden al irradiador por una cinta transportadora, a través del laberinto de entrada. Una vez han llegado a la celda de irradiación, realizan un recorrido por el carrusel, en espiral descendente alrededor de la fuente de Co-60, que se sitúa en el centro de la celda de irradiación. Este movimiento se consigue mediante el uso de empujadores hidráulicos que actúan a lo largo de las cuatro aristas del carrusel de manera sincronizada.
El recorrido por el interior de la celda es de una duración tal, que las cajas reciben la dosis de esterilización preestablecida de antemano.
El funcionamiento es totalmente automático, lo que permite una operación continua; en el automatismo y control están incorporados todos los sistemas de se-
93
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César...
«uridad y protección radiológica propios de una instalación radioactiva.
Las Fig. 5.7 y 5.8 muestran la puerta de acceso a la celda junto a la consola de control y el dispositivo experimental.
5.4.2.2 Control y dosimetría
El control de la dosis de radiación recibida por los materiales se realiza por métodos instrumentales y dosimétricos. El tiempo de permanencia de cada caja y las secuencias de movimientos en el interior de la unidad quedan registrados y reflejados en el panel de control. Cada caja incorpora en una etiqueta superior un código de barras que la identifica, este código es leído antes de entrar en la unidad con lo que se obtiene un control estricto de lodo el proceso.
Indicadores especiales de color amarillo que cambian a rojo después de la irradiación, se adhieren al exterior e interior de los envases para garantizar e identificar las cajas tratadas (dosimetría de umbral); independientemente de la separación física entre cajas tratadas y no tratadas.
El método dosimétrico más común que se empica en la unidad es el que utiliza el polimclacrilato de metilo rojo, conocido como dosímetro de red pers-pex. El dosímetro es una pieza de plástico rojo de unas dimensiones y características especiales en cuanto a tolerancias y composición. Su color varía de una forma prácticamente lineal con la dosis absorbida, así que una medida de su absorción óptica a una cierta longitud de onda permite conocer la dosis que ha recibido. Calibrando la fuente en un momento determinado y corrigiendo el valor día a día, según el período de semidesintegración del Co-60, puede determinarse el tiempo de permanencia de los materiales a tratar para conseguir la dosis de esterilización.
5.4.2.3 Fuente de Co-60
El material radioactivo Co-60, se encuentra cncap-sulado mediante una doble envoltura de acero inoxidable herméticamente soldada, formando cilindros con una actividad en origen de 30000 C¡ (1.111015
Bq) cada uno. Diecinueve de dichos cilindros se organizan en forma de persiana constituyendo la fuente de Co-60 que se emplea en el irradiador.
Cuando la unidad de esterilización no funciona o cuando es necesario acceder a la celda de irradiación, la fuente se oculta en un blindaje situado bajo el piso. Dicho pozo se encuentra refrigerado por un serpentín de agua para evacuar el calor que genera el Co-60.
Como medida de control, regularmente se obtienen muestras de polvo y frolis de las paredes interiores de
la celda de irradiación y se analizan para verificar la ausencia de contaminación radiactiva. La energía de los fotones del Co-60, (1.174 y 1.332 MeV), no es lo suficientemente alta como para producir reacciones fotonueleares en los materiales a tratar por lo que el peligro de la activación de materiales no se presenta
A medida que la actividad disminuye, (el período del Co-60 es de 5.271 años), algunos cilindros son reemplazados y la configuración de la persiana modificada para obtener la máxima irradiación en el carrusel.
5.4.2.4 Estimación de la tasa de dosis en el punto de irradiación
Las experiencias se realizaron disponiendo el cabezal en el punto marcado en la Fig. 5.6. Era necesario, pues, conocer la lasa de dosis en ese punto para determinar el tiempo de irradiación, a fin de conseguir una dosis integrada de 1 MGy (ver apartado 5.5.3.1). Esta posición de irradiación ya se empleó en otras experiencias sobre el comportamiento de las sales irradiadas que llevó a cabo el grupo de la UPC en septiembre de 1992, realizándose entonces una dosimetría.
Los resultados de aquella dosimetría indicaban una tasa de dosis de 32.55 kGy/h dentro de unas cápsulas con una tapa de acero de 2 mm de espesor.
Para adecuar este resultado a nuestros propósitos, se hizo necesario corregir el valor de la tasa de dosis tanto por lo que respecta al decaimiento radiactivo, como por lo que respecta a la interposición de nuevos materiales.
Las atenuaciones debidas a la interposición de materiales vienen dadas por la tapa del cabezal, el espesor de aceite y la tapa de la cápsula, (los valores de e^lx para cada material son conocidos del apartado en el que se estimó la atenuación teórica, como paso previo a las experiencias en el irradiador de la UPC).
El valor de calibración dado anteriormente, correspondía a la fecha 21-09-92, mientras que la nueva serie de irradiaciones en César empezó en fecha 26-2-94, es decir 523 días después.
Las atenuaciones de los materiales son las siguientes:
• 2 mm de acero 0.9185 • 25 mm de aceite 0.8621 • 1 mm de acero 0.9584
(32.55 7-~y 0.9185- 0.8621- 0.9584 = 2 6 . 8 9 4 ^ v 0.9185' h 94
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César.
Este valor correspondería a la tasa de dosis en el interior de las cápsulas con el nuevo dispositivo experimental en fecha 21-09-92.
19-921 '
I2-ÍWJ
Co-60 - » r = 5.271 años
^ = ^ • = 3.6028- 10"4 í/to -1
e~K' = 0.82826
Ó = 26.894- 0.82826 = 22.275 kCylh
Con esta tasa de dosis, si se pretendía alcanzar una dosis integrada de alrededor de 1 MGy, se requerirían unas 45 h de permanencia en la celda de irradiación, obteniéndose en tal caso 1003 kGy.
5.5 Planificación de las experiencias en el irradiador industrial César
5.5.1 Introducción
Antes de proceder a las irradiaciones, fue necesario determinar que condiciones de temperatura, lasa de dosis y dosis total deberían emplearse en cada una de ellas. Para ello, se realizaron una serie de simulaciones con el modelo J-L extendido para obtener curvas indicando la concentración de defectos versus la temperatura, para diversas tasas de dosis y dosis totales. A la vista de estas, se escogieron las condiciones más adecuadas a nuestros propósitos.
5.5.2 Obtención de ias curvas defectos-temperatura
A la hora de obtener estas curvas, lo primero que se planteó fue establecer los límites de variación de las distintas magnitudes que intervenían.
• Temperatura: La temperatura se variaría entre 20 y 200 °C, ya que estos límites son alcanzabas por el sistema de control de temperatura.
• Tasa de dosis: El límite superior de la tasa de dosis era impuesto por el valor de la actividad
de la fuente en el momento de realizar la experiencia, mientras que lasas de dosis inferiores serían asequibles mediante la interposición de blindajes o el alejamiento del cabezal respecto de la fuente. En el apartado 5.4.2.4. se estimó la dosis máxima en 22.275 kGy/h; como valor nominal para los cálculos se tomaron 25 kGy/h. La tasa de dosis inferior se tomó igual a 5 kGy/h.
a Dosis toul: Se fijaron dos niveles de dosis, siendo 1 MGy la dosis superior y 0.5 MGy la dosis inferior.
Con estos parámetros detenninados, la utilización reiterada del programa de simulación permitió obtener las seis curvas que se muestran en las Figs. 5.9, 5.10, 5.11, 5.12, 5.13 y 5.14, que reflejan la evolución de coloides, centros F y centros H en forma de cloro molecular para las distintas dosis, lasas de dosis y temperaturas.
5.5.3 Elección de los parámetros de operación
5.5.3.1 Elección de la dosis total
Dado que lo que se pretendía era determinar la influencia de la temperatura en la respuesta, sería conveniente escoger aquella dosis en que dicho efecto fuera más notable. A la vista de las curvas de coloides, se puso de manifiesto que el mayor nivel de dosis sería el más adecuado. A esta razón, se sumó el hecho de que en el nivel de dosis más bajo se estaba cerca del límite inferior para el cual el modelo no respondía muy bien. Por todo esto se fijó una dosis absorbida total de 1 MGy.
5.5.3.2 Elección de la tasa de dosis
Para determinar la mejor tasa de dosis a nuestros propósitos, se debía razonar como en el caso anterior. Las curvas mostraban mayores diferencias respecto de la temperatura para la tasa de dosis menor, y en principio esta sería la más adecuada. Sin embargo, antes de tomar la decisión final se tuvo que tener en cuenta otro factor, la duración de la irradiación. Si la dosis integrada había de ser cercana al MGy, una tasa de dosis de 5 kGy/h implicaba un tiempo de irradiación cercano a 200 horas; y dado el alto coste que suponen irradiaciones tan largas, esla tasa de dosis resulto ser prohibitiva.
Por este motivo se optó por el nivel de tasa de dosis superior, 25 kGy/h, esta tasa implicaba unos tiempos de irradiación mucho menores. Si la tasa máxima al-
95
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el Irradlador industrial César,..
Tabla 5.3
Código
41072
41222
%NaCI
95.83
91.76
%S04
3.78
3.51
% Ca
1.59
1.43
ppmMg
207.36
162.04
ppmK
152.48
139.91
ppmSr
696.72
198.87
ppmBr
- -66.50
61.80
canzablc era de 22.27? kGy/h, ver apañado 5.4.2.4., el tiempo de irradiación debería ser de 44.89 h —> 45 h.
5.5.3.3 Elección de las temperaturas de irradiación
Las temperaturas de irradiación deberían de ser aquellas que nos permitieran ver los drásticos efectos que tiene dicho factor sobre la concentración final de Ña coloidal. La Fig. 5.12 mostraba como a temperaturas bajas, del orden de 40 °C, la concentración de Na coloidal era muy baja. A temperaturas del orden de 140 °C la concentración mostraba un máximo y a mayores temperaturas, sobre 170 °C, la concentración volvía a disminuir.
Esta tres temperaturas serían adecuadas para probar el modelo, sin embargo, existían razones de orden práctico que aconsejaban tomar una temperatura inferior algo mayor. Para conseguir un control sobre una temperatura de 40 °C lo recomendable sería operar con agua y las mangueras de goma; teniendo, además, preparado el equipo productor de frío por si la sola deposición de energía por parte de la irradiación calentara las muestras por encima de 40 °C. Para evitar complicaciones adicionales en estas primeras irradiaciones, se optó por una temperatura inferior igual a 60 °C, que permitía trabajar con aceite sin ninguna dificultad; simplificando los protocolos de operación. Así pues, se fijaron tres irradiaciones con temperaturas de 60 °C, 140 °C y 170 °C.
5.5.4 Análisis a realizar sobre las muestras irradiadas
5.5.4.1 Número y tipos de muestras
El cabezal de irradiación disponía de cuatro alojamientos para cápsulas, por tanto en cada irradiación se trabajó con cuatro muestras.
Una de las cápsulas se dedicó a la determinación de centros F y coloides mediante técnicas de absorción
luminosa y desprendimiento de hidrógeno. Las muestras de este tipo eran discos de roca salina de 25 mm de diámetro y 9 mm de espesor. En el interior de la cápsula se depositaron dos discos, uno de alta pureza y otro de baja pureza.
Las otras tres cajas se destinaron a los análisis de TL. Estas muestras estaban constituidas por sales tamizadas, con tamaños entre 0.2 y 0.4 mm. Se emplearon dos composiciones químicas diferentes para ver la influencia de esta en la respuesta TL. Las composiciones se muestran en la tabla 5.3.
5.5.4.2 Análisis previstos
Como ya se ha comentado una de las cápsulas se dedicó a la determinación de coloides y centros F mediante absorción luminosa y desprendimiento de hidrógeno, estas medidas serían realizadas por el De-partament de Geoquímica de la Universitat de Barcelona.
Una segunda cápsula se dedicó a la muestra 41072(2). Esta muestra se almacenó a temperatura ambiente y se determinó su respuesta termoluminis-cente a lo largo de varios días para conocer el efecto de fading.
Las dos cápsulas restantes se dedicaron a la muestra 41222, se realizaron los mismos estudios que en el caso anterior, con la diferencia de que una de las dos muestras irradiadas se almacenó a la temperatura de irradiación.
Dado el alto coste de la irradiación, era muy conveniente asegurar un buen funcionamiento de todo el sistema de control de temperatura durante la misma. Para verificarlo, anteriormente a las tres irradiaciones de 1 MGy se procedió a realizar una irradiación corta, (1 hora de duración), con la que se pudo tener constancia del buen funcionamiento de todos los equipos e instrumentos. Las muestras irradiadas a esta dosis, unos 22.3 kGy, también fueron analiza-
(2) Esta muestra ya fue objeto de estudio en el apartado 5.2 y anteriores trabajos del INTE se habían centrado en esta muestra de sal.
96
O H 5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el Irradlador Industrial César..
Tabla 5.4
Temperatura de Irradiación
60 °C 100 °c'3> 140 °C 170 °C
1h 41222 Tiempo
de Irradiación
41072 41072
44 h<4> 41072
41222
41222
41072
41222
41222
41072
41222
das; ya que el coste de los análisis a realizar en comparación con el de las irradiaciones era muy bajo.
5.6 Resultados de las irradiaciones realizadas
5.6.1 Introducción
Las irradiaciones previstas en el apartado anterior se desarrollaron con éxito, los días 26 de Febrero, 12 de Marzo y 9 de Abril del año 1994.
Se dispone, por tanto, de las siguientes muestras, con las siguientes condiciones que se muestran en la tabla 5.4.
No se dispone de la muestra 41072 a 100 °C y 1 h de irradiación ya que la cápsula correspondiente contenía un dosímetro de red perspex.
En este capítulo sólo se mostrarán los resultados obtenidos al analizar las muestras irradiadas mediante técnicas de TL, debido a que los análisis de centros F y coloides no están aún disponibles. Se describirá la coloración resultante en las sales una vez irradiadas, ya que dicha coloración puede dar una indicación de la cantidad y tipos de defectos presentes.
5.6.2 Coloración postirradiación
5.6.2.1 Bases teóricas
Como se ha descrito en el capítulo 3, los centros F son un tipo de defectos conocidos también como cen
tros de color, por dar una coloración a los cristales iónicos, que de otro modo serían transparentes. En particular, estos defectos tienen el máximo de su banda de absorción hacia el azul en el espectro, lo que confiere al cristal una coloración amarilla oscura, (ocre), por transparencia. Es de esperar, pues, que los haluros alcalinos irradiados presenten esta coloración si contienen centros F.
Como ha sido explicado, a medida que la irradiación progresa aumenta la población de centros F y por tanto los efectos de coloración deben acentuarse. Sin embargo, los centros F tienden a agruparse formando partículas de Na coloidal, esto cambia las bandas de absorción óptica ya que los coloides absorben la luz del extremo opuesto del espectro y por tanto dan al cristal una coloración azul. A medida que la población de coloides aumenta, la coloración azul es más intensa y al absorberse más luz se torna más oscura, pudiendo dar al cristal una coloración negra si la irradiación es suficientemente prolongada.
5.6.2.2 Muestra 41072
Por lo que respecta a las muestras irradiadas a bajo nivel, no se observan diferencias significativas en la coloración según sea la temperatura de irradiación. Ambas muestras, 140 °C y 170 °C, presentan un tono ocre muy claro. Originalmente las muestras eran blancas, por tanto puede inducirse la presencia de centros F en bajas concentraciones.
(3) Esta irradiación corresponde a la primera prueba de 1 h que se realizó. Se aumentó la temperatura para verificar el buen funcionamiento de todos los equipos en condiciones más duras de las que después se emplearían. En esta primera irradiación se iba afijar una temperatura de 6(f C.
(4) Por razones de disponibilidad de la instalación se redujo el tiempo de irradiación de 45 h a 44 h, de este modo la dosis total es algo inferior a 1 MGy (981.2 kGy).
97
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el Irradiador industrial César...
Las muestras irradiadas a alto nivel si que presentan claras diferencias en función de la temperatura de irradiación. La muestra de 60 °C ha adquirido una coloración ocre mucho más oscura que la anterior. Esta es una indicación clara de que la población de centros F debe de haber aumentado muchísimo, además la coloración es muy uniforme. En la muestra de 140 "C la coloración ocre ha desaparecido completamente y ha sido sustituida por una coloración azul o violeta pii'ido. Esto hace pensar en la aparición de coloides de Na. La coloración es bastante uniforme. Finalmente, la muestra irradiada a 170 °C muestra una coloración azul claro muy poco homogénea ya que están presentes gran cantidad de granos blancos. Se intuye pues, que deben de haberse producido coloides pero en menor cantidad que en el caso anterior.
5.6.2.3. Muestra 41222
A bajos niveles de dosis se dispone de muestras irradiadas a tres temperaturas distinta:: A 100 °C la coloración es similar a la de la muestra 41072, y no se puede constatar la presencia de granos azules. A 140 °C y 170 "C, el aspecto que muestran es de una coloración pálida con la presencia de algunos granos azules muy claros. Parece pues que en todas las muestras, los centros F son predominantes, mientras que a temperaturas más altas se empiezan a aglutinar para formar coloides de Na.
Para niveles de dosis altos, la situación es parecida a la que se daba con la muestra 41072 pero aquí las diferencias son mucho más notables. La muestra de 60 °C tiene una coloración ocre bastante más oscura que la de la muestra 41072, esto en principio indica la presencia de una gran población de centros F. A 140 °C la coloración es de un azul muy intenso y uniforme, color asociado a la formación de partículas de Na coloidal. Para temperaturas más elevadas, 170 °C, persisten gran cantidad de granos azules, pero están mezclados con granos más pálidos y con granos blancos, resultando una muestra poco homogénea. Otro factor que puede anotarse es que las muestras 41222 presentan un aspecto mucho más cristalino que las muestras 41072, siendo estas últimas más pulvurentas.
5.6.3 Respuesta termoluminiscente
5.S.3.1 Principio físico de la termoluminiscencia
El principio físico en que se basa la termoluminiscencia consiste en que ciertos materiales tienen la propiedad de almacenar de forma cuasi permanente parte de la energía depositada por la radiación. La ra
diación actúa sobre los electrones atómicos que tras ser excitados abandonan la banda de valencia hacia la banda de conducción en donde se desplazan hasta ser atrapados en centros de trampas creados por los defectos del reticulado del cristal (vacantes, intersticios, etc.) o por la adición de impurezas capaces de crear más trampas o niveles de energía ocupables por electrones y huecos por debajo de dicha banda de conducción. Por otra parle los huecos creados también puede emigrar por el cristal hasta alcanzar una trampa de huecos situada en un nivel energético próximo a la banda de valencia (Die 89).
Esta situación puede permanecer durante largos períodos de tiempo sin que se presente de forma apre-ciable una desexcitación o recombinación de electrones y hircos. No obstante, si se da un proceso de estimulación térmica, se puede proporcionar a electro-ne., y huecos la energía precisa para liberarse de las trampa». A c.Uo le puede seguir una recombinación y emisión de un fotón de longitud de onda visible.
El número de electrones y huecos atrapados ei el proceso de irradiación dependerá, por una parte de la energía de la radiación depositada en el cristal y por otra de la naturaleza de la misma que determinará la densidad de trampas potencialmente disponibles para ser ocupadas por electrones y huecos.
Para realizar las medidas de la respuesta TL se somete la muestra irradiada a un calentamiento progresivo, (generalmente una rampa de calentamiento de 3.5 °C/s y una temperatura final de 430 °C), obteniéndose una curva de emisión de luz, (glow curve), con uno o mas picos a ciertas temperaturas.
El lector empleado basa su principio de funcionamiento en un fotomultiplicador, y dispone de una salida gráfica que proporciona el glow curve y de un integrador que suministra el número total de cuentas detectado por el fotomultiplicador.
5.6.3.2 Resultados obtenidos
En las tablas 5.5 a 5.10 se presentan los resultados obtenidos en las lecturas de TL de las muestras salinas irradiadas. Se indica la respuesta TL de cada muestra irradiada, expresada como cuentas por mg, y la dispersión en valor absoluto y porcentual. Se han realizado medidas a lo largo de distintos días posteriores a la irradiación para observar el efecto de fading.
Los símbolos empleados son los siguientes: • T¡: Temperatura de irradiación B Ta: Temperatura de almacenamiento • t : Tiempo de irradiación • D : Dosis integrada
mmmmimzm. 5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el Irradlador Industrial César..
Tabla 5.5
Días
12
5v
115
41222 Tj = 6C
Ta = Tamb
x107ctas/mgia (dispersión)
0.525a+0.0647 (12.31 %)
0.6089+0.0971 (15.95%)
0.568010.0738 (12.99%)
0.5927+0.0880 (14.84%)
0.5472+0.0345 (6.30 %)
0.462910.0237 (5.12%)
l°C t = 44 h
Ta=60°C
x107ctas/mgío (dispersión)
C.355910.0420 (11.79%)
0.295310.0290 (9.82%)
0.269610.0249 (9.24 %)
0.29C3+0.0""9 (13.41 %)
0.313310.0234 (7.46%)
0.308110.0218 (7.08 %)
41072 T1=60°C t = 44h
Ta = Tamb
x107ctas/mglo (dispersión)
13.863411.0675 (7.70 %)
. 14.466410.4480 (3.10%)
17.2068+3.1131 (18.09%)
13.871410.4966 (3.58 %)
13.3254+1.8778 (14.09%)
12.189711.2400 (10.17%)
Días
25
54
115
Tabla 5.6
41222 T¡ = 140°C t = 44h
Ta = Tamb
x10 ctas/mglo (dispersión)
0.3142+0.0156 (4.97 %)
0.203710.0239 (11.72%)
0.184110.0151 (8.20 %)
0.230310.0283 (12.30%)
0.172110.0343 (19.95%)
Ta=140°C
41072 T1=140°C t = 44h
Ta = Tamb
x107ctas/mg+o (dispersión)
0.619010.0243 (3.92%)
0.299310.0053 (1.78%)
0.231110.0253 (10.95%)
0.217810.0307 (14.08%)
0.287810.0541 (18.80%)
x107 ctas/mglo (dispersión)
23.096812.1928 (9.49%)
18.485713.7949 . 1 (20.53 %) |
18.023911.5296 ! (8.49%)
20.265012.1385 (10.55%) J
15.176511.6149 i (10.64%)
<mmmmim&mm&mfflimfflm¡®tt 'dií^&^AÁát^tM^sJ^S:
99
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César...
Tabla 5.7
Dias í i
1
3 !
9
25
60
92
i ,„
41222 Ti=170°C t = 44h
Ta=Tamb
x107ctas/mglo (dispersión)
0.1570+0.0199 (11.36%)
0.211310.0321 (18.50%)
0.167510.0085 (5.09%)
0.144410.0136 (9.41 %)
0.155310.0104 (6.70%)
Ta=170°C
x107ctas/mglo-(dispersión)
0.060410.0201 (33.24 %)
0.114310.0210 (18.42%)
0.122810.0291 (23.66%)
0.042210.0120 (28.52%)
Fondo
41072 T1=170°C t = 44 h
Ta=Tamb:
x107ctas/mgia (dispersión)
0.513010.0247 (4.82%)
0.413710.0220 (5.31 %)
0.424910.0161 (3.78%)
0.4691+0.0557 (11.88%)
0.428410.0707 (16.52%)
Tabla 5.8
Días
2
9
40
100
41222 Ti = 100°C t = 1h
TasTamb
x107 ctas/mgíCT (dispersión)
0.429510.0415 (9.66 %)
0.471110.0427 (9.07%)
0.424310.0431 (10.15%)
0.372310.0180 (4.85 %)
Ta=100°C
x107ctas/mgla (dispersión)
0.639510.0513 (8.02%)
0.5209+0.0482 (9.26 %)
0.4619+0.0773 (16.74%)
0.401210.0524 (13.05%)
_ 1
. 41072 T1=100°C t=.1h
Ta=Tamb~ .'\r _•
x107ctas/mg±a (dispersión)
—
—
—
5.6.3.2.1 Relación TL-Temperatura
Con los datos obtenidos se pueden obtener las curvas que se muestran en las Figs. 5.15 a 5.20, que relacionan la respuesta TL con la temperatura de irradiación. Las curvas se han realizado teniendo en cuenta sólo los valores obtenidos para la primera lectura.
5.6.3.2.2 Estabilidad de la respuesta TL (fading)
Las medidas realizadas en sucesivos días nos permiten conocer la magnitud del fading. El efecto de fading se da cuando una sustancia termoluminiscente pierde parte de la energía almacenada durante la irra-
100
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César...
Tabla 5.9
Días
41222 T¡=140°C t = 1h
Ta = Tamb
x107ctas/mg±o (dispersión)
Ta=140°C
x107ctas/mg±a (dispersión)
41072 T1=140°C t = 1h j
Ta = Tamb !
x107 ctas/mg±a (dispersión)
l 0.3456±0.0ir9
(3.74%) O.056i4±0.0058
(10.34%) 7.7999*0.9245
(11.85%)
33 0.2791 ±0,0298 (10.69%)
0.0065±0.0008 (12.98%)
6.9794±0.5810 (8.32 %)
95 0.2196±0.0130
(5.93%) 0.0024±0.0005
(22,16%) 4.0347±1.1217
(27.80 %)
Tabla 5.10
Días
2
32
97
41222 T¡=170°C t = 1 h
Ta = Tamb
x1O7ctas/mg±0 (dispersión)
O.2050±0.0142 (6.91 %)
0.1249±0.0066 (11.72%)
0.0836±0.0017 (2.00%)
Ta=170°C
x107ctas/mg±a (dispersión)
0.0016±0.0004 (22.14%)
0.00015±0.00007 (44.79 %)
Fondo
41072 T1=170°C 1 = 1 h
Ta = Tamb
x107ctas/mg±a (dispersión)
3.7360±0.3125 (8.36 %)
2.4642±0.0971 (3.94 %) •
2.4642±0.0971 (6.99 %)
diación debido a recombinaciones espontáneas de los defectos ocasionados. Este fenómeno se da tanto a temperatura ambiente, como a temperaturas más elevadas, aunque en principio es mayor cuanto más alta sea la temperatura de almacenamiento.
Conocer este efecto es importante para poder comparar lecturas de diversas muestras. Si se intentan comparar lecturas de dos muestras distintas, y dichas lecturas han sido realizadas en diferentes días, puede suceder que por el efecto de fading una de las muestras haya perdido una parte importante de la información almacenada y la otra no, de modo que se extraigan conclusiones erróneas.
En las gráficas de las Figs. 5.21 a 5.26 se muestran las curvas de fading construidas a partir de los datos
numéricos, que se han mostrado en las anteriores tablas de resultados. Se dan las curvas en valor absoluto, (respuesta TL en ctas/mg), y en valor relativo, normalizando al valor 100% todos los puntos iniciales.
5.6.3.2.3 Ejemplos de glow curves obtenidos
Se muestran aquí (ver Figs 5.27, 5.28 y 5.29) algunas de las curvas de emisión de luz, (glow curves), obtenidas al analizar las muestras mediante TL. El área bajo la curva representa el número total de fotones detectado por el fotomultiplicador. También es importante la posición del pico principal y la temperatura a la que se produce dicho pico.
101
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César...
Las tres glow curves representadas pertenecen a la muestra 41072, la primera curva es la obtenida a 60 °C, la segunda es la de 140 °C y la tercera es la de 170 °C. Los canales del eje de abscisas se corresponden con los sucesivos intervalos de tiempo durante los cuales se realiza la medida de la respuesta TL y en el eje de ordenadas se representan las cuentas del folomulliplícador para cada canal. El número total de cuentas registrado por el fotomultiplicador sera la integral del glow curve. Ya que la lectura del fotomultiplicador se acompaña de una rampa de calentamiento (3.5 °C/s), a cada canal del eje de abscisas se le puede asignar una cierta temperatura.
Dados los tres gráficos puede apreciarse como los dos primeros son muy similares, la posición dei pico es prácticamente la misma y el número total de cuentas no es muy diferente, (es algo mayor la integral para 140 °C); sin embargo, el número total de cuentas no es muy significativo si no se conoce la masa de la muestra que se está leyendo. Para el caso mostrado ia masa para la muestra de 60 °C es bastante mayor que la de la muestra a 140 °C, de este modo las cuentas específicas (elas/mg), son mucho mayores en el caso 140 °C que en el caso de 60 °C.
Para 170 °C, las diferencias son mucho más claras, ya que además del pico más pequeño se suma el hecho de una masa mayor, con lo que el valor de las cuentas específicas es bastante más pequeño.
5.7 Conclusiones
5.7.1 Influencia de la temperatura de irradiación en la respuesta TL
Los análisis de los resultados mostrados en el apartado 5.6, permiten destacar los siguientes puntos.
La muestra 41072 a 1 MGy, (Fig. 5.15), presenta una dependencia con la temperatura, como la prevista por el modelo J-L extendido. El paso de 60 a 140 °C comporta un aumento de la respuesta TL; mientras que un aumento de 140 a 170 °C, comporta una disminución en la respuesta. Puede observarse que la respuesta a 60 °C es mayor que la de 170 °C, que desde el punto de vista teórico es lo que cabría esperarse.
En el apartado 5.5, destinado a la planificación de las experiencias, se muestran los gráficos teóricos de las concentraciones de defectos, y puede verse como mientras que a 60 y 170 °C la concentración de Na coloidal es muy pequeña, la concentración de centros F es muy pequeña a 170 °C pero no lo es a 60 °C. De este modo la respuesta TL debería ser mayor a 60 °C que a l 70 °C.
Para la muestra 41072 a 22 kGy, (Fig. 5.16), también se constata una clara influencia de la temperatura en el mismo sentido que el indicado por el modelo. El aumento de temperatura de 140 a 170 °C va ligado a una disminución en la respuesta TL, (no se dispone de la muestra irradiada a 100 °C ya que su contenedor estaba ocupado por un dosímetro de red perspex). Así pues, el comportamiento de este tipo de sal obedece bastante bien al modelo y se ha podido establecer la influencia de la temperatura de forma experimental.
La muestra 41222, tanto a I MGy como a 22 kGy (Figs. 5.17 y 5.18), presenta un comportamiento anómalo. Las muestras almacenadas a temperatura ambiente, muestran un continuo descenso en la respuesta TL al aumentar la temperatura y no se observa el pico para 140 °C. Además, un incremento en la dosis recibida en factor de más de 40, no parece afectarla de modo significativo, al menos por lo que respecta a su respuesta TL. El número de ctas/mg, es muy similar tanto para las muestras irradiadas a 22 kGy como para las irradiadas a 1 MGy; y este es muy bajo frente a los valores obtenidos para la muestra 41072. Se desconoce de modo preciso cual puede ser la causa de este hecho pero podría relacionarse con las diferencias en la composición química que existen entre las muestras.
Por lo que respecta a las muestras 41222 almacenadas a la temperatura de irradiación (Figs. 5.19 y 5.20), se observan dos comportamientos distintos según sea la dosis recibida. La curva de 1 MGy se ajusta muy bien al comportamiento predicho por el modelo J-L extendido, mostrando un incremento en la respuesta TL para el paso de 60 a 140 °C y un descenso para el paso de 140 a 170 °C. Además, la respuesta es mayor a 60 °C que a 170 °C. Para la irradiación de 22 kGy, la respuesta es decreciente al aumentar la temperatura. Dada la baja dosis recibida y el hecho de que la alta temperatura tiende a recombi-nar los defectos, no es de extrañar que a mayor temperatura la respuesta sea menor.
A pesar del comportamiento anómalo de las muestras 41222, la influencia de la temperatura ha sido establecida experimentalmente y las previsiones del modelo J-L han sido verificadas para una de las muestras analizadas.
5.7.2 Estabilidad de la respuesta TL
Las figuras 5.20 a 5.22, muestran la evolución de la respuesta TL de las distintas muestras irradiadas a l
102
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César...
MGy en función del tiempo de almacenamiento. Se muestran curvas en valor absoluto y normalizadas.
En general, las curvas de fading obtenidas son bastante típicas, se caracterizan por un descenso relativamente rápido de la respuesta TL en los primeros días, seguido de una estabilización de la respuesta.
Las muestras 41072 irradiadas a 60 °C y a 170 °C presentan poco fading, mientras que para la otra temperatura la respuesta se estabiliza alrededor del 6.^' de la respuesta inicial (fading del 35%).
Por lo que respecta a las muestras 41222 almacenadas a temperatura ambiente, se constata la casi inexistencia de fading para las irradiaciones a 60 y 170
°C, mientras que la irradiación a 140 °C presenta un fading de un 45%.
Las muestras almacenadas a la temperatura de irradiación presentan comportamientos bastante distintos según sea dicha temperatura. La curva de 60 °C presenta un fading reducido (alrededor de un 10%) y la curva de 140 °C tiene un fading bastante alto, (sobre 50%).
La curva de 170 "C presenta un incremento inicial en la respuesta al transcurrir los días; siguiéndole un período de decaimiento, hasta que al cabo de 92 días la respuesta se confunde con el fondo de lectura. Se trata de un efecto de "borrado" debido a la alta temperatura de almacenamiento.
103
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradlador industrial César-
Termómetro externo
Fuente de cobalto 60
Sistema de control
Resistencias \ Bomba de Impulsión
Fluido caloportador
Figura 5.1 Esquema general de la solución técnica adoptada para el control de la temperatura de irradiación.
Figura 5.2 Vista general del cabezal para alojar las cápsulas.
104
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César...
Figu/a 5.3 Vista general de las cápsulas portamuestras.
T¡=
T0
A
B
P 1 2 3
= 'omb
=s 1 omb
Co-60 37.51 *10~3
Cs-137 15.77143
Dsicidn = > Delante = > Medio = > Detrás
R
R
0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5 Pos ic ión
Figura 5.4 Comportamiento de los dosímetros TLD 100 frente a la radiación del Co-60 y del Cs-137 en función de la posición.
30.00
25.00 en O
-4—'
O
O 20.00
<ü
Q. (O <D 1 5.00
o:
10.00
-
1 1 1 1 1 1 1 1
1
-
\
\ : \
N
\ \
~ -^ A
N -N
105
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César... \^FX"-VJ7rZ3
30.00-
en £ 25 .60-
\ m o o
20.00-O
a. w 1 5 . 0 0 -
z
1 1
I I
1
-
/ /
•- /
X
1 1
1 1
1 1
1 1 1
/
/
A \ \
\ \
\
FLi TLD 100
C s - 1 3 7 0=15.77143 R
Posicio'n => Medio
20 40 60 80 100 120 140
T e m p e r a t u r a i r rad iac ión (C)
Figura 5.5 Comportamiento de los dosímetros TLD 100 frente a la irradiación del Cs-137 en función
de la temperatura de irradiación.
A B C D E F
Celda de irradiación Fuente Co-60 Carrusel Puerta acceso Laberinto ent. Laberinto sal.
G Empujador i
106 @ B
Figura 5.6 Esquema funcional del irradiador industrial César.
í^mmi$mimmmimmimmm¡mmm!mmmmm^mm^^^mmmmimi TW—«"""W
b?ti»¡)'.¿«iffi¿áM»i¿,t)¿.«.-a,aj,i<
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César-
Figura 5.7 Vista parcial del panel de control y puerta de acceso a la celda de irradiación.
Figura 5.8 Vista general del dispositivo experimental frente a la puerta de entrada a la celda de irradiación.
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César...
Dos is Tota l 0 .5 MGy 6.0E-6
S.0E-6
_ 4.0E-6 O •o 'o g 3.0E-6
a, 2.0E-6 •o
c o •<3 1.0E-6 O o
0.0E+0
-
-
-
B A
\
V 1
50 100 150 Temperatura (°C)
1 A 25 kCy/h B 5 kGy/h
j
200
Figura 5.9 Fracción de Na coloidal según el modelo J-L extendido. Dosis total 0.5 Mgy.
Dosis Total 0.5 MGy 4E-5
- 3 E - 5
en O -b2E-5 c O
• o
: | . E - 5
o o
\
)'-
A
B \
A 25 kGy/h B 5 kGy/h
50 100 150 Temperatura (°C)
200
Figura 5.10 Fracción de centros F según el modelo J-L extendido. Dosis total 0.5 Mgy.
108
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César...
Dosis Total 0.5 MGy 3.0E-5
•2.5E-5
ü 2.0E-5 -i
c
X 1.SE-5 w O
0E-5 S 1 O
0) •o
5.0E-6 ,c O
' ü o 0.0E+0
\
:
\X \ \
B 1
— i — r — i — i — -
\ \
VV, i " i — i i
- " — ^
— i — r — i — i — — i — i — i — i — 50 100 150 Temperoturo (°C)
A 25 kGy/h B 5 kGy/h
200
Figura 5.11 Fracción de centros H en forma de cloro molecular según el modelo J-L extendido. Dosis total 0.5 M.
Dosis Totol 1 MGy 1.6E-5
1.4E-5
J . 2 E - 5
o 1.0E-5 •O 'o
g 8.0E-6
z 6.0E-6
c 4.0E-6
.'2 ' o O 2.0E-6 o
0.0E+0
. •
.
"
•
.
• • *r — 1 1—1 1 —
B
Y \
\ 50
A 25 kGy/h B 5 kGy/h
Temperatura (°C) 200
Figura 5.12 Fracción de Na coloidal según el modelo J-L extendido. Dosis total 1 Mgy.
109
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Figura 5.13 Fracción de centros F según el modelo J-L extendido. Dosis total 1 Mgy.
Dosis Total 1 MGy
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A 25 kGy/h B 5 kGy/h
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200
110
Figura 5.14 Fracción de centros H en la forma de cloro molecular según el modelo J-L extendido. Dosis total 1 Mgy.
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Toso de dosis 22 kGy/h
Temp, almacenamiento: T amb
40 60 80 1Ó0 120 140 T e m p e r a t u r a (°C)
160 180
Figura 5.15 Muestra 41072. D = 1 MGy, D = 22 kGy/h, Ta = Ta mb.
Exper ienc ias A r a g o G a m m a
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Tasa de dosis 22 kGy/h
Temp, almacenamiento: T amb
160 180
Figura 5.16 Muestra 41072. D = 22 kGy, D = 22 kGy/h: Ta = Tamb.
111
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5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradlador industrial César...
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Temperatura (°C)
Figura 5.17 Muestra 41222. D = 1 MGy, D = 22 kGy/h, Ta = Tamb.
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T a s o d e d o s i s 2 2 k G y / h
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Temperatura (°C)
Figura 5.18 Muestra 41222. D = 22 kGy, D = 22 kGy/h, Ta = Tamb •
112
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César...
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Tasa de dosis 22 kGy/h
Temp, almacenamiento: T irr
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140 160 180
Figura 5.19 Muestra 41222. D = 1 MGy, D = 22 kGy/h, Ta = T¡ r r .
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Tasa de dosis 22 kGy/h
Temp, almacenamiento: T irr
80 100 120 140 Temperatura (°C)
160 180
Figura 5.20 Muestra 41222. D = 22 kGy, D = 22.3 kGy/h, Ta = T¡ r r .
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial Cesar...
Experiencias AragoGomma 41072 1 NICy
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Tosa de dosis 22 kGy/h
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Figura 5.21 Evolución de la respuesta TL en función del tiempo de almacenamiento.
Experiencias AragoGamma 4 1072 1 MGy
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Tasa de dosis 22 kGy/h
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Figura 5.22 Evolución de la respuesta TL, expresada como respuesta relativa, en función del tiempo de almacenamiento.
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5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César...
Experiencias AragoGamma 41222 I MGy
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Tosa de dosis 22 kGy/h
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Figura 5.23 Evolución de la respuesta TL en función del tiempo de almacenamiento.
Experiencias AragoGamma 41222 1 MGy
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Tasa de dosis 22 kGy/h
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Figura 5.24 Evolución de la respuesta TL, expresada como respuesta relativa, en función del tiempo de almacenamiento.
115
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César...
Experiencias AragoGamma
41222 1 MGy
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Tosa de dosis 22 kGy/h
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Figura 5.25 Evolución de la respuesta TL función del tiempo de almacenamiento.
Experiencias AragoGamma 41222 1 MGy
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Toso de dosis 22 kGy/h
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Figura 5.26 Evolución de la respuesta TL, expresada como respuesta relativa, en función del tiempo de almacenamiento.
116
5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César.
Counts
SO 100 ISO 200
Channel
Figura 5.27 Muestra 41072 irradiada a 60 °C. Cuentas: 48.0213x10. Peso muestra: 3.6 mg.
Cuentas específicas 13.33925x10 ctas/mg.
Counts
50 100 150 200
Channel
Figura 5.28 Muestra 41072 irradiada a 140 °C. Cuentas: 53.0927x10 . Peso muestra: 2.3 mg.
Cuentas específicas 23.08378x10 ctas/mg.
117
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5. Irradiación de muestras de sal a varias temperaturas en el irradiador industrial César-
so 100 150 200
Figura 5.29 Muestra 41072 irradiada a 170 ° C Cuentas: 2.4560x10 . Peso muestra: 4.6 mg.
Cuentas específicas 0.53391x10 ctas/mg.
118
6. Estudio de las correlaciones entre energía acumulada, respuesta termoluminiscente y concentración de defectos
ESTUDIO DE LAS CORRELACIONES
ENTRE ENERGÍA ACUMULADA, RESPUESTA TERMOLUMINISCENTE
Y CONCENTRACIÓN DE DEFECTOS
119
6. Estudio de las correlaciones entre energía acumulada, respuesta termoluminlscente y concentración de defectos
6.1 Introducción
En el capítulo 4 se han discutido algunas de las relaciones obtenidas al analizar las muestras irradiadas en el Reactor de Alto Flujo de Petten. Allí se mostraron las correlaciones entre la dosis absorbida y
a Concentración de defectos
a Respuesta termoluminiscente
• Energía acumulada
En dicho capítulo también se realizó la validación del modelo teórico.
Con los datos disponibles, es posible establecer otras correlaciones que pueden aclarar, en parte, el comportamiento de la sal cuando se expone a la radiación. En este capítulo se mostrarán dichas correlaciones, comentándose los puntos de más interés.
6.2 Estudio de la correlación entre la respuesta TL y la concentración de defectos total
6.2.1 Relación entre la respuesta TL y la concentración de defectos total para GIF B-2 (4 kGy/h)
La gráfica de la Fig. 6.1 muestra la relación entre la respuesta TL expresada en ctas/mg y la fracción molar de defectos totales, (suma de la contribución debida al Na coloidal y a los centros F), para las muestras irradiadas a 4 kGy/h en GIF B-2. Ambas cantidades se han referido al percentil 50%.
Aunque la distribución de los puntos para las distintas configuraciones (distintas dosis) es algo irregular, se aprecia una correlación positiva. Una mayor concentración de defectos, implica una mayor respuesta TL. Sobre el gráfico se ha dibujado una correlación de tipo potencial cuya expresión es:
TL (ctas/mg) = 3337.13 cd (7,) °-76 (6.1)
Como ya se discutió en el apartado 4.6.3., el punto de la configuración 2-M (dosis de 44012 kGy) está sesgado a valores bajos en su respuesta TL, debido a problemas con el desplazamiento de los picos de TL a temperaturas mayores cuando aumenta la dosis. Esto distorsiona un poco la relación hallada y debe tenerse en cuenta a la hora de discutir los resultados.
6.2.2 Relación entre la respuesta TL y la concentración de defectos total para GIF B-1 (15 kGy/h)
Similannente a la anterior, la Fig. 6.2 muestra la relación entre la respuesta TL (ctas/mg) y la concentración de defectos, (suma del Na coloidal y centros F), para las muestras irradiadas a 15 kGy/h en GIF B-1. Ambas variables se refieren a los valores correspondientes al percentil 50%.
La relación observada es creciente y presenta menos variabilidad que en el caso anterior. Se ha estimado una correlación de tipo potencial cuya expresión es:
TL (ctas/mg) = 6950.75 c,,("/,)102 (6.2)
El primer punto a destacar es que las dos correlaciones estudiadas (Fig. 6.3) no son iguales. En principio, dado un nivel de defectos determinado, la respuesta termoluminiscente debería ser sensiblemente igual independientemente de la forma en que se ha llegado a ese nivel de defectos, (distintas combinaciones de dosis y tasas de dosis). Por tanto, las dos correlaciones deberían parecerse bastante, lo que no se observa.
Las razones podrían ser varias. Por un lado, está la propia variabilidad de los métodos experimentales empleados en la determinación de la respuesta TL y la concentración de defectos, que puede resultar bastante elevada; sin embargo, la discrepancia entre las dos correlaciones parece demasiado alta para ser explicada de este modo.
Por otro lado, podría existir alguna diferencia intrínseca, entre los distintos tipos de defectos generados por distintas condiciones de irradiación, a la que fuera sensible el análisis por TL, pero no los métodos basados en la absorción luminosa o el hidrógeno que son empleados en la determinación de defectos, o viceversa.
Con los datos disponibles no puede determinarse con precisión la causa de esta discrepancia.
6.2.3 Influencia de la composición química en la respuesta TL
Las experiencias realizadas en GIF B-2 (4 kGy/h) han sido muy numerosas, trabajándose con diversas composiciones químicas. Esto permite un desglose de las curvas globales en diversas curvas parciales, cada una de las cuales muestra el comportamiento de
121
6. Estudio de las correlaciones entre energía acumulada, respuesta termolumlnlscente y concentración de defectos
un solo tipo de sal. Los datos experimentales son suficientes para las muestras de las procedencias PLL, PP y SP; para las restantes muestras no se dispone de valores suficientes para que las curvas sean significativas.
Las Fig. 6.4, 6.5 y 6.6 muestran estos resultados. En las tres gráficas se observan resultados parecidos, no existiendo diferencias muy marcadas entre ellas. Las curvas muestran una serie de altibajos, pero sub-yace una clara tendencia creciente.
A mayor dosis, mayor es la respuesta termolumi-niscente, (debe señalarse otra vez, que el descenso tan marcado en la configuración 2-M, se debe más bien a problemas de tipo experimental que al comportamiento intrínseco de la sal). Se han dibujado los ajustes potenciales correspondientes al percenlil 50% y 95%, cuyas expresiones son:
Muestras PLL
TLn (ctas/mg) = 0.104059 • D (kGy)om (6.3)
TL50 (ctas/mg) = 0.033618 • D (kGy)°™ (6.4)
Muestras PP
TL»5 (ctas/mg) = 0.028066 • D (kGy)0M5 (6.5)
7L JO (ctas/mg) = 0.018223 • D (kGy)0*™ (6.6)
Muestras Sp
TL95 (ctas/mg) = 0.848214 • D (kGy)0M4 (6.7)
TL so (ctas/mg) = 0.595647 • D (kGy)om (6.8)
Aunque los ajustes muestran exponentes bastante distintos según sea el origen de la sal, las diferencias entre ellas no son tan claras, a la vista de las gráficas.
Es de destacar el hecho de que incluso para un mismo tipo de sal, existen en algunos casos fuertes variaciones en la respuesta TL para una misma dosis. Esto nos podría indicar que las muestras con un mismo origen no tienen composiciones muy uniformes, o quizás que el comportamiento de estas sales como dosímetros de termoluminiscencia no es muy bueno.
6.3 Estudio de (a correlación entre la energía acumulada y la concentración de defectos
6.3.1 Relación entre la energía acumulada y la concentración de defectos para GIF-A a 50 kGy/h
Como se comentó en el apartado 4.7.4, Ja forma Je la curva que relaciona la energía acumulada con la dosis es bastante similar a la que relaciona la concentración de Na coloidal con la dosis; por ello es de interés ver como se relacionan entre sí la concentración de Na coloidal y la energía acumulada.
La Fig. 6.7 expone esta relación; en ella se muestra la fracción molar de Na coloidal, en función de la energía acumulada. La relación es claramente creciente y muestra poca variabilidad.
Es posible ajustar una relación potencial al conjun-lo de puntos que liga las delcnninaciones experimentales de Na coloidal con los valores de energía acumulada.
Asimismo, también se ajusta muy bien una relación lineal. Esto último es de gran interés ya que indicaría que una cantidad fija de defectos en la estructura cristalina tiene asociada una cantidad fija de energía acumulada.
Los centros F también tienen una contribución a la energía acumulada; sin embargo y dado que no se dispone de suficientes valores, no se han incluido en el gráfico. Procediendo de este modo no se cometerá un gran error, ya que estando a dosis tan elevadas, la contribución de los centros F a la concentración de defectos total no es muy notable; siendo predominantes los coloides.
6.3.2 Relación entre la energía acumulada y la concentración de defectos para GIF B-2 (4 kGy/h)
La Fig. 6.8 presenta la evolución de la energía acumulada frente a la concentración total de defectos. En este caso no se puede despreciar la contribución de los centros F, por que, a estas dosis, su concentración es comparable a la de Na coloidal. Representar la energía acumulada frente a la suma de defectos implica la hipótesis de que un 1% de Na coloidal conlleva los mismos efectos en cuanto a energía acumulada que un 1% de centros F.
Se han ajustado comportamientos potenciales y lineales. En este caso los ajustes no son tan buenos ya
122
QB 6. Estudio de las correlaciones entre energía acumulada, respuesta termoluminlscente y concentración de defectos
que los valores presentan un comportamienlo algo irregular.
No obstante, persiste una tendencia creciente al aumentar la concentración de defectos.
6.3.3 Relación entre la energía acumulada y la concentración de defectos para GiF B-1 (15 kGy/li)
La Fig. 6.9 muestra la misma relación anterior pero para las muestras irradiadas a 15 kGy/h.
En este caso la distribución de puntos presenta una dispersión mucho menor y los dos ajustes (lineal y potencial) son muy aceptables.
6.3.4 Conclusiones Los resultados aquí mostrados representan el ma
yor esfuerzo realizado hasíü la fecha sobre la interacción entre la radiación gamma y las rocas salinas. Se ha explorado un amplio espectro de muestras salinas con distintos orígenes, al menos siete, sometiéndolas a tres tasas de dosis distintas y a un gran número de dosis integradas.
Los análisis efectuados en cuanto a energía acumulada y concentración de defectos permiten apuntar la existencia de relaciones crecientes entre ambas variables, potenciales o lineales; pudiendo depender, dicha relación, de la tasa de dosis.
6.4 Estudio de la correlación entre la energía acumulada y la respuesta TL
Esta correlación puede estudiarse para las dos tasas de dosis ensayadas en GIF-B (GIF B-1 y GIF B-2); para las muestras irradiadas en GIF-A no podrá realizarse ya que, como se ha indicado en otro apartado, no se dispone de las lecturas de termoluminiscencia.
6.4.1 Relación entre la energía acumulada y la respuesta TL para GIF B-2 (4 kGy/h)
Si tanto la relación que liga la energía acumulada con la dosis como la que relaciona la respuesta TL con la dosis son potenciales, es de esperar que la relación que ligue a las dos variables sea o bien potencial o bien lineal. La Fig. 6.10 muestra esta relación con los correspondientes ajustes lineal y potencial.
Dichos ajustes son:
EA (Jlg) = 1.5524 + 0.36978 TL (107 ctaslmg)
(6.12)
EA (Jlg) = 2.27067 TL (107 cias/mg)°-m"
6.4.2 Relación entre la energía acumulada y la respuesta TL para GIF B-1 (15 kGy/h)
Se procede igual con este grupo de muestras llegando a la Fig. 6.11. También se han representado los ajustes lineal y potencial cuyas expresiones son:
EA (Jlg) = 4.5192 + 3.89487 TL (lO7 ctaslmg)
(6.13)
EA (Jlg) = 7.47487 TL (107 c/<w//Hg)0-15689
6.4.3 Conclusiones A igual que sucedía en el apartado 6.2, se destaca
el hecho de que la relación entre la respuesta termo-luminiscente y la energía acumulada no es única, sino que varía segün la tasa de dosis (Fig. 6.12). Sin embargo, idealmente, esta debería ser independiente de la tasa de dosis, ya que dado un nivel de energía acumulada en forma de defectos no parece determinante la manera en como se ha llegado a dicho nivel. Los gráficos vistos implican que la recta de calibración entre energía acumulada y respuesta TL puede no ser única.
123
6. Estudio de las correlaciones entre energía acumulada, respuesta termolumlnlscente y concentración de defectos
Relación resp. TL - Conc. de defectos
100
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0.1
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Na col. + Centros F (fracción molar)
1.000E-03
• Respuesta TL
Figura 6.1 Relación entre la respuesta TL y la fracción molar de defectos totales para las muestras irradiadas
a 4 kGy/h en GIF B-2.
100
10
x10'ctas/mg
0.1
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Relación resp. TL - Conc. de defectos
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Tasa de 15
Tempera!
dosis kGy/l
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1.000E-05 1.000E-04
Na col. + Centros F (fracción molar)
1.000E-03
Respuesta TL
Figura 6.2 Relación entre la respuesta TL y la fracción molar de defectos totales para las muestras irradiadas
a 15 kGy/h en GIF B-1.
124
6. Estudio de las correlaciones entre energía acumulada, respuesta termoluminlscente y concentración de defectos
Relación resp. TL • Conc. de defectos
100
10
x10'ctns/mg
0.1
0.01
•
*
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* , •i
* i)t -i—I.- ^¿i ^J^^
. * ** "%
Temperat jra trt adlí ció 110í ' ;
1.000E-06 1.000E-05 1.000E-04
Na col. + Centros F (fracción molar)
1.000E-03
• Grupo 4 kGy/h ¿£ Grupo 15 kGy/h
Figura 6.3 Relación entre la respuesta TL y la concentración de defectos para las dos tasas de dosis.
Resultados de TL para PLL en GIF B-2
100
10
x10' ctas/mg
0.1
0.01 100
^^^=
E ^ =
— ^ ^ - J — - .
. • '
= = -2*Q
'•> - v . ' ; - '
2 N-
m)—^ -*4r
±-¿-
re
».,,_
\--~~^~~~ 2-P
Tasa de d 4.23 -.3
n >i ratura irra
islsm 51 kG
laclar
>dla /h
100
&
•c
1000 10000 Dosis (kGy)
••••• Percentll95% ••+• Percentll50%
Figura 6.4 Respuesta TL para las muestras PLL irradiadas a 4 kGy/h en GIF B-2.
125
6. Estudio de las correlaciones entre energía acumulada, respuesta termoluminiscente y concentración de defectos
x10'ctns/mg 100
10
0.1
0.01 100
Resultados de TL para PP en GIF B-2
• " " ^
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2-r
^
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Tasa de d isis m :dla 4.23 - . 3 51 kGi íh
Te ii J ralura irrai llaclór 100
+ Í - M
•c
1000 10000
Dosis (kGy)
••••• Percentil 95% + Percentil 50%
Figura 6.5 Respuesta TL para las muestras PP irradiadas a 4 kGy/h en GIF B-2.
x10'ctas/mg 100
10
J.1
0.01 100
Resultados de TL para Sp en GIF B-2
:
: -2=0
• = —
• H —
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= 1
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—
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Tasa de d 4.23 - . 3
> rotura Irra
isism 51 kG
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2-M
idla /h
100
+
'C
1000 10000
Dosis (kGy)
••••• Percentil 95% • + • Percentil 50%
126
Figura 6.6 Respuesta TL para las muestras Sp irradiadas a 4 kGy/h en GIF B-2.
6. Estudio de las correlaciones entre energía acumulada, respuesta termoluminiscente y concentración de defectos
Relación energía acumulada-Na coloidal
100 Energía acumulada (J/g)
10
1 1.000E-04
*^Zr
&
- A
Tasa de dosis media 5
Temperatura 100 "C
.10: ' .82 k 3y/i i
1.000E-03
Fracción molar de Na coloidal 0.01
Energía acumulada Ajuste potencial Ajuste lineal
Figura 6.7 Relación entre la fracción molar de Na coloidal (°/i) y la energía acumulada (J/g)
para las muestras irradiadas en GIF-A.
100
10
Relación Energía acumulada - Defectos
Energía acumulada (Percentil 50% J/g)
Tasa de < 4.23 -.:
osis .51 k(
ned ¡y/h
2
3
•R 2- 3
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2-P
ira in idia :ió i1 30 "i; 0.1
1.000E-06 1.00OE-O5 1.000E-04 Na col. + Centros F (fracción molar)
1.000E-03
• Energía acumulada Ajuste potencial — Ajuste lineal
Figura 6.8 Relación entre la fracción molar de defectos total (°/i) y la energía acumulada (J/g)
para las muestras irradiadas en GIF B-2 (4 kGy/h).
127
6, Estudio de las correlaciones entre energía acumulada, respuesta termolumlniscente y concentración de defectos
Relación Energía acumulada - Defectos
Energía acumulada (J/g)
10
0.1
•
&-*
Tai a de i osi:
• 5 kG) lt\ a
Temperat ira Irr idla
m >ro
•d i c.
¡ló 1 1 ) [ ' :
1.000E-05 1.000E-04
Na col. + Centros F (fracción molar)
1.000E-03
•••• Energía acumulada Ajuste potencial — A|uste lineal
Figura 6.9 Relación entre la fracción molar de defectos total (°/i) y la energía acumulada (J/g)
para las muestras irradiadas en GIF B-1 (15 kGy/h).
Correlación Energía acumulada - Resp. TL
Energía acumulada (Percentll 50% J/g) uu
m
i
Tasa de 4kG
Tempera
dosis '/hop
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2-L 2-
f 2-0
3
.t-:-
!¿ u
0.01 0.1 1
TL (percentll 50%, x10' ctas/mg)
••••• Energía acumulada
10
Figura 6.10 Correlación entre la respuesta TL y la energía acumulada para el grupo de 4 kGy/h.
6. Estudio de las correlaciones entre energía acumulada, respuesta termoluminiscente y concentración de defectos
Correlación Energía acumulada - Resp. TL
100 Energía acumulada (J/g)
10
Tasa de c 15kG)
»--'*"*
OSÍS i
/hapi
• • • • - i
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^ Ñ *
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- 1 _ , —, -- - T« ."
B'
Tomperat jra In adit ció i * oí • ;
0.01 0.1 1 TL (percentil 50%, x10' ctas/mg)
10
Energía acumulada
Figura 6.11 Relación entre la respuesta TL y la energía acumulada para el grupo de 15 kGy/h.
100
Correlación Energía acumulada - Resp. TL
Energía acumulada (Percentil 50% J/g)
10 Tempera
- - •
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-*¿-=—
adl ICl( n I0 ) C
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(Gy/h
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0.01 0.1 1
TL (percentil 50%, x10' ctas/mg)
••••• E. acumul. 4 kGy/h -x- E. acumul. 15 kGy/h
10
Figura 6.12 Correlaciones de calibración entre la energía acumulada y la respuesta termoluminiscente.
B 7. Conclusiones
7 CONCLUSIONES
131
7. Conclusiones
7.1 El modelo teórico de Jain y Lidiard
Un repositorio de residuos radiactivos de alta actividad albergado en una formación salina, se caracterizará por una tasa de dosis muy baja, (= 100 Gy/h o menos), actuando durante mucho tiempo; alcanzándose así una dosis integrada muy elevada (>100 MGy). A ello habrá que sumar el hecho de tener una temperatura elevada (100 °C o más). Aunque estos valores sólo son orientalivos, ya que el diseño definitivo de los contenedores a emplear y de la geometría de almacenamiento no están completamente determinados, los órdenes de magnitud si que son correctos. De este modo, una experimentación directa bajo estas condiciones no es viable y es obligado trabajar con modelos teóricos que simulen la creación de defectos y su cinética dentro de la estructura cristalina de la sal al interaccionar con la radiación. Estos modelos sólo podrán ser verificados experimentalmente a tasas de dosis más elevadas o a dosis integradas más bajas.
La implementación del modelo J-L en un ordenador personal ha sido satisfactoria, ya que los resultados obtenidos con él han estado completamente de acuerdo con los obtenidos por van Opbroek y den Hartog, (OpH 85), en sus simulaciones. Hasta ahora, este modelo se resolvía con la ayuda de grandes ordenadores, workstations u ordenadores de mayor potencia. El paso a un ordenador personal supone un ahorro y una gran disponibilidad.
Debe destacarse la introducción de modificaciones en el modelo, como ha sido la incorporación explícita del cloro molecular, que ha comportado una mejora en la capacidad de predicción del mismo a bajas dosis, mientras que a altas dosis no hay diferencias significativas entre el modelo modificado y el antiguo. Este modelo, Jain-Lidiard extendido, ha sido validado a partir de valores experimentales obtenidos sobre un gran número de muestras irradiadas en el HFR de Petten.
7.2 Validación del modelo J-L extendido
Como se mencionaba, la validación del modelo se ha realizado a partir de los valores de concentración de Na coloidal y de centros F obtenidos sobre muestras irradiadas en Petten y analizadas por el Laboratorio de Investigación en Formaciones Salinas (LIFS) del Departament de Geoquímica de la UB. La comparación entre las curvas que se obtienen con el modelo y las curvas experimentales son muy aceptables
para la fracción de Na coloidal, mientras que para los centros F y en especial para las muestras de GIF-A, las diferencias son algo más importantes.
Seguidamente se muestra el amplio abanico de puntos estudiados, indicándose la tasa de dosis (kGy/h) y la dosis total absorbida (MGy). Para cada punto se ha irradiado diversas muestras con distinta procedencia y por tanto, con distintas características geoquímicas.
• Grupo 4 kGy/h 0.100, 0.211, 0.439, 1.095, 2.219, 4.600, 10.662,44.012
• Grupo 15 kGy/h 0.020,0.230,0.260,0.420,2.610,3.910, 5.470, 6.650,16.880,26.580,48.95
• Grupo 50 kGyAi 40.99, 86.56, 158.01, 186.26, 192.47, 238.04, 279.03, 312.97, 323.97, 351.52, 390.70, 443.41, 476.82, 563.49, 622.43, 651.67, 687.78, 736.26, 768.41, 830.76, 911.79, 947.05,979.11,1012.99
Puede observarse, que para la validación se ha podido disponer de un gran número de valores experimentales que hasta ahora no se encontraban en la literatura. Este conjunto de experiencias de irradiación es, sin duda, el trabajo experimental más exhaustivo relativo a las rocas salinas efectuado hasta la fecha, tanto a nivel nacional como internacional.
Las curvas obtenidas a partir de todas estas muestras permiten constatar la influencia de la tasa de dosis en la concentración final de defectos, tal y como preveía el modelo J-L extendido (Fig. 4.25 y 4.26). Este es un hecho que aún no estaba plenamente establecido desde un punto de vista experimental, y es la primera vez que se pone claramente de manifiesto. En concordancia con el modelo, se obtiene una mayor concentración de Na coloidal para la tasa de dosis más baja, 4 kGy/h; a 15 kGy/h la respuesta es menor y a 50 kGy/h la respuesta vuelve a disminuir. Al ser la temperatura igual a 100 °C en todas las experiencias, no puede apreciarse el efecto de esta en la concentración final de coloides.
7.3 Correlaciones estudiadas entre las distintas variables
Los defectos que se producen y permanecen en la estructura cristalina de los haluros alcalinos representan una cierta energía acumulada. A mayor concentración de defectos mayor será la energía acumulada, por tanto una medida de la energía acumulada
133
mmmmmmmami 7. Conclusiones
B B
también es una indicación, aunque indirecta, de las concentraciones de defectos.
Si debido a irradiaciones muy prolongadas, las concentraciones de los distintos defectos se hacen muy elevadas, (en particular las de Na coloidal y Cl molecular), podría presentarse el problema de una posible recombinación súbita de los mismos, liberando en muy poco tiempo la energía que se ha acumulado a lo largo de toda la irradiación. Si la energía acumulada fuera muy elevada y esta recombinación se diera en un repositorio de residuos radiactivos, podría peligrar la integridad del mismo debido al súbito incremento del nivel térmico. Cobra importancia, pues, la determinación de la energía acumulada y su relación con la concentración de defectos.
Los resultados mostrados en el capítulo 4 señalan una relación potencial entre la dosis absorbida por la sal y la energía acumulada. Por otra parte, los resultados de termoluminiscencia aportan también información sobre la energía acumulada, aunque no propiamente el valor de esta. La determinación de la respuesta TL presenta la ventaja, sobre la determinación de la energía acumulada, de que es un método más sencillo de llevar a cabo y también más preciso. Es por ello importante hallar la relación que liga a la respuesta TL con la energía acumulada.
Las Fig. 4.28 y 4.29 muestran que la relación entre respuesta TL y dosis sigue una ley potencial; al igual que sucedía con la energía acumulada y la dosis. Se puede observar una clara influencia de la tasa de dosis, la respuesta TL es mayor para la tasa de dosis menor.
En el capítulo 6, se ha estudiado también la respuesta TL para grupos de muestras con la misma procedencia (Figs. 6.4, 6.5 y 6.6). Se ha constatado que para los 3 grupos examinados, la respuesta es similar, no mostrando diferencias excesivas.
Otros resultados de interés, son aquellos que relacionan la respuesta TL con la concentración de defectos (Figs. 6.1, 6.2 y 6.3); los resultados han sido inesperados, mostrando correlaciones diferentes para las dos tasas de dosis estudiadas. Si dos muestras salinas son irradiadas en distintas condiciones, (tasa de dosis, dosis y temperatura), pero finalmente en ambas muestras se observa la misma concentración de defectos, sería de esperar que las lecturas de TL de ambas muestras no fueran muy diferentes, sin embargo, de las curvas mostradas se desprende que la diferente tasa de dosis a que ha sido expuesta la sal, le afecta de tal modo que la relación respuesta TL-Conc. de defectos de alguna manera no se mantiene sino que cambia. Este mismo comportamiento se ha observado en las relaciones entre la energía acumula
da y la concentración de defectos (Fig. 6.7, 6.8 y 6.9).
De las Fig. 6.10, 6.11 y 6.12 se extraen las primeras aproximaciones a la relación que ha de ligar la energía acumulada con la respuesta TL. Esta resulta ser de tipo potencial o lineal y depende de la tasa de dosis.
7.4 Resultados de las irradiaciones a temperatura controlada.
El conjunto de las irradiaciones efectuadas en el irradiador César constituye uno de los primeros trabajos en España que, centrándose en las altas dosis afines a los repositorios de residuos radiactivos de alta actividad, estudia la influencia de la temperatura en la respuesta de la sal. Por tanto representa una aportación novedosa en este tipo de estudios.
Después de la realización de los experimentos en el irradiador César, se ha podido constatar el buen funcionamiento del sistema de control de temperatura. En las cuatro temperaturas ensayadas 60, 100, 140 y 170" C, el funcionamiento de todos los equipos fue el correcto.
Los ensayos e irradiaciones previos realizados en el irradiador de la UPC permitieron la puesta a punto de cara a las posteriores irradiaciones en César a tasas de dosis y dosis más elevadas. Esto permite la realización de estudios y trabajos de forma independiente a los que se realizan en las instalaciones de ECN en Petten, Holanda; consiguiéndose mayor libertad de acción.
Las irradiaciones efectuadas en el irradiador César han permitido establecer la influencia de la temperatura de irradiación en el sentido que indicaban los modelos teóricos, para al menos uno de los tipos de sal estudiados. La respuesta TL obtenida ha sido máxima para 140 "C, decreciendo al pasar a 170 °C o a 60 °C. Las coloraciones obtenidas, siguen también esta dirección como se ha comentado ampliamente en el capítulo 5.
7.5 Predicciones del modelo para el comportamiento a largo plazo de un AGP
A través del modelo teórico, validado para altas tasas de dosis, puede establecerse (capítulo 3) que condiciones serán las más desfavorables en un repositorio de residuos radiactivos de alta actividad, es decir
134
7, Conclusiones
que tasa de dosis y que temperatura provocan la máxima concentración de Na coloidal para una dosis fija.
También, dadas unas condiciones realistas de temperatura, tasa de dosis y dosis total para un AGP, es posible realizar una estimación de la concentración de Na coloidal esperada y por tanto una estimación de la energía acumulada esperada en el mismo.
Si se toma como temperatura, la que se derivada del gradiente geotérmico incrementada por la geiv • • ción de calor de los residuos (alrededor de 100 "C a 850 m de profundidad), como tasa de dosis de 10 a 100 Gy/h y como dosis total 100 MGy, el modelo desarrollado predice una concentración de Na coloidal inferiora 5*10"3%.
7.6 Posibles actuaciones futuras para mejorar las predicciones acerca de un AGP
La consecución de este trabajo sugiere dos posibles lineas de actuación a fin de mejorar la calidad de las predicciones efectuadas:
1. Actividades encaminadas a completar y validar el modelo presentado que permitirá una mejor estimación de la creación de derectos y energía acumulada en un AGP.
Las tareas relativas a completar el modelo podrían estar basadas en estudios de sensibilidad. Las actividades de validación deberían centrarse en la obtención de dalos experimentales correspondientes a bajas tasas de dosis, pues existe una laguna importante en ese rango de tasas de dosis, y es precisamente el esperado en un AGP.
2. Actividades encaminadas a determinar la evolución temporal de la tasa de dosis y la dosis total esperada en un AGP. Mayor precisión en estos parámetros, conduce a una mejor estimación de la concentración de defectos mediante el modelo.
Estos cálculos podrían abordarse a partir del concepto de referencia de un AGP, (geometría del repositorio, tipo de contenedores, separación...) y del inventario de radionúclidos de un elemento de combustible para un grado de quemado espeficicado.
135
8. Bibliografía
8 BIBLIOGRAFÍA
137
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140
Títulos publicados
PUBLICACIONES TÉCNICAS
1991 1993
01 REVISION SOBRE LOS MODELOS NUMÉRICOS RELACIONADOS CON EL ALMACENAMIENTO DE RESIDUOS RADIACTIVOS.
02 REVISION SOBRE LOS MODELOS NUMÉRICOS RELACIONADOS CON EL ALMACENAMIENTO DE RESIDUOS RADIACTIVOS. ANEX01. Gula de códigos aplicables.
03 PRELIMINARYSOLUBILITYSTUDIESOF URANIUM DIOXIDE UNDER THE CONDITIONS EXPECTED IN A SALINE REPOSITORY.
04 GEOESTADISTICA PARA EL ANÁLISIS DE RIESGOS. Una Introducción a la Geoestadlstica no páramete.
05 SITUACIONES SINÓPTICAS Y CAMPOS DE VIENTOS ASOCIADOS EN 'ELCABRIL".
06 PARAMETERS, METHODOLOGIES AND PRIORITIES OF SITE SELECTION FOR RADIOACTIVE WASTE DISPOSAL IN ROCK SALT FORMATIONS.
1992
01 STATE OF THE ART REPORT; DISPOSAL OF RADIACTIVE WASTE IN DEEP ARGILLACEOUS FORMATIONS.
02 ESTUDIO DE LA INFILTRACIÓN A TRAVÉS DE LA COBERTERA DE LA FUÁ.
03
04
SPANISH PARTICIPATION IN THE INTERNATIONAL INTRAVAL PROJECT. CARACTERIZACIÓN DE ESMECTITAS MAGNÉSICAS DE LA CUENCA DE MADRID COMO MATERIALES DE SELLADO. Ensayos de alteración hidrotermal.
05 SOLUBILITY STUDIES OF URANIUM DIOXIDE UNDER THE CONDITIONS EXPECTED IN A SALINE REPOSITORY. Phase II
06 REVISION DE MÉTODOS GEOFÍSICOS APLICABLES AL ESTUDIO Y CARACTERIZACIÓN DE EMPLAZAMIENTOS PARA ALMACENAMIENTO DE RESIDUOS RADIACTIVOS DE ALTA ACTIVIDAD EN GRANITOS, SALES Y ARCILLAS.
07 COEFICIENTES DE DISTRIBUCIÓN ENTRE RADIONUCLEIDOS.
08 CONTRIBUTION BY CTN-UPM TO THE PSACOIN LEVEL-S EXERCISE.
09 DESARROLLO DE UN MODELO DE RESUSPENSION DE SUELOS CONTAMINADOS. APLICACIÓN AL AREA DE PALOMARES.
10 ESTUDIO DEL CÓDIGO FFSM PARA CAMPO LEJANO. IMPLANTACIÓN EN VAX.
11 LA EVALUACIÓN DE LA SEGURIDAD DE LOS SISTEMAS DE ALMACENAMIENTO DE RESIDUOS RADIACTIVOS. UTILIZACIÓN DE MÉTODOS PROBABILISTAS.
12 METODOLOGÍA CANADIENSE DE EVALUACIÓN DE LA SEGURIDAD DE LOS ALMACENAMIENTOS DE RESIDUOS RADIACTIVOS.
13 DESCRIPCIÓN DE LA BASE DE DATOS WALKER.
01 INVESTIGACIÓN DE BENTONITAS COMO MATERIALES DE SELLADO PARA ALMACENAMIENTO DE RESIDUOS RADIACTIVOS DE ALTA ACTIVIDAD. ZONA DE CABO DE GATA, ALMERÍA.
02 TEMPERATURA DISTRIBUTION IN A HYPOTHETICAL SPENT NUCLEAR FUEL REPOSITORY IN A SALT DOME.
03 ANÁLISIS DEL CONTENIDO EN AGUA EN FORMACIONES SALINAS. Su aplicación al almacenamiento de residuos radiactivos
04 SPANISH PARTICIPATION IN THE HAW PROJECT. Laboratory Investigations on Gamma Irradiation Effects in Rock Salt.
05 CARACTERIZACIÓN Y VALIDACIÓN INDUSTRIAL DE MATERIALES ARCILLOSOS COMO BARRERA DE INGENIERÍA.
06 CHEMISTRYOF URANIUM IN BRINES RELATED TO THE SPENT FUEL DISPOSAL IN A SALT REPOSITORY (I).
07 SIMULACIÓN TÉRMICA DEL ALMACENAMIENTO EN GALERIA-TSS.
08 PROGRAMAS COMPLEMENTARIOS PARA EL ANÁLISIS ESTOCASTICO DEL TRANSPORTE DE RADIONUCLEIDOS.
09 PROGRAMAS PARA EL CALCULO DE PERMEABILIDADES DE BLOQUE.
10 METHODS AND RESULTS OF THE INVESTIGATION OF THE THERMOMECHANICAL BEAVIOUR OF ROCK SALT WITH REGARD TO THE FINAL DISPOSAL OF HIGH-LEVEL RADIOACTIVE WASTES.
1994
01 MODELO CONCEPTUAL DE FUNCIONAMIENTO DE LOS ECOSISTEMAS EN EL ENTORNO DE LA FABRICA DE URANIO DE ANDUJAR.
02 CORROSION OF CANDIDATE MATERIALS FOR CANISTER APPLICATIONS IN ROCK SALT FORMATIONS.
03 STOCHASTIC MODELING OF GROUNDWATER TRAVEL TIMES
04 THE DISPOSAL OF HIGH LEVEL RADIOACTIVE WASTE IN ARGILLACEOUS HOST ROCKS. Identification of parameters, constraints and geological assessment priorities.
05 EL OESTE DE EUROPA Y LA PENINSULA IBÉRICA DESDE HACE -120.000 AÑOS HASTA EL PRESENTE. Isostasia glaciar, paleogeografías y paleotemperaturas.
06 ECOLOGÍA EN LOS SISTEMAS ACUÁTICOS EN EL ENTORNO DE ELCABRIL
07 ALMACENAMIENTO GEOLÓGICO PROFUNDO DE RESIDUOS RADIACTIVOS DE ALTA ACTIVIDAD (AGP). Conceptos preliminares de referencia.
08 UNIDADES MÓVILES PARA CARACTERIZACIÓN HIDROGEOQUIMICA
09 EXPERIENCIAS PRELIMINARES DE MIGRACIÓN DE RADIONUCLEIDOS CON MATERIALES GRANÍTICOS. EL BERROCAL, ESPAÑA.
10 ESTUDIOS DE DESEQUILIBRIOS ISOTÓPICOS DE SERIES RADIACTIVAS NATURALES EN UN AMBIENTE GRANÍTICO: PLUTON DE EL BERROCAL (TOLEDO).
11 RELACIÓN ENTRE PARÁMETROS GEOFÍSICOS E HIDROGEOLOGICOS. Una revisión de literatura.
12 DISEÑO Y CONSTRUCCIÓN DE LA COBERTURA MULTICAPADEL DIQUE DE ESTÉRILES DE LA FABRICA DE URANIO DE ANDUJAR.
1995
01 DETERMINACIÓN DEL MODULO DE ELASTICIDAD DE FORMACIONES ARCILLOSAS PROFUNDAS.
02 U02 LEACHING AND RADIONUCLIDE RELEASE MODELLING UNDER HIGH AND LOW IONIC STRENGTH SOLUTION AND OXIDATION CONDITIONS.
03 THERMO-HYDRO-MECHANICAL CHARACTERIZATION OF THE SPANISH REFERENCE CLAY MATERIAL FOR ENGINEERED BARRIER FOR GRANITE AND CLAY HLW REPOSITORY: LABORATORY AND SMALL MOCK UP TESTING.
04 DOCUMENTO DE SÍNTESIS DE LA ASISTENCIA GEOTECNICA AL DISEÑO AGP-ARCILLA. Concepto de referencia.
PUBLICACIONES NO PERIÓDICAS
1992
PONENCIAS E INFORMES. 1988-1991. SEGUNDO PLAN DE l+D, 1991-1995. TOMOS I, IIY III.
SECOND RESEARCH AND DEVELOPMENT PLAN, 1991-1995, VOLUME I.
1993
SEGUNDO PLAN DE l+D. INFORME ANUAL 1992. PRIMERAS JORNADAS DE l+D EN LA GESTIÓN DE RESIDUOS RADIACTIVOS. TOMOS IYI I .
1994
SEGUNDO PLAN l+D 1991-1995. INFORME ANUAL 1993.
Edita:
emsresa empresa nacional de residuos radiactivos, s.a.
Diseño y coordinación editorial: TransEdit Impresión: Comercial Gráficas Keli, S.L. ISSN:1134-380X D.L:M-26382-í991 Agosto de 1995
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